今天我们继续为大家带来本周的超材料前沿研究精选，内容涉及可重编程折纸超构材料，单分子层半导体长电子自旋输运长度的光学检测，磁性分子作为超导体拓扑磁滞的局部传感器，可扩展的硫族物玻璃平台用石墨烯进行波导集成中红外光电等敬请期待！
索引：
1.多稳态、可重编程折纸超构材料
2.异构数字刚度编程
3.具有高效聚焦性能的空气腔菲涅耳声透镜的微加工工艺
4.单分子层半导体长电子自旋输运长度的光学检测
5.在可扩展的硫族物玻璃平台上使用石墨烯进行波导集成中红外光电
6.用于光信号和照明的高度鲁棒和柔软的生物混合机械发光
7.磁性分子作为超导体拓扑磁滞的局部传感器
8.交替扭转四层石墨烯中相关性的发现
1.多稳态、可重编程折纸超构材料
各向异性材料的性质随空间方向的不同而不同。当在不同方向上承载需要不同刚度和强度的负载时，这种特性显示出优越性。各向异性材料在沿优先方向显示更高的比强度，如骨组织、木材、珍珠层和肌肉等。它们都遵循诺伊曼原则，即材料微观结构具有较少的几何对称性。目前可以通过人工设计的力学超构材料来模拟天然材料，提供各种特殊和不寻常的力学性能（如如负热膨胀、负泊松比、消失的剪切模量等）。然而，现有的力学超构材料局限于各向同性或正交异性的对称性，各向异性还有待探索。目前尚不清楚在各向同性或正交异性对称下定义的共同性质如何被推广，以及传统上独立的属性如何在具有较少或零对称性的系统中相互耦合。在周期系统的不同类型的单胞对称中，三斜对称是产生完全各向异性性质的一种。它描述了一个周期系统，其原始向量的长度不等，这些向量之间的角度都不同，甚至可能不包括90°。由于其丰富的设计空间，折纸结构一直是创造具有各种对称类型的超构材料微结构的主要灵感来源。
近日，普林斯顿大学Glaucio H. Paulino教授团队研究了几何失措诱导的各向异性和不均匀性，以获得使其有别于传统材料的独特性质。基于诺伊曼原则，提出了一个最小对称性的三斜超构材料系统，它起源于一个具有简单而深刻几何结构的三晶型折纸图案：一个具有四个倾斜面板和四个相应折痕的基本单元。三晶型折纸的固有几何形状及其变化的倾斜角度决定了折叠运动，该运动改变了单胞的原始向量，耦合了其外部体积的剪切应变和法向应变，并导致不寻常的泊松效应。这种效应与变化的三斜晶系中的可逆拉胀有关，可以通过实验观察到，并通过数学公式在理论上进行预测。折叠运动的非线性使单胞显示出三种鲁棒的稳定状态，通过突变不稳定连接在一起。当三稳态单胞被堆砌时，由于几何失措，出现类似于线性缺陷和点缺陷的现象。通过任意选择单点或多点缺陷的位置，失措可被重新编程成不同的稳定和非均匀状态。三晶型折纸展示了创造具有迄今为止不存在的对称性的折纸超构材料的可能性，导致具有可调各向异性的三斜超构材料的潜在应用，如波传播控制和软体微型机器人。相关研究发表在《Advanced Materials》上。（徐锐）
文章链接：
K. Liu, P. P. Pratapa, D. Misseroni, et al. Triclinic Metamaterials by Tristable Origami with Reprogrammable Frustration[J]. Advanced Materials, 2022.
https://doi.org/10.1002/adma.202107998
2.异构数字刚度编程
力学超构材料通过使用创新的几何设计，超越了其化学成分并实现奇特的力学特性。特别是可编程的力学超构材料，通过在制造阶段先验的或通过原位外部扰动的单胞变形状态的操作，代表了可调全局行为的平台。结构多稳定性（如梁阵列屈曲模式、双稳屈曲穹顶或剪纸结构）被广泛用于这种可控的局部状态切换。单元格行为和组件结构的共同努力将相应的全局本构关系修改为准零或负刚度区域、负泊松比和非均匀曲率等特性，用于能量吸收、隔振、目标形状变形等应用。
近日，普渡大学James M. Gibert教授团队介绍了一种异构可编程力学超构材料，以解决刚度编程策略中的几个常见挑战。该原型由包含菱形空腔的弹性体基体组成，这些空腔通过半刚性塑料梁插入件沿其对角线选择性地限制。插入物放置或移除引起的单元扰动重塑了整体本构关系，由于弹性体和插入物模量之间的间隙，其下限和上限分别对应于所有孔为空和所有插入物就位的配置。双向操作是通过改变插入物的方向来实现的，纵向插入物增加了压缩宏观刚度，横向插入物增加了拉伸宏观刚度。这种局部插入状态的排列数字表示形成了全局模式的显式编码，允许静态和原位系统刚度编程，质量变化最小。这些特性为响应基础结构共振的变化而主动调整隔振系统建立了新的范例。相关研究发表在《Extreme Mechanics Letters》上。（徐锐）
文章链接：
H. Tao, F. Danzi, C. E. Silva, et al. Heterogeneous digital stiffness programming[J]. Extreme Mechanics Letters, 2022.
https://doi.org/10.1016/j.eml.2022.101832
3.具有高效聚焦性能的空气腔菲涅耳声透镜的微加工工艺
聚焦超声（FUS）已被广泛应用于包括肿瘤切除、经颅神经调节、药物输送、非接触式捕捉、声学液滴喷射、无线功率传输和无损检测领域。由于声能集中在小体积上，在需要高强度或精细空间分辨率的应用中，FUS比其非聚焦对应系统表现出更好的性能。为了有效聚焦超声波，需要将振动声源产生的声波设计为同时到达焦点。实现这一点的直接方法是创建一个弯曲的传感器表面或将一个弯曲的声透镜连接到一个平面传感器上。然而，此类表面通常通过宏观加工技术制造，包括铣削和热压，其有限的精度可能导致制造缺陷，包括表面粗糙度和曲率误差。或者，可以通过编程施加在相控阵中每个传感器元件上的驱动信号的延时来聚焦声波。通过这种方法，可以精确、动态地控制焦点位置和声束方向。然而，相控阵系统通常体积庞大且价格昂贵，具有复杂的驱动电子设备和许多与传感器元件的电气连接。实现声聚焦的第三种方法是基于超材料构建声透镜，这种超材料可以表现出非凡的特性，如宽带或高透射率。然而，由于其结构复杂，这些透镜的制造非常具有挑战性。
近日，加利福尼亚州洛杉矶南加州大学电气工程与计算机系Yongkui Tang和Eun Sok Kim在他们之前的工作基础上报道了三种新的和改进的基于聚二甲基硅氧烷（PDMS）、SU-8/PDMS双层膜和SU-8的空气腔菲涅耳声透镜(ACFAL)，它们是通过简单的无牺牲层微加工工艺制造的，比帕利灵ACFAL加工快2到4倍。此外，研究人员通过研究透镜厚度对穿过透镜的声波透射比的影响，利用为PDMS和SU-8开发的改进厚度控制技术优化了传感器的性能。结果表明，测得的功率传输效率（PTE）和峰值输出声压分别是帕利灵ACFAL的2.0倍和1.8倍。该简单微加工技术不仅适用于高性能ACFAL的制造，而且适用于微流控和光学应用的其他具有中空或悬浮结构的小型器件。相关研究工作发表在《Microsystems & Nanoengineering》上。（丁雷）
文章链接：
Yongkui Tang and Eun Sok Kim,Simple sacrificial-layer-free microfabrication processes for air-cavity Fresnel acoustic lenses (ACFALs) with improved focusing performance. Microsystems & Nanoengineering(2020).https://doi.org/10.1038/s41378-022-00407-w.
4.单分子层半导体长电子自旋输运长度的光学检测
原子薄的过渡金属二卤化物(TMD)半导体(如MoS2)，由于其不具有反转对称性和强自旋-轨道耦合而产生的自旋-谷锁定效应，因此激发了研究人员对利用自旋和谷自由度的兴趣。这表明空穴和电子在各自能带极值处的自旋和谷自由度是相互保护的，即弛豫需要自旋的翻转以及谷的改变。已有研究工作指出电子或空穴自旋的弛豫时间可以在微秒范围内达到较大的值，因此这种自旋-谷锁定效应也将对电子自旋极化的横向输运产生较强的影响。从基理来看，二维单分子层中横向自旋输运的空间映射也很重要，因为揭示了关于可能的磁相变和谷极化集体态的关键信息，可以在理论上预测TMD 单分子层种电子或空穴的掺杂。尽管对于这些TMD单分子层中自由载流子自旋极化的空间依赖性的工作较少，但对于利用二维材料的自旋(谷)电子的应用至关重要。
近日，来自图卢兹大学的X. Marie研究团队利用空间分辨光学泵浦探针技术，测量了自旋谷偏振电子在WSe2单分子层中较长尺度(几十微米)内的横向输运。利用圆偏振光局部泵送费米海到高度自旋谷极化态(高达75%)，通过空间分离线偏振探针激光器诱导的光致发光来表征电子极化的横向扩散，当泵浦-与探测探针距离达到20 μm时，仍可观测到高达25%的自旋谷极化。在低温条件下，实现了18±3 μm的特征自旋谷扩散长度。该工作揭示了温度、泵浦螺旋度、泵浦强度和电子密度的强依赖性，突出了自旋弛豫时间和泵浦效率对具有自旋谷锁定的单层半导体极化电子输运的关键作用。（袁铭谦）
文章链接：
L. Ren, L. Lombez, C. Robert, et al. Optical Detection of Long Electron Spin Transport Lengths in a Monolayer Semiconductor. Phys. Rev. Lett. 129, 027402 (2022). https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.129.027402
5.在可扩展的硫族物玻璃平台上使用石墨烯进行波导集成中红外光电
中红外吸收光谱是化学传感和分析的关键工具，特别是对于不敏感于化学反应传感器检测的惰性气体。许多这类气体的惰性来自卤化化学，因此由于热红外中的碳-卤素拉伸模式共振而表现出在全球变暖的潜在价值。为了便于温室气体泄漏检测和其他化学传感器应用领域的传感器部署，迫切需要从共同封装的离散组件过渡到紧凑和片上集成的传感器。
为了解决这一挑战，中红外光子集成电路(PIC)平台被广泛研究，目的旨在减少光学气体传感器到芯片的大小。最近的工作已经证明了集成光学甲烷和挥发性有机化合物传感，但需要耦合到片外源和探测器。然而，将探测器集成在片上是更紧凑的方式，而且可以通过减少能够产生热噪声的活性物质的体积来提高灵敏度。已经有研究实现了PbTe光导体的集成，并演示了在λ=3.31μm波长下的甲烷传感，但由于对二氧化硅底物的吸收和PbTe的吸收截止，他们的平台仅限于λ≲4μm。
近日，美国麻省理工学院的Jordan Goldstein等人利用一种多层PIC结构，结合了分栅光电石墨烯光电探测器，克服了上述挑战。该设计将操作扩展到λ=5.2μm，约翰逊噪声限制的噪声等效功率为1.1nW/Hz1/2，预计3dB带宽为f3dB>1 GHz。这种中红外PIC平台很容易扩展到更长的波长，并为从分布式气体传感和便携式双梳光谱学到防水自由空间光通信的应用打开了大门。相关工作发表在《NATURE COMMUNICATIONS》上。（郑江坡）
文章链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31607-7
6.用于光信号和照明的高度鲁棒和柔软的生物混合机械发光
生物混合是一种新兴的、有前途的方法，用于构建功能新颖、能效高、适应性强和智能化程度高的软机器人和软机器。例如，肌肉细胞（如心肌细胞）已与弹性体或水凝胶结构整合，以实现可定制和复杂的低功耗驱动。基因工程大肠杆菌已与软夹持器或水凝胶整合，感应特定的化学刺激，然后产生荧光。通过利用定制的生物功能和工程材料/结构，生物杂交系统可以再现一些生物学特征，包括复杂的性能、智能和自主控制、高能效和对周围环境的高适应性。尽管生物混杂系统有许多独特的优点，但众所周知，大多数生物混杂系统的寿命相对较短，需要复杂的制造工艺，并且只有在仔细维护后才能保持功能。
近日，来自美国加利福尼亚大学机械与航空航天工程系的Chenghai Li等人介绍了一种简单的方法，通过将甲藻（生物发光单细胞海藻）封装到软弹性腔中，来创建一种高度鲁棒的且无功率的软生物混合机械发光。甲藻保留其固有的生物发光，这是对机械力的近瞬时光响应。他们展示了生物杂交机械感应装置的各种几何形状的鲁棒性，以及潜在的应用，例如可视化外部机械扰动、变形诱导照明和黑暗环境中的光信号。他们的生物混合机械感应装置超灵敏，响应时间快，无需特殊维护即可保持其发光能力数周。相关研究工作发表在《Nature Communications》上。（张晓萌）
文章链接：
Chenghai Li et al. Highly robust and soft biohybrid mechanoluminescence for optical signaling and illumination. Nature Communications (2022) 13:3914
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31705-6
7.磁性分子作为超导体拓扑磁滞的局部传感器
近年来，磁性材料与超导体(SC)之间的耦合因其在自旋电子学和量子技术中的潜力而引起了人们越来越多的兴趣。首先，它增强了自旋电子相关的特性，例如自旋注入和磁阻。在纳米尺度上，单自旋与超导衬底的相互作用揭示了SC带隙内局部束缚态的出现，为创建相关的Majorana束缚态作为拓扑量子计算应用的基本单位开辟了一条途径。不同于单个原子或大量杂质，磁性分子受益于明确定义的化学结构，可以通过设计调整分子自旋和超导衬底之间的耦合强度，从而控制局部束缚态。从技术角度来看，实现混合分子超导体结构可以允许分子量子位在量子电路中集成，例如超导微波谐振器，或通过自旋单重态到三重态转换机制产生无耗散的自旋电流。然而，对于这些材料在多层纳米结构中如何相互作用，我们知之甚少，例如目前正在为此类高级应用开发的混合结构。
近日，来自意大利佛罗伦萨大学工业工程系（DIEF）和INSTM研究室的Giulia Serrano等人展示了在受控的超高压条件下沉积在超导Pb(111)表面上的单层磁性分子铽(III)双酞菁(TbPc2)络合物对超导体中间态的拓扑结构敏感，也就是说，由于外部磁场的屏蔽和穿透，超导畴和正常畴的存在和演变。超导衬底的拓扑磁滞现象反映了单层中TbPc2分子磁化的局部演化。元素和表面选择性检测是通过记录Tb原子的X射线磁圆二色性来实现的。此研究揭示了磁性分子在分子/超导体混合器件中感应局部磁场变化的巨大潜力，包括用于自旋电子学应用的自旋谐振器或自旋注入和自旋滤波元件。相关研究工作发表在《Nature Communications》上。（张晓萌）
文章链接：
Giulia Serrano et al. Magnetic molecules as local sensors of topological hysteresis of superconductors. Nature Communications (2022) 13:3838
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31320-5
二维范德华材料的出现促进了一个新的研究领域，通过叠加多种范德华材料并在层之间施加可控扭转来设计莫尔超晶格。对于一些特定的莫尔异质结构，当将两层材料扭转到“魔角”时，会使莫尔能带结构的最低能带趋于平坦，使得库仑相互作用强度大大提高，并有利于电子之间的关联作用。自从发现了与魔角扭曲双层石墨烯(MATBG)平带相关的绝缘性和超导性，科研人员研究了多种莫尔异质结构，以更好地理解莫尔平带的基理。已有研究工作揭示了MATBG中的关联驱动态，如铁磁体和陈绝缘体。而其他研究则专注于新型扭曲双层材料，包括单层-双层石墨烯、双层-双层石墨烯、六方氮化硼(h-BN)上的三层石墨烯和过渡金属二卤族化合物等等。尽管这些体系表现出类似的相关相，但它们在对称性和能带拓扑等方面存在差异，例如这些材料几乎不存在超导性质，而在MATBG当中则发现了极强的超导性。
近日，来自德州大学奥斯丁分校微电子研究中心的Emanuel Tutuc 等人研究了不同交替扭转角度的四层石墨烯(ATQG)样品的超导行为，研究发现当扭转角为1.96°和1.52°时，其超导性与魔角1.68°相比略有不同。结果证明了其超导性相对面内磁场的鲁棒性，这与交替扭转三层石墨烯(ATTG)的泡利极限破坏相似，表明ATQG和ATTG这两个系统的超导性都不是自旋单线态。另外，绝缘特性对面内场的不敏感性表明母态是非自旋极化的，这两种现象的出现都指向自旋谷锁定态是最有可能的母态。该工作证明了了超导相位和相关绝缘体的扭角解耦，并发现了双层扭角石墨烯中中不存在的面内磁场鲁棒性。（袁铭谦）
文章链接：
G.W. Burg, E. Khalaf, Y. Wang, et al. Emergence of correlations in alternating twist quadrilayer graphene. Nat. Mater. (2022). https://doi.org/10.1038/s41563-022-01286-2
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