研究背景
Pockels 材料以其强电光相互作用和快速响应著称,因此在光通信中得到广泛应用。然而,在低温环境下,许多为室温优化的材料的 Pockels 系数会显著下降,这成为新兴量子技术的主要障碍。
本文表明,通过工程手段,钛酸锶(SrTiO3)可在低温下表现出 345 pm/V(在 20 Hz 下)的 Pockels 系数,这一数值是其他任何薄膜电光材料的两倍。通过调控化学计量比,团队能够提升其居里温度(Curie temperature, TC)并实现铁电相,从而获得高 Pockels 系数,同时光学损耗仍然保持在每厘米分贝级的低水平。团队的研究表明,SrTiO3 是低温量子光子学应用的有前景材料。
在量子应用中,包括射频(RF)到光子信号的换能以及高效率光子探测,整个光学系统需要低温冷却,包括电光换能器。在量子领域,每一个光子都至关重要,因此所使用的电光材料必须在 4 K 及以下温度下保持高性能特性,从而最大化量子性能。性能提升意味着电光换能器可以更短,从而减少光子损失。这一前提假设是强 Pockels 材料和弱 Pockels 材料的损耗可比较低。电光材料性能的最佳衡量标准是材料折射率的立方与 Pockels 系数的乘积(n³·r),再结合材料损耗,这是优化电光系统的核心参数。
Pockels 材料已经为室温数据和通信应用被广泛优化,但其 Pockels 系数在低温下显著降低。一个比较的复杂之处在于 Pockels 系数是张量而非标量,因此通常使用有效标量值,通过光学和射频场的强度加权张量元素来计算。
根据 Miller 经验规律,Pockels 系数的大小与材料在原子层面破坏反演对称性的能力密切相关,从而显著增强线性极化率。由此可采用两种策略实现高 Pockels 系数的材料设计:
选用具有高超极化率(hyperpolarizability)且线性极化率不为零的材料,例如有机电光染料,通过打破电子云对称性实现大超极化率。
工程化材料以获得大线性极化率和非零超极化率,例如铁电复合氧化物,通过原子级位移打破对称性,从而实现低温下较强的电光响应。
在实际应用中,LiNbO3 和 BaTiO3 是经典电光材料,但在低温下性能受限。例如 LiNbO3 的 TC 高达 1200 K,其低温下的电光系数仅为 24 pm/V,而 BaTiO3 虽在室温下可达到 520 ± 20 pm/V,但低温下因晶相转变降低至约 170 ± 20 pm/V。
针对低温应用,理论上 TC 接近操作温度的材料较为理想,但通常受量子涨落阻碍铁电相变。钛酸锶(SrTiO3)在 TC ≈ 37 K 时,由于量子涨落抑制了铁电相变,表现为量子介电(quantum paraelectric)相,Ti 原子不能局域化,导致高极化率但 Pockels 系数为零。
研究内容
为了解决这一难题,欧洲微电子研究中心(IMEC)Anja Ulrich,Kamal Brahim,Andries Boelen,Christian Haffner团队在“Science”期刊上发表了题为“Engineering high Pockels coefficients in thin-film strontium titanate for cryogenic quantum electro-optic applications”的最新论文。该团队通过工程化薄膜 SrTiO3 打破其对称性:SrTiO3 外延生长在硅上,并通过晶圆键合转移到 SiO2 衬底上。薄膜略微富 Ti,结合应变效应,将 TC 提升至约 100 K,高于量子涨落临界点,从而实现对称性破缺铁电相,同时保持由晶格共振引起的高介电率。结合近期在掺同位素 SrTiO3 中观察到的二次电光效应(Kerr 效应),该研究表明薄膜 SrTiO3 在低温电光性能上可超越传统 Pockels 材料。
图文导读
(1)实验首次将薄膜SrTiO3工程化以在低温下实现铁电相破缺,得到了在 20 Hz 下 Pockels 系数高达 345 pm/V 的记录值,这一数值是现有任何薄膜电光材料的两倍,同时光学损耗保持在每厘米分贝级的低水平。该实验首次展示了通过调控化学计量比和应变效应提升TC至 100 K,从而抑制量子涨落并实现对称性破缺铁电相的可行性。
(2)实验通过外延生长和晶圆键合工艺,将 SrTiO3 薄膜沉积在硅基底上,并随后转移至 SiO2 衬底,实现了薄膜的应力调控和 Ti 富化。结果表明:
①材料在低温下保持高介电率,由晶格共振增强了电光响应;
②与有机电光染料相比,薄膜 SrTiO3 在低温下不仅 Pockels 系数更高,而且光学损耗更低,适合量子光子学应用;
③结合已知的量子介电 SrTiO3 中观测到的二次电光 Kerr 效应,验证了 SrTiO3 薄膜在低温下超越传统 Pockels 材料的潜力;
④研究表明,通过材料设计可实现兼顾高 Pockels 系数和低损耗的电光器件,为低温量子通信、光子换能及高效率光子探测提供新型功能材料方案。
图 1 | 普克尔斯系数、铁电相变和晶体结构之间关系。
图 2 | 钛酸锶SrTiO₃薄膜晶体质量、介电常数和铁电性证据。
图 3 | 电光测量和有效普克尔斯系数。
结论展望
本文的研究揭示了通过材料工程策略可以突破量子低温条件下传统 Pockels 材料性能的限制,为低温量子光子学开辟了新路径。实验表明,薄膜SrTiO3通过调控化学计量比和应变实现铁电相破缺,从而在 100 K 左右的低温下展现出极高的 Pockels 系数和可控光学损耗。这一发现挑战了量子介电材料无法作为低温电光材料的传统认知,同时说明材料的晶格结构、居里温度及量子涨落之间存在可调控关系。
研究进一步表明,通过精确控制薄膜结构和外延应变,可以在兼顾高电光响应和低光学损耗的条件下实现功能化器件,为低温光子换能、量子光子探测以及量子通信等应用提供了可行的材料方案。这不仅扩展了 Pockels 材料在极端条件下的应用边界,也为低温量子器件的设计提供了科学依据和工程路径,具有重要的基础科学意义和潜在产业价值。
该文章发表于Science上
文章链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.adx3741

