通讯作者：Yu Huang，Xiangfeng Duan
DOI：10.1126/science.abl8941
具有不规则软物体的电子系统的集成对于许多新兴技术越来越重要，包括用于物联网的电子学、用于监测动态生物有机体的生物电子学、个性化医疗、远程诊断和治疗人类疾病的电子学。一个稳固的生物电子系统需要与生物结构的密切相互作用来执行特定的操作，如生物信号记录、放大和提取以及提供电或化学刺激。因此，电子系统与不规则、柔软物体的共形集成是许多新兴技术的关键。
本文报道了一种范德华薄膜的设计方案，该薄膜由交错的二维纳米薄片组成，具有无化学键的范德华界面。这些薄膜的交错纳米片之间均具有滑动和旋转自由度，以确保其具有宏观的机械延伸性和延展性。这些纳米片之间还形成了纳米通道的渗流网络以赋予该薄膜渗透性和透气性。由于与软生物组织具有极好的机械匹配性，独立的薄膜可以自然地适应局部表面形貌，并能够与具有高度共形界面的生物体无缝融合，使生物体具有特定的电子功能，包括叶栅极（leaf-gate）和皮肤栅极（skin-gate）晶体管。皮肤上晶体管可以进行高保真监测和局部放大皮肤电位和电生理信号的测量。
● 为了实现与可伸展薄膜的共形界面，需要外部压力来诱导足够的变形以匹配局部表面形貌，这可能导致组织变形或损伤的接触压力。为此，本文建立了一个三维几何模型，以可视化可伸缩薄膜在球形地形上的共形适配过程，并探索局部变形随接触压力的变化情况(图1C)。随着载荷的增加，薄膜逐渐适应球形压痕，薄膜网格被拉伸和扩张，以适应共形过程中的局部应变和变形。
● 在本文的VDWTF设计中(图1G)，无键纳米片呈现交错对接，由此建立具有最低界面陷阱态的大面积平面到平面VDW接触，以确保良好的跨片间晶界的电荷传输。
● 这种电子和机械性能的结合源于交错的2D纳米片之间的VDW相互作用，在典型的化学气相沉积薄膜(CVDTF)中很难实现(图1H)。CVDTF的电学和力学性能受晶界缺陷的晶粒尺寸、晶粒取向、形状和密度的强烈影响，其典型的多晶结构由横向缝合的磁畴组成。
● 本文采用插层剥离法制备了二硫化钼(MoS2)纳米片状墨水，并用旋涂法制备了VDWTF。扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)的研究表明，交错的纳米薄片薄膜(图2A和B)的总厚度约为10 nm。MoS2纳米片厚度约3 nm，横向尺寸小于几微米，并且相互错开从而形成大面积的VDW界面，其中约3到4个纳米片在垂直方向交错排列。
● 大面积无粘结VDW界面允许相邻纳米片彼此相对滑动或旋转，以适应局部结构扰动并减少应变引起的裂缝和断裂，从而确保即使在独立形式下的结构完整性。例如，连续独立的VDWTF可以很容易地漂浮在水面上(图2C)，完全重复折叠而不撕裂，并且悬浮在开孔上方而不破裂(图2M)。相比之下，独立式多晶CVDTF很容易在水中碎裂，并且因为太脆弱而不能悬浮在开孔上(图2D)。
● 鉴于其出色的延伸性、顺应性和透气性，VDWTF可以直接与活体融合，形成无缝的电子-生物杂交。以前的尝试试图用电活性材料来增强植物的功能，或者简单地将植物用作非传统的支持衬底，而本文的方法是将VDWTF转移到叶上，形成叶栅极晶体管，其中植物叶片起到调制栅极的作用，并构成器件的有效部分。本文选择叶肉中含有丰富电解质的千里光叶片(图3A)作为研究叶栅极晶体管的模型系统。
● 叶栅极晶体管(图3B)中的VDWTF通道与蛇形网状Au电极(图3C顶部)接触，以防止Au薄膜电极在粗糙的叶表面上因局部应变而断裂，而插入的钨探针与叶内的电解质建立电接触，以形成栅电极。转移的VDWTF形成了完全顺应性的高度共形界面，光学显微镜(图3D)和扫描电镜研究(图3E)证实了这一点。
● VDWTF可以通过高度共形的界面转移到人体皮肤上以形成皮肤栅极晶体管。在皮肤中，电解质有助于传导电流并且能够调节pH值水平，同时保持身体表面的水合系统处于受控状态。VDWTF与皮肤纹理的保形整合形成皮肤栅极晶体管，其中人体皮肤中的电解质有效地调节VDWTF的传导(图4A和B)。
● 正常的皮肤栅极晶体管功能需要一个保形界面，在VDWTF通道和表皮之间有密切的相互作用，其中表皮可以由电容和电阻器组成的并行电路建模，真皮和皮下组织可以由电阻器建模(图4B)。
● 本文研究了由Ecoflex硅橡胶制成的前臂皮肤复制品上的独立式VDWTF的符合性，并将其与支撑在1.6μm厚PI基板上的相同VDWTF进行了比较(图4C)。独立式VDWTF能够适应皮肤纹理，形成出色的保形界面，不会出现明显的开裂或撕裂。相比之下，1.6μm厚的PI基板和带有PI基板的VDWTF显示的共形接触面积要少得多 (图4C右侧)。
▲图5. 用于监控瞬时皮肤电位的皮肤栅极VDWTF晶体管。
● 考虑到许多生物电势信号表现出瞬态响应，本文评估了皮肤栅极晶体管的频率响应。通过测量在栅极电压为100 mV的20μs脉冲下的电流响应来探测皮肤栅极晶体管的响应时间(图5A)。通过用指数函数拟合实验数据，获得了7μs的响应时间(图5B)。此外，皮肤栅极晶体管的截止频率约为100 kHz(图5C)，这足以监测来自人体的大多数电生理信号。
本文报告了由2D纳米片组装而成的机械坚固的独立式VDWTF，适用于高度可拉伸、适应性强、共形和透气的膜电子产品。纳米片之间的无键VDW界面能够实现滑动和旋转自由度，从而提供非凡的机械柔韧性，拉伸性和延展性。交错的纳米片结构还具有纳米通道的渗透网络，以获得优异的渗透性或透气性。超薄独立式VDWTF结构坚固，与软生物组织具有出色的机械匹配性，自然适应微观地形，并通过高度保形的界面直接与生物体整合，赋予生物体电子功能。因此，VDWTF可以作为多功能电子膜，积极适应环境，同时保持足够的电子性能，用于传感，信号放大，处理和通信。
https://www.science.org/doi/10.1126/science.abl8941
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