近日，武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室官建国教授、牟方志研究员团队与美国宾州州立大学Ayusman Sen教授团队合作，报道了一种微米马达间相互作用的可光编程控制策略，并以其动态调控非平衡活性组装体的结构参数、形状、相变和运动轨迹。相关研究以“Light-Programmable Assemblies of Isotropic Micromotors”为题发表在Research上。
Citation: Shengping Che, Jianhua Zhang, Fangzhi Mou, Xia Guo, Joshua E. Kauffman, Ayusman Sen, Jianguo Guan, “Light-Programmable Assemblies of Isotropic Micromotor”, Research, vol. 2022, Article ID 9816562, 12 pages, 2022. https://doi.org/10.34133/2022/9816562.
许多种类的生物，如群居细菌、鱼类和鸟类，可以自组织动态聚集形成各种非平衡集群来适应其复杂多变的生存环境。仿生非平衡活性集群与组装体的研究在人工智能、活性材料和集群机器人方面具有重要的科学意义和技术价值。微纳米马达，作为一种能够将光、磁、化学能等其他形式能量转换成自身动能的合成胶体粒子，能自主构建形成非平衡集群和组装体。然而，现有的非平衡活性组装体主要是由具有非对称化学组分和几何形状的微纳米马达构成，它们之间局部相互作用易受布朗转动影响，导致组装体的可操控性低，仅能表现出较简单、单调的群体行为。与此形成对比，各向同性结构的微纳米马达具有光致取向均一稳定的特点，能够消除其自身布朗转动而产生的扰动。基于此，官建国教授与牟方志研究员团队发展了马达间相互作用的可光编程策略，构建出了具有丰富、复杂与可控群体行为的非平衡活性组装体,包括马达相互吸引时自聚集组装形成的胶体晶，相互排斥/取向时形成的趋光胶体流，以及相互吸引/取向时形成的趋光胶体晶。该工作将为新型非平衡胶体晶体模型系统的建立和智能动态微器件的发展提供新思路。
近期，武汉理工大学官建国教授与牟方志研究员团队提出以各向同性的草莓状TiO2@Pt核壳粒子马达为基元构建可光编程非平衡组装体的设计策略。光照下，由于光的穿透深度有限，一个球形马达将被分成光照面和阴影面两个部分。由于它们的各向同性结构，其自身布朗转动不会影响光化学反应在其周围引起的产物梯度，且该产物梯度只与光照方向有关（Adv Mater 2017, 29 (3), 1603374）。在本工作中，他们发现光化学反应产生的H+浓度梯度始终由马达光照边指向其阴影边，进而引发粒子和基板表面稳定的双电层流动，并在二者更靠近光照一侧的限定空间中产生局部流体压力变化（∆p）。更重要的是，作者发现当光从不同方向入射时，流体压力会分别表现出减小和增大的趋势，从而引起马达间的吸引、排斥和取向相互作用。因此，可通过控制光照方向来控制各向同性马达间相互作用的自由切换（图1a），进而使其可以组装形成集群结构动态可调的非平衡活性组装体（图1b）。
图1 各向同性微米马达的可光编程相互作用（a）及其非平衡组装体的自组装结构动态控制（b）示意图
文中的各向同性马达粒子为草莓状核壳粒子，也就是直径为2 μm，且表面均匀附着有5 nm的Pt纳米颗粒的球形TiO2微米粒子（图2a）。在倾斜的紫外光照下，个体TiO2@Pt微米马达能展现出负趋光的直线运动特性，且其在纯水中的平均运动速度为4.5 μm/s（图2b）。作者通过模拟计算研究了该场景下马达的受力情况。根据计算结果，该马达的运动机理与常见的贵金属修饰的半导体光催化马达不同，不能简单的归因于H+浓度梯度构建的局部电场引发的自电泳作用，而是由于该局部电场引起粒子和基板表面双电层液体流动产生的流体压力变化（∆p），从而驱动马达产生运动（图2c）。
图2 各向同性TiO2@Pt微米马达的表征（a）、趋光性运动行为（b）与机理（c）
经过实验和模拟验证，作者发现当多个马达相距较近的时候，紫外光照引起的流体压力变化会使马达间产生明显的相互作用，且当光照方向改变的时候，相互作用的形式也发生变化。即马达在竖直向上的光照下表现出相互吸引（图3a），而当光照方向倾斜向下时表现出相互排斥与取向运动（图3b）。因此，作者可通过控制光照方向或使用叠加光来控制各向同性马达间相互作用类型与相对大小，从而控制非平衡组装体的形成与转变。
图3 各向同性TiO2@Pt微米马达在紫外光照下的相互作用（a,b）与非平衡组装过程（c-h），包括微米马达在竖直向上光照下时相互吸引自聚集组装形成胶体晶（c,d），在倾斜向下光照时相互排斥/取向形成趋光胶体流（e,f），以及在叠加光时相互吸引/取向形成趋光胶体晶（g,h）
基于此，作者实现了马达间相互作用从吸引、排斥到取向模式的自由切换，进而控制马达形成多种不同群体结构的非平衡活性组装体，包括非极性固态（静态胶体晶，图3c与3d）、极性液态（趋光胶体流，图3e与3f）、极性固态组装体（趋光胶体晶，图3g与3h）。更有趣的是，作者还利用各向同性马达间相互作用在叠加光边界的可切换特性（图4a），设计出了灵巧的“光刀”，可以将不规则的胶体晶体“剪切”成特定的形状（图4b）。
图4 以叠加光边界为“光刀”对胶体晶体“剪切”的机理（a）与过程（b）
这种各向同性粒子间相互作用的光编程控制原理与策略，有望推动新型非平衡胶体模型系统的建立，模拟并解析原子和分子晶体的复杂动态相变过程。另外，该工作中提出的各向同性马达光操控组装策略将促进原位智能动态微纳器件的发展，如可重构集群机器人、运动型响应性光子晶体、动态微透镜阵列和自适应运动等离子体器件等。
官建国，武汉理工大学材料学科首席教授，教育部长江学者特聘教授（2014）、科技部重点领域创新团队负责人、国家重点研发计划项目首席科学家，英国皇家化学学会会士、中国微米纳米技术学会会士，是Appl. Mater. Today等期刊编委。主要从事光电磁复合材料与微纳米机器人研究，带领研究团队承担了国家级重要科研项目30余项，部分成果实现产业化并在多个国家重要工程上实现规模化应用。在Natl. Sci. Rev.、Chem. Soc. Rev.、Adv. Mater.、Matter、Nat. Commun.等期刊发表高水平论文300余篇，被引用10,000余次，获授权发明专利50余项，获国家和省部级教学科研成果奖9项。
牟方志，国家高层次青年人才，湖北省杰出青年基金获得者，现任武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室研究员，博士生导师。主要从事微纳米机器人研究，重点关注微纳米机器人的驱动原理、相互作用、集群行为等基本科学问题，致力于发展仿生智能微纳米机器人的生物医学与微操纵应用研究。主持并承担了国家级省级重要科研项目10余项，现已在Natl. Sci. Rev.、Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Research等国际权威学术期刊上发表学术论文60余篇。
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