撰稿 | 蔡淼
01 导读
近日,来自比利时根特大学的Kristiaan团队,设计了一种由防水柔性量子点薄膜构成的垂直腔面发射激光器,使无机量子点与有效的聚合物封装相结合,实现了一种长使用寿命的柔性激光器件,对激光技术的进一步发展与应用具有重要的意义。
该文章发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》,题为“Quantum dot lasing from a waterproof and stretchable polymer film”,Mohammad Mohammadimasoudi为论文的第一作者。
02 研究背景
近十年来,胶体半导体纳米晶体(量子点,quantum dot, QD)材料作为光泵浦激光器增益材料的有力竞争者,受到了研究者们的广泛关注。得益于对多功能性的材料增益的设计,以及液基的处理方式,用于制造QD激光器的腔体能够采用各种不同的结构,诸如液滴状,球体或者是高度工程化的分布式反馈结构。此外,基于QD材料的增益层可以利用沉积,滴铸或旋涂等技术进行制造。上述这些特性使得制造可弯曲和可拉伸的激光器成为可能,在这种激光器中,QD薄膜提供光学增益。
然而,虽然薄膜激光器是柔性光电技术的核心构件,但目前为止只有少数研究报告了QD激光薄膜。这些研究基本上都是通过在具有压印表面光栅的聚合物上沉积QD薄膜,来制成分布式反馈激光器。但是这种结构中的光学反馈在很大程度上取决于环境的折射率以及泵浦光斑的大小。并且,由表面光栅产生的激光束的光束轮廓通常会呈现不对称的特征。因此,如何在利用QD材料的优点的同时,避免现有薄膜激光器的缺点,是柔性激光器技术中亟待解决的难题,解决这一问题,对柔性光电技术的发展无疑具有重要的意义。
03 创新研究
液晶(liquid crystal,LC)是由分子的取向顺序产生的物质的各向异性状态,用于实现可调谐波长滤波器或可调谐激光腔。其中特别吸引研究者注意的是手性向列液晶(chiral nematic liquid crystal,CLC),这种液晶材料在螺旋结构中具有自排序的特性,并能沿螺旋轴周期性调制光学特性。这使得当波长与CLC的一维光子带隙匹配时,具有与CLC相同旋向性的圆偏振光被选择性地反射。这一特性可以被用于设计激光器。
本研究中,研究团队通过结合QD和CLC,设计了一种薄膜激光器。该激光器由夹在两个CLC镜之间的100 nm厚的CdSe/CdS QD层组成,CLC镜厚度约7 μm。这些镜子形成一个具有光子带隙的腔,该光子带隙与 QD 的光致发光光谱重叠(图一)。在实验中,研究人员展示了在532 nm波长的光学泵浦下的激光作用,其中激光波长可以通过简单调整腔结构来进行改变。该激光器成功产生了圆偏振激光,并且实现了足够狭窄的远场轮廓以及80 pm的线宽(图二)。
此外,QDCLC薄膜还具有柔韧性,可拉伸性以及防水性等性质(图三,图四)。研究团队进一步实验发现,当薄膜暴露于极性质子溶剂(如甲酸、异丙醇、乙醇和水)时,也仍然可以进行激光操作。此外,激光波长还能够以可预测的方式受到应变和温度的影响,但不受周围介质的光学特性的影响。这种柔性薄膜激光器具有非常巨大的应用潜力,能够用作制造水或生物溶液中的各式传感器。同时也是柔性光电技术领域上的一大重要进展。mi

图一:合成量子点的性质。(a)量子点结构的示意图:核/壳, CdSe/CdS 量子点。(b)TEM扫描图像。(c)分散在甲苯中的量子点的吸收光谱(蓝色)和光致发光光谱(红色)(d)量子点吸收(μi>0)或增益光谱(μi<0)关于脉冲激发后3ps处激发水平的函数。(e)在630nm固定波长探头处增益光谱的时间依赖性。

图二:QDCLC激光器的结构和特点。(a)QDCLC激光器的结构示意图。(b)测量得到的QDCLC层的反射光谱(浅蓝色)和各种泵浦强度的发射光谱。(c)量子点层折射率的虚部的模拟自发发射光谱,代表了各种增益系数。(d)测量不同泵浦强度下,QDCLC发射的高分辨率光谱。(e)激光峰(约632nm)和自发发射(约650nm)的积分强度关于泵浦强度的关系曲线。(f)测量激光束的线宽关于泵浦强度的曲线,分别使用低分辨率(蓝色,如(b))和高分辨率(红色,如(d,e))进行测量。(g)测量的QDCLC发射强度关于发射角的关系曲线。(h)通过四分之一波片和旋转偏振器传输后的激光峰。

图三:评估QDCLC薄膜效用性的实验。(a)薄膜QDCLC激光器在1kHz频率下连续工作9小时(3200万脉冲)的激光光谱。(b)测量得到的(四个光谱,每次添加一个夹具)与(c)模拟得到的(减小LC的间距)激光光谱关于施加在两个玻璃板之间的QDCLC层上的压力的关系曲线。(d)QDCLC激光器在热水(54℃)中的照片。(e)由加热水导致的激光波长的红移和(f)冷却水导致的激光波长蓝移。(g)具有两个区域的两块玻璃板之间的CLC镜的照片,其中沿红色虚线可以观察到厚度和反射带的变化。(h)测量(选取了11个不同的位置)和模拟(选取了3个不同的CLC间距)得到的具有可变CLC间距的薄膜激光光谱。

图四:弯曲的QDCLC激光器(a)的照片和(b)在粘合剂膜上的发射光谱。(c)拉伸厚度为15μm,长度为15mm的自支撑QDCLC薄膜以将长度增加到170μm的示意图。(d)具有不同拉伸幅度的拉伸激光的发射光谱和对应的模拟结果,其中厚度,层数与拉伸幅度成比例地减小。
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