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撰稿 |赵一心
导读
近日，新加坡科技研究局材料与工程研究所的Joel K. W. Yang团队首次通过使用亚纳米电子束的能量损失光谱绘制了硅纳米天线阵列上真实连续体中的束缚态（BIC）共振的强近场定位。通过系统地打破设计的天线对称性，发射准BIC共振变得可见。这项工作有望实现设计的超紧凑BIC天线的实际应用。该文章被发表在《Light: Science & Application》期刊上，题为“Nanoscale Mapping of Optically Inaccessible Bound-States-in-the-Continuum”，Zhaogang Dong为第一作者，Joel K. W. Yang, Michel Bosman和Zhaogang Dong为通讯作者。
背景介绍
连续体中的束缚状态（BIC）是纳米光子学中的一个新兴概念，它正在提高光学领域的应用，如高光谱成像、无镜照明和非线性谐波生成等。BIC的一般原理是通过来自模式相关的充电电流配置的辐射的完全破坏性干扰，来完全抑制远场中的辐射损失。这些BIC模式的能量高于光线，因此被称为“连续体”。
最近，BIC在纳米光子学中主要通过纳米天线阵列进行探索。由于真正的BIC模式是非辐射性的，在远场的光学激励无法揭示其模式特征。此外尽管已经证明只有8*8单元的有限天线阵列能够在远场光激发下实现BIC激光，但没有直接表征技术确定建立BIC模式所需的特征长度。
BIC模式与自由空间辐射没有耦合，因此除了准BIC模式外，其在光学上是不可接近的。因此，尝试测量BIC模式的实验需要同时对近场和远场敏感，通过这种方式，可以将真正的非辐射BIC模式与准辐射BIC模式区分开来。为此，研究人员在扫描透射电子显微镜（STEM）中结合了阴极荧光（CL）和单色电子能量损失光谱（EELS）。纳米级的聚焦电子束被用来激发近场的光学模式。用EELS可以测量辐射性和非辐射性激发的能量转移，而辐射损耗是用远场中的CL测量的。EELS和CL光谱的比较区分了有损和捕获的光学模式，提供了一个实验装置，以明确表征具有纳米空间精度的真实光子BIC。
创新研究
在这项工作中，Joel K. W. Yang团队提供了真正的BIC共振的实验和理论证据，这些共振在STEM中被纳米电子束局部激发，并直接使用EELS和CL光谱进行探测。电子显微镜提供了一个独特的宽带、近场激发、宽范围光谱和超高空间分辨率的组合，使得对光学共振的全面分析成为可能。在这里，研究人员使用电子显微镜探测设计的硅纳米天线阵列上的BIC模式，通过结合STEM中的光谱技术CL和EELS，提供了“真正的”BIC模式的直接实验证据。
图1(a)展示了用于探测BIC模式的实验装置，当该聚焦电子束位于纳米结构附近时，电子束能量的一部分用于极化材料内的自由电子和束缚电子，这些电子根据纳米结构支持的模式开始振荡。谐振模式随后会失去能量到自由空间发射，使用CL对其进行测量，电子束在共振模式激发中遇到的所有损耗，包括辐射和非辐射，均使用真正的近场技术EELS进行实验测量。通过在STEM中结合CL和EELS光谱技术，可以证明在纳米尺度上测量BIC模式的可能性。图1(b)显示了支持（准）BIC模式的硅椭圆圆柱纳米天线阵列的STEM图像。当角度接近90°时，硅纳米天线阵列支持一个“真正的”BIC模式。
图1 通过亚纳米的电子束激发和探测BIC模式的实验装置。(a) STEM中的实验装置示意图，其中高能电子束聚焦到~1nm，用于探测30nm厚的悬浮Si3N4膜上的硅纳米天线阵列。(b) 在30nm厚的Si3N4膜上支持准BIC模式的非晶硅纳米天线阵列的明场STEM图像。
图2是通过电子能量损失光谱法探测的“真正的”BIC共振模式。图2(a)是硅纳米天线阵列的STEM环形暗场图像，其中椭圆柱以倾角90°对齐；图2(b)是“真实”BIC模式的模拟近场模式，箭头表示电场方向，其长度与振幅成正比；图2(c)是包含“真实”BIC模式的多极矩示意图；椭圆圆柱纳米天线阵列的实验EELS图如图2(d)所示，可以看出其具有“真实”BIC模式；图2(e)是在椭圆尖端附近的位置测量的EELS光谱，证明了“真实”BIC模式的激发。对于基准测试，从相同尺寸的单个天线元件测量的EELS频谱清楚地显示了与BIC模式相关的缺失峰值。在图2(f)中，黑色的纳米天线阵列的模拟EELS光谱显示BIC共振，蓝色的单个天线元件的光谱显示无BIC共振。
图2 通过电子能量损失光谱法探测的“真正的”BIC共振模式。
总的来说，通过将STEM中的纳米级电子束光谱、理论模拟和多级分解相结合，研究人员在纳米结构的硅样品上观察到“真实”的连续光子束缚态。该结果提供了一种通用的方法，可以以纳米空间精度定量探测BIC的模式形成机制。它将广泛适用于量化其他新兴的光学共振，例如量子发射器的局部激发，并将提供对其性质的直接和独特的见解。
该研究成果以"Nanoscale Mapping of Optically Inaccessible Bound-States-in-the-Continuum"为题在线发表在Light: Science & Applications。
Dong, Z., Mahfoud, Z., Paniagua-Domínguez, R. et al. Nanoscale mapping of optically inaccessible bound-states-in-the-continuum. Light Sci Appl 11, 20 (2022).
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