前沿｜光驱动近晶A手性超结构- 大数跨境

两江科技评论

2022-04-12

导读：光驱动手性液晶层状超结构的构筑与操控

近日，南京大学现代工学院胡伟教授课题组利用手性分子开关掺杂近晶A相液晶诱发表面电致倾斜效应，提出了一种光驱动手性液晶层状超结构的构筑与操控方案，相关成果以“Photo-Actuated Chiral Smectic Superstructures”为题，发表在《先进光学材料》（Advanced Optical Materials 2022, 2102754）。

对称性破缺的复杂结构往往能赋予材料以新颖的性质，从而推动先进材料的革新。手性与多层级是两种典型的复杂结构类型，两者组合而成的手性多层级结构在自然界中广泛存在，如甲虫外壳、蕨类植物细胞壁等，对生物的生命活动起到重要作用。受此启发而设计的光学超材料、机械超材料具有超越传统材料的功能特性，如负折射率、超旋光性、负泊松比等。毋庸置疑，手性多层级结构的构筑与操控已成为材料科学的前沿领域。液晶兼具自组装与外场响应性，为手性多层级结构的研究提供了平台。胆甾相、蓝相液晶体系具有动态可调的螺旋超结构，在平面光子元件、激光出射、全息成像领域具有广阔的应用前景。近晶相液晶可自组装产生丰富的分层超结构，然而，其固有的层状结构和弹性性质禁止了分子的扭曲排列，因此限制了手性液晶超结构的构筑、操控及应用。

针对这一挑战，研究团队通过在近晶A相液晶中引入手性剂诱发了表面电致倾斜效应，为近晶超结构带来了手性这一自由度。电致倾斜效应表现为手性近晶A相液晶的电光响应特性，平行于分子层的电场使得液晶光轴偏离分子层法线方向。至于表面电致倾斜效应，手性打破了层内液晶分子排列的旋转对称性，液晶与衬底间的极化相互作用具有类电场的作用，导致衬底附近液晶指向矢偏离层法线方向。油纹线型畴存在于薄层近晶A相液晶中，其过渡区层法线沿锚定方向；引入手性之后，表面电致倾斜效应引起过渡区层法线方向的变化，并伴随着层内分子的扭曲排列，进而促使手性油纹产生。相较于普通油纹，手性油纹呈现结构的整体偏转，研究团队从实验和理论两方面系统研究了温度、手性强度和液晶膜厚对于手性油纹偏转程度的影响。

图1. a）油纹示意图，插图为过渡区示意图；b）光驱动手性油纹的显微织构图与动态衍射表征；c）手性油纹偏转角与掺杂比例的关系；d）油纹-二维畴的光控切换；e）被向错覆盖的油纹阵列；f）手性油纹周期、偏转角与液晶膜厚的关系；g）焦锥畴-油纹的光控切换；h）焦锥畴的光控重定向

研究结果表明，相变点附近手性油纹偏转最为明显，随温度降低偏转角迅速减小，达到稳定时方向与普通油纹一致，此现象归因于近晶序参数与温度的相关性。手性强度与手性剂螺旋扭曲能、掺杂浓度均相关，并且通过影响极化耦合强度从而影响手性油纹的偏转角度。基于手性分子开关光致顺反异构伴随的手性变化，展示了手性油纹的光驱动可逆旋转，此过程中手性油纹光栅的动态衍射现象直接反映了其内部结构的演变。改变分子开关的掺杂浓度，可灵活控制手性油纹的旋转范围；联合运用多种手性材料，可将手性油纹的偏转范围拓宽至38°。在研究手性对偏转程度影响的过程中，观察到两种有趣的现象。其一，当体系中存在两种相反手性且一高一低时，油纹线型畴转变为一种新奇的二维畴结构。其二，过高的手性导致规整的油纹阵列被大面积的向错线所覆盖，而不同掺杂体系中向错线出现的临界手性强度惊人地接近。液晶膜厚在很大程度上会影响超结构的形态，随着液晶膜厚的增加，尽管手性油纹的周期有所增加，其偏转程度并没有发生明显变化，这与理论预期完全一致。通过设置更大的液晶膜厚，团队还实现了不同层状超结构的光控切换或重新定向。

该研究提出了一种利用表面电致倾斜效应构筑并操控液晶层状超结构的新方法。表面电致倾斜作为一种类电场效应，源于液晶分子与衬底间的极化相互作用，其大小受制于材料属性，通过材料的改进可优化光驱动超结构的响应特性。结合光取向技术对取向图案的灵活设计，可进一步对手性油纹线型畴的动态演化进行可编程控制。这一策略拓展了液晶层状超结构的类型与操控维度，为动态平面光学、传感、粒子组装与输运、微纳制造等技术与应用提供了新思路。（Advanced Optical Materials 2022, 2102754）。

南京大学现代工程与应用科学学院19级博士生吴赛博和19级硕士生曹慧敏为论文共同第一作者，胡伟教授为通讯作者，陆延青教授给予了重要指导，吴金兵同学与马玲玲副研究员对本文亦有重要贡献。该研究由国家自然科学基金、江苏省前沿引领技术基础研究专项和中央高校基本科研业务费资助完成。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adom.202102754

作者介绍

_{曹慧敏，南京大学现代工程与应用科学学院19级硕士研究生，主要从事液晶材料与光学元件研究，在Adv. Optical Mater.、《液晶与显示》等刊物发表论文3篇。}

_{吴赛博，南京大学现代工程与应用科学学院19级博士研究生，主要从事液晶多层级微结构及相关应用研究，在ACS Nano、Adv. Opt. Mater.等刊物以一作身份发表论文5篇，引用120余次}。

_{胡伟，南京大学教授、博导，国家优青、江苏省杰青、仲英青年学者。从事液晶材料与光学元件研究，在光控液晶畴工程、光寻址液晶调光技术、液晶军民用元器件开发等方面做出了原创贡献。在Nat. Commun.、Sci. Adv.等刊物发表论文151篇，引用4100余次，h-index 39。担任中国激光杂志社青年编辑委员会委员、物理学会液晶分会委员会委员，Adv. Photon. Nexus、《液晶与显示》、Sci. Rep.、Appl. Sci.编委，Chin. Opt. Lett.、Opt. Express专刊编辑。}

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