双重简并准连续域束缚态超表面实现偏振无关的三次谐波增强

近日，南昌大学刘婷婷、肖书源团队在非线性光学领域取得重要进展。研究团队通过引入双重简并的准连续域束缚态（Quasi-Bound States in the Continuum, Quasi-BICs），在硅基超表面中实现了偏振无关的三次谐波（Third-Harmonic Generation, THG）的高效增强。在5.85 GW/cm²泵浦强度下，最大转换效率达到1.03×10⁻⁵，且THG信号对任意偏振入射光均表现出鲁棒性。这一成果为超紧凑、高效率光子频率上转换系统设计提供了新范式。相关论文以“Polarization-Independent Enhancement of Third-Harmonic Generation Empowered by Doubly Degenerate Quasi-Bound States in the Continuum”为题发表于物理学国际期刊 Nano Letters。

研究团队理论提出了一种基于双重简并准BICs设计的硅基超表面，用于实现偏振无关的三次谐波增强，如图1（a）所示。所设计的超表面采用双原子单元结构，在破坏平移对称性的同时保持C_4v对称性，从而支持双重简并的准BICs。如图1（b）所示，当 R₁ = R₂ = 250 nm 时，超表面的C_4v对称性导致在 Γ 点处（图中红点标记）产生一对频率为 194.13 THz 的双重简并BICs。这些模式可以分解为两个正交的偶极子模式，二者相互旋转 90°。如图 1（c）所示，当引入扰动（∆R = R₁ − R₂= 50 nm）时，BICs会退化为准BICs，其频率为 200.79 THz，同样标记为 Γ 点处的红点。该扰动破坏了原始的平移对称性，但仍保留了超表面的 C_4v对称性。因此，这些简并的准BICs保留了与原始BICs相似的电场分布。这种保留的对称性预示了在线性和非线性光学响应中，模式会表现出偏振无关的简并特性。

图1. 双重简并准BICs非线性超表面示意图及简并模式分析

基于SOI工艺，研究团队实验制备了一系列超表面样品。图2（a）展示了R₂ = 250 nm和R₂ = 200 nm样品的SEM图像。通过测量不同样品的线性反射光谱发现，随着R₂从200 nm增长到240 nm，准BICs的谐振线宽逐渐变窄，拟合得到的Q因子逐渐升高，最高值接近800（图2（b）、2（c）），这提示了相当强的局域电场。为确认偏振无关性，研究团队进一步测量了从0°（x偏振入射）到90°（y偏振入射）的偏振角度反射光谱（图2（d）），结果显示准BICs的谱线位置和反射峰振幅均保持稳定。

图2. 双重简并准BICs非线性超表面样品制备和线性反射光谱测量

在确认线性反射光谱的偏振无关性后，研究团队进一步测量了样品的非线性THG发射光谱。为避免SOI硅衬底对THG可见光信号的严重吸收，研究团队采用了反射式测量光路，收集从样品端反射的THG信号，光路如图3（a）所示。通过归一化不同样品的THG峰值功率与泵浦峰值功率，发现随着R₂从200 nm增长到240 nm，转换效率与Q因子呈同步增长趋势（图3（b））。这种度量方式强调了准BICs超表面谐振增强局域电场在驱动非线性相互作用中的本质。以R₂ = 240 nm的样品为例，对比相同泵浦条件下超表面与硅薄膜的THG信号强度，结果显示准BICs使超表面的THG信号强度提升了约2200倍（图3（c））。此外，旋转泵浦光偏振角度（0°至90°）的测试表明，THG信号功率对任意线偏振泵浦光均保持稳定（图3（d））。最后，测量了THG信号与泵浦光的功率依赖关系，在平均泵浦功率为2.91 mW时，测得THG平均功率达到29.95nW，对应5.85 GW/cm²泵浦强度下的转换效率为1.03 × 10^-5（图3（e）），与当前报道的最高效率处于同一数量级。

本研究通过引入双重简并的准BICs，在硅基超表面中实现了偏振无关的THG高效增强，为自由空间非线性光子器件提供了新思路。此外，本研究中的对称性操控方法（即破坏平移对称性的同时保持C_4v对称性）具有普适性，可推广应用至其他光子结构，并通过放缩设计或与二维材料、可重构材料的集成，进一步扩展至增强其他波段的非线性光学效应。

南昌大学信息工程学院刘婷婷副教授、南昌工学院秦梅宝副教授（南昌大学2022届博士毕业生）、南昌大学物理与材料学院博士生邱驹敏同学为文章共同第一作者，肖书源副研究员为通讯作者。南昌大学信息工程学院院长刘且根教授，物理与材料学院于天宝教授，际銮书院本硕实验班涂旭、邱辉福同学，广东技术师范大学吴丰副教授对该研究给予了重要支持和帮助。此外，英国诺丁汉特伦特大学徐雷副教授和南开大学博士生屈伦同学对非线性光谱测量提供了重要指导。该研究获国家自然科学基金、江西省自然科学基金和江西省青年科技人才托举项目资助。

论文链接：

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c00146

附：研究团队近年来在BICs物理和非线性纳米光子学方向的其他代表性工作

[1] Controlling light absorption of graphene at critical coupling through magnetic dipole quasi-bound states in the continuum resonance. Physical Review B 102 (15), 155432 (2020)

[2] High-efficiency optical frequency mixing in an all-dielectric metasurface enabled by multiple bound states in the continuum. Physical Review B 107 (7), 075441 (2023)

[3] Efficient photon-pair generation empowered by dual quasibound states in the continuum. Physical Review B 109 (15), 155424 (2024)

[4] Enhanced second-harmonic generation in high-Qall-dielectric metasurfaces with backward frequency conversion. Physical Review A 109 (6), 063522 (2024)

[5] Edge Detection Imaging by Quasi-Bound States in the Continuum. Nano Letters 24 (45), 14466–14474 (2024)

       供稿：课题组

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