1. 导读
暗模式是局域表面等离激元中偶极矩为零的一类模式。与明模式（如偶极模式）相比，它具有较小的辐射损耗、较长的寿命和更为显著的局域场增强效应。这些性质使暗模式在增强光与物质的相互作用方面，表现出无与伦比的优势。径向呼吸模式（RBM）是一类代表性的暗模式，它具有沿径向振荡的电荷密度分布。RBM因极低的辐射损耗和显著的局域场增强效应等优点，引起了人们广泛的关注。然而，由于RBM近乎为零的电偶极矩，其激发多依赖于电子能量损失谱（EELS）等电子束方式，极大限制了RBM的应用。
针对这一问题，近日西北工业大学物理科学与技术学院肖发俊、赵建林研究团队在Nanophotonics发表最新文章，提出了一种RBM的光学激发方法。通过斜入射光源，成功在金六角板等离激元纳米腔中激发出RBM。进一步，结合实验光谱、数理模拟和理论模型，揭示了RBM强局域和高色散等模式特性。
该研究不仅解决了RBM光激发的难题、阐明了RBM的模式特性，并为推动RBM在光学传感、表面增强拉曼散射和增强光学非线性方面的应用奠定了基础。
2. 研究背景
局域表面等离激元赋予了贵金属纳米颗粒丰富的光学性质，使其成为纳米尺度下操控光子的理想平台。一般地，局域等离激元模式可分为两类，即明模式和暗模式。典型的明模式如电偶极模式，可方便地由光学手段激发，并能将相当大的光场能量辐射到远场。相反地，暗模式如电四极模式，具有一个近零的偶极矩，很难直接被光场激发。与明模式相比，暗模式具有较小的辐射损耗、较长的寿命和更为显著的局域场增强效应。这些性质使暗模式在增强光与物质的相互作用方面，表现出无与伦比的优势。目前，暗模式已广泛用于表面增强拉曼散射、增强非线性光学效应等研究中。同时，因为强的局域和增强光场的能力，基于暗模式的高性能纳米激光器、生物传感器、光电探测器等纳米光电子器件也相继研发。
近年来，径向呼吸模式（RBM）作为一种新型暗模式，正受到越来越多的关注。RBM最早发现于原子核物理领域，又称“巨单极共振”，是指原子核在保持其球对称时的振动激发模式。随即，RBM现象在分子、声学和固体物理领域相继发现。目前，在表面等离激元方向，RBM已在多种金属结构中得到证实，如纳米盘、纳米方、纳米三角形、纳米孔和纳米团簇。由于暗模式的特质，RBM的激发主要利用电子束的方式，比如阴极发光光谱和电子能量损失光谱。但是，这些激发方式限制了RBM的实际应用，且与现行集成光子器件较难兼容。因而，急需发展RBM的直接光激发方法，解决暗模式研究与应用的瓶颈。
3. 创新研究
针对上述挑战，研究人员制备了金六角板、氧化铝隔离层和超光滑金膜组成的等离激元纳米腔。通过斜入射线p偏振光源，激发出了金六角板等离激元纳米腔中的RBM，如图1所示。简单地，等离激元纳米腔可看作为金属-介质-金属（MIM）波导。斜入射p偏振光源可在MIM波导中激发出表面等离极化激元（SPPs）。由于SPPs具有比自由空间光子更大的波矢，可极大地促进RBM的激发。这一RBM的激发机制由偏振分辨的散射光谱实验所印证。数值模拟和实验光谱的完美契合也进一步证实了RBM的激发，并揭示了RBM径向对称的电偶极距分布。
随后，研究人员还分析了纳米腔中RBM的近场和远场特性（见图2）。结果发现RBM具有显著的场增强效果，其增强因子近乎传统暗模式—电四极模式的两倍。更有趣的是，由于纳腔间隙两侧反向的电荷振动，RBM的远场有别于以往单个金属盘的情况，呈现出一种哑铃状的偏振依赖分布。
为进一步揭示RBM的模式特性，团队还研究了RBM的峰位对氧化铝隔离层厚度的依赖（见图3）。研究者采用电容模型很好地解释了RBM的峰位随隔离层增加的蓝移规律。此外，团队制备了不同尺寸的金六角板纳米腔，分析了RBM的峰位随金六角板尺寸的变化（见图4）。所得的实验规律得到了Fabry–Pérot腔理论的验证，说明了RBM起源于FP腔中SPP的驻波干涉。
4. 应用与展望
得益于自下而上的纳米腔制备工艺，量子点、染料分子和二维半导体材料等可方便地集成于金六角板纳米腔中。借助RBM模式强的局域场增强能力和波长易调谐等特点，能有效地提升这些材料的吸收、发射和振动等过程，可为表面增强拉曼散射、增强荧光和增强光学非线性的研究开启新的途径，并为研发高效的光电子器件如光伏电池、发光二极管和纳米激光器等奠定基础。
该研究成果以“Unveiling radial breathing mode in a particle-on-mirror plasmonic nanocavity”为题在线发表在Nanophotonics。
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