双共振等离激元纳米天线在增强光与物质相互作用在（如光致发光、拉曼散射、非线性频率转换）中具有重要作用。现有的双共振结构多工作在同一或相邻频段（如可见光/近红外），而跨多个倍频程的频率转换（如中红外到可见光）对天线设计提出更高要求。NPoS结构（纳米粒子-纳米狭缝）是一种新兴的双共振结构，能独立调控中红外和可见光/近红外共振，已在实验中被用于实现高效的频率上转换，但对其本征模式的理论理解仍不足，限制了进一步优化。
近日，由华东师范大学精密光谱科学技术高等研究院陈文研究员课题组与洛桑联邦理工学院物理研究所Christophe Galland教授通过准正态模式分析，系统研究了NPoS结构在中红外和可见光/近红外波段的共振模式。揭示了NPoS中可见光/近红外模式源于纳米粒子与狭缝两侧壁形成的两个NPoM结构的模式杂化，而中红外模式主要由狭缝长度决定。提出了独立调控可见光（VIS）/近红外 (NIS) 和中红外 (MIR) 共振的策略，并发现了一个未被利用的低阶共振模式，其具有更好的场重叠和辐射效率，预计可将上转换效率提高5倍以上。分析了模式重叠、辐射效率与频率转换效率之间的关系，为非线性纳米光子器件的优化提供了理论依据。
图1 球形纳米粒子在纳米狭缝上系统（NPoS）的准正态模（QNM）分析和辐射局部态密度（LDoS），a.结构示意图与参数定义。b.可见光/近红外和中红外激发下的场增强分布。c.辐射局域态密度增强谱与各共振模式的电荷分布。d.揭示了多个可见光/近红外准正态模式及其对称性。
图2 NPoS中的等离子体杂化 a.从倾斜NPoM到完整NPoS结构的演化过程。b. 随侧壁间距S减小的辐射LDoS谱变化。c. 远场辐射方向图与收集效率对比。
图3 不同尺寸平面NPoS杂化的腔共振 a. 纳米粒子平面尺寸对共振模式的影响。b.平面尺寸w = 0 nm与w = 40 nm 辐射LDoS。c. 各QNM的电荷密度分布。
图4 独立可调的NPoS共振辐射 a. NPoS的横截面尺寸缩放对可见/近红外共振的独立调谐。b. 狭缝长度对中红外共振的独立调谐。
图5 MIR模式与其他NIR和VIS模式的非线性重叠效率。a. 各可见光/近红外模式与中红外模式的归一化重叠效率。b. 各模式的辐射效率。c.计算相对频率上转换效率。
针对近期提出的非线性光子结构（NPoS/NPiG）天线的作为实现中红外与可见光域高效光学频率转换的理想纳米光子器件，展开了深入的QNM研究。通过系统分析，我们揭示了光延迟传输（LDoS）频谱中多重共振现象的成因及其随NPoS形态与尺寸变化的规律。计算结果表明，辐射LDoS频谱存在显著的双频段增强效应，并提出了一种简单有效的独立调控方案，可分别调节中红外与可见光/近红外模式。此外，我们在通信波长范围内首次预测出一种新型基模，该模式不仅与中红外模式具有优异重叠特性，还展现出更高的辐射效率。相较于短波长QNMs，这种新基模可实现显著提升的上转换效率。综合评估表明，NPoS天线作为非线性纳米光子学领域的前沿平台，展现出强大的应用潜力与时代价值。
感谢中国国家自然科学基金（项目编号：12204362）；中国国家重点研发计划（项目编号：2024YFA1409900)及国家自然科学基金（项目编号：62475071、52488301)；瑞士国家科学基金会（项目编号：214993)的资助。
论文信息：
Plasmonic Nanoparticle-on-Nanoslit Antenna as Independently Tunable Dual-Resonant Systems for Efficient Frequency Upconversion
Huatian Hu, Zhiwei Hu, Christophe Galland,* and Wen Chen*
Advanced Optical Materials
DOI: 10.1002/adom.202501674
原文链接：
https://doi.org/10.1002/adom.202501674
撰稿|课题组
