近期，北京大学彭练矛院士和康宁研究员共同撰写了一篇新闻与观点文章，主要探讨了二维铟硒材料在光手性与自旋相互作用方面的应用与研究进展。通过基于隧道结的电学检测方法，研究人员成功实现了光手性与自旋之间的耦合，并揭示了在二维材料中的独特自旋光学现象。该研究不仅为光学自旋控制提供了新的实验平台，也为未来量子信息处理和自旋电子学的研究开辟了新的方向。文章还展望了通过优化材料和结构，进一步提升检测灵敏度的可能性，强调了在量子器件和通信中的应用潜力。该工作发表在Nature Materials上。
被评文章主要内容：通过构建基于少层硒化铟（InSe）的垂直隧道结，开发了一种敏感于手征的检测方法，使得能够研究二维极限下手征光与自旋的相互作用。
手征性与对称性破缺相关，意味着一个物体不能与其镜像重合。手征性在自然界的各个尺度上都有体现，从亚原子相互作用、分子到星系都存在。能够获取手征自由度，包括手征光的产生、检测和操控，促进了手征光学和手征自旋电子学领域的发展，这不仅有助于生物化学识别和药物筛选，还能帮助开发新型的自旋量子信息处理和通信技术。然而，尤其是在固态器件中，当需要紧凑性和集成性时，电气检测手征光仍然是一个挑战。现在，Gabriele Pasquale及其同事在Nature Materials杂志上发表的研究中展示了一种基于少层硒化铟（InSe）的垂直隧道结的高灵敏度检测方法，并揭示了手征光与自旋在二维金属单硫族化合物材料中的独特相互作用机制。
硒化铟（InSe）是III族单硫族化合物范德华半导体材料之一，因其高载流子迁移率和依赖层数可调的带隙，已引起广泛关注，成为量子器件和下一代集成电路开发的有前景平台。特别是，带结构计算揭示了在Γ点附近少层InSe具有不同寻常的自旋依赖光学选择规则，为在二维极限下的自旋方向光学控制提供了潜力。
图1 | 少层InSe异质结中的手征敏感隧道光电流。a，少层InSe、石墨薄片和作为隧道屏障的hBN构成的垂直范德华隧道异质结的示意图。手征光的检测可以通过测量InSe与石墨电极之间隧道光电流对外加磁场的依赖关系来实现。b，当器件受到外加磁场B时，隧道光电流通过结的变化取决于由于hBN自旋带的泽曼分裂和InSe中的自旋态变化而引起的能量障碍高度变化，其中ΔE表示能量障碍高度的变化。通过选择光学介电材料，如二维层状磁性材料和大g因子材料，可以优化自旋依赖的隧道屏障，并通过带隙调节提高隧道光电流响应。
图1a展示了本研究中使用的隧道器件结构和测量配置示意图。该异质结构由包裹在六方氮化硼（hBN）中的InSe薄片和作为电极的少层石墨薄片组成。当器件受到激光照射时，由于在少层InSe的价带边缘存在范霍夫奇点，InSe与石墨栅极之间的垂直隧道光电流发生急剧变化。通过这种几何结构，Pasquale及其同事在之前的工作中展示了隧道光电流可用于探测二维平带系统。
具体而言，InSe的态密度中的锐峰特征以及隧道光电流对能量障碍高度的指数依赖关系提供了一个高度敏感的探测手段，用于研究自旋态和光自旋相互作用。该研究展示了能够在毫开尔文温度下，以约15 μeV的分辨率测量能量障碍高度变化的能力。类似的技术已在扫描隧道显微镜中使用超导探针，达到超高能量分辨率的光谱学，特别是在超导能隙边缘。
通过施加垂直磁场，Pasquale及其同事观察到隧道光电流随着磁场对称性地增加，因为费米能级在InSe的价带边缘处调节。在这个区域内，垂直结中的隧道孔由Fowler–Nordheim机制主导，能量障碍高度取决于InSe与hBN之间的带隙对准，正如图1b所示的示意图所示。观察到的隧道光电流的磁场依赖性可以通过hBN自旋带中的泽曼分裂以及InSe中垂直孔g因子的消失来解释。通过在圆偏振光激发下监测隧道光电流的磁场依赖性，Pasquale及其同事进一步研究了手征光与少层InSe中自旋的耦合。可以预期，左旋圆偏振光（σ+）和右旋圆偏振光（σ–）会分别与InSe层中的不同自旋群体耦合，导致具有相反手征的能量障碍高度差异。因此，观察到响应外加磁场的非对称隧道光电流，为少层InSe中存在自旋极化带提供了证据。该结果表明，使用隧道光电流能够在这些紧凑且超薄的异质结构器件中实现手征光的电气检测。
此外，Pasquale及其同事发现，隧道电流的极化度随着激光功率的增加而线性增加，实验验证了圆偏振光照射下在InSe价带边缘积累自旋极化孔。这种在金属单硫族化合物材料中诱导的自旋定向机制，十年前已被理论预测为光学操控自旋自由度的潜在方案。Pasquale及其同事的成功验证弥补了理论与实验之间的空白，并为未来的研究提供了新方向。
尽管Pasquale及其同事的研究展示了通过电气手段灵敏地检测光的手征性和自旋极化，但所呈现的隧道光电流信号变化仍较弱。进一步的研究需要通过带隙调节工程，通过选择光学范德华介电材料和扁带半导体系统来放大隧道光电流响应。例如，可以故意选择具有大g因子的材料，以增强能量障碍高度差异，或使用二维磁性隧道屏障，在自发破坏时间反转对称性的基础上建立自旋选择性。这些发展可能对于提高工作温度以及降低甚至消除所需的外加磁场至关重要，这对于实际应用至关重要。此外，二维系统中的平带和范霍夫奇点可能增强库仑相互作用效应并导致电子不稳定性，从而为研究多种强关联相提供途径。研究自旋光电流是否为入射光子能量的函数，将有助于深入了解许多体态、异常激子关联以及强量子限制下的自旋动力学。
文章链接：
https://doi.org/10.1038/s41563-024-02110-9
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