超材料前沿一周精选2023年4月17日——2023年4月23日

索引：

1.基于超表面的紧凑型激光脉冲整形器

2.一种连续时间晶体的光子超材料类似物

3.光学二次谐波产生探测多铁材料中的磁电耦合

4.热驱动超构材料中的接触驱动跳变可实现完全可逆的功能

5.超机械电子自供电计算

由于飞秒脉冲激光峰值功率较高，可以实现瞬时激发并引起明显的非线性相互作用，常作为泵浦探测和非线性光学实验中的激发源，然而脉冲激光通过光学元件(如透镜或分束棱镜等)会引入色散，使脉冲变宽并明显降低激光峰值功率，因此在脉宽小于100 fs的实验系统中应尽力避免这一效应。通常使用由光栅和棱镜组成的脉冲压缩器来补偿累积的光学相位色散，校正二阶色散，然而这会引入额外的高阶色散，此外还可以通过空间光调制器实现补偿，调制频率可达几千赫兹，通过基于液晶的可编程像素阵列改变入射光的相位或强度。以上方法都需要在至少几厘米的自由空间中对脉冲激光进行整形，因此难以在集成光学设备以及微纳光学领域实现脉冲整形功能。超表面是一种人造的光学薄结构，通过设计亚波长周期结构调控局部光学响应，从而实现对光的调控，已被广泛应用于具有高数值孔径或衍射限制焦点的超透镜，带通滤光片以及波片等光学器件中。

近日，德国帕德博恩大学Thomas Zentgraf教授课题组提出了一种基于光学超表面的紧凑型脉冲激光整形器，脉冲激光进入整形器后在两个银镜间交替反射，并先后与两个超表面发生相互作用，利用超表面等离激元共振效应设计任意相位延迟，从而实现对脉冲激光的色散控制，此外还可以增加器件内部反射次数或减小超表面MS1的光栅周期增加角色散来提高光谱分辨率。得益于该装置光谱相位调控的高自由度，不仅可以通过编码特定相位信息，将入射脉冲激光重塑为更复杂的双脉冲激光序列，还可以补偿由于自身结构引入的二阶色散。最后利用二次谐波-频率分辨光闸法测量脉冲激光的振幅和相位信息，并结合反演算法验证了该整形器在入射激光色散调控上的优异性能。相关工作发表在《Nano Letters》上。（袁铭谦）

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文章链接：René Geromel, Philip Georgi, Maximilian Protte, et al. Compact Metasurface-Based Optical Pulse-Shaping Device Nano Lett. ASAP (2023). 

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c04980​

近年来，物理学界一直被一种称为“时间晶体”的物质所吸引，它具有时间平移对称性破缺，这类似于传统晶体的空间平移对称性被打破。时间晶体最早由Wilczek提出，它是一种量子多体系统，其最低能量态是粒子处于连续振荡运动的状态。尽管已经证明，这种通过振荡动力学而破坏连续时间平移对称的封闭系统是被自然禁止的，但已经在各种平台上实现了由外部调制参数驱动施加的时间平移对称性破坏的离散时间晶体。此外，时间平移对称性的连续破缺已经在光腔内的原子凝聚体中观察到。连续时间晶体的一个决定性特征是在多体系统中，在与时间无关的外部刺激的反应下，自发转变到稳健的振荡状态。如何构建一个符合连续时间晶体各种特征的系统是一个重大挑战。

近日，南安普顿大学Zheludev教授团队，设计了一种经典的超材料纳米结构，这是一种由柔性纳米线支撑的等离子体超分子的二维阵列，通过与超分子等离子体模式共振的光的连续相干照射，由于超分子之间的多体相互作用，可以触发自发相变到透射振荡的超辐射状态，即该系统可以被驱动到具有连续时间晶体的所有关键特征的状态。这一现象对于研究强相关领域的动力学经典多体态以及在全光调制、频率转换等领域的应用具有重要意义，相关工作发表在《Nature Physics》上。（刘帅）

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文章链接：

Liu, T., Ou, JY., MacDonald, K.F. et al. Photonic metamaterial analogue of a continuous time crystal. Nat. Phys. (2023). https://doi.org/10.1038/s41567-023-02023-5

磁电(ME)耦合通常存在于同时具有铁电性和磁性的材料中，其本征极化可以通过磁场或电场来控制，因此在自旋电子学、传感和随机存储领域中具有潜在的应用价值。然而对于二维(2D)材料或自支撑钙钛矿氧化物薄膜来说，较低的结构强度以及化学不稳定性极大地限制了传统方法对磁(电)性能的探测，因此迫切需要发展非侵入式分析手段，表征这一类低维材料ME耦合的内在机制。例如，磁源非线性光磁化率和电源非线性光磁化率在时空间反演操作下具有完全不同的变换性质，因此可以通过光学二次谐波(SHG)效应分辨非线性磁化率。最近，有研究学者利用旋转各向异性SHG技术研究薄层材料反铁磁序，通过电场操控发现了SHG的非对称性，但对ME耦合的研究仍然较少。

近日，中科院物理所杨国桢院士、金奎娟教授研究团队通过测量外磁场作用下薄层材料光学SHG的手段研究BiFeO3(BFO)薄膜中的磁电耦合效应，利用磁场和热场对外延生长在衬底上以及自支撑BFO薄膜中的铁电和反铁磁序实现调控。为量化磁场调控光致非线性极化的能力，定义了光学ME耦合常数，发现由于自支撑BFO薄膜应力被释放，磁电耦合现象受到相对抑制，但具有较高的热鲁棒性。此外由于界面DM相互作用的改变，与外延生长在STO衬底上的BFO薄膜相比，自支撑BFO薄膜的饱和磁矩增大了7倍。该工作证明了不同应变条件下BFO薄膜的铁电性和反铁磁序随外加磁场和温度的系统演化关系，发现自支撑BFO薄膜ME耦合的热稳定性，突出了其在多功能磁电器件中的潜在价值。该工作证实了具有可调谐外场的先进SHG技术在自支撑多铁性薄膜或二维材料磁电耦合和反铁磁秩序研究领域的巨大优势。相关工作发表在《Nature communications》上。（袁铭谦）

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文章链接：

S. Xu, J. S. Wang, P. Chen, et al. Magnetoelectric coupling in multiferroics probed by optical second harmonic generation. Nat. Commun.14:2274 (2023). 

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38055-x​

超构材料在响应机械输入或环境刺激时的形状变形，在众多领域中具有广阔的应用前景。快速驱动、可调大变形和输出功率放大是具有吸引力的功能响应，形状变形超构材料可以通过利用机械不稳定性来实现。突弹跳变失稳被广泛用于在软超构材料中产生形状变形。在双稳态超构材料中，突弹跳变不稳定性被用来产生平衡态的快速切换，但是它们都依赖于机械输入的应用，以触发跳跃失稳。这一策略虽然​有效，但限制了它们仅依靠环境来运作的能力。相反，这需要集成到其他功能器件上，如阀门、传感器、电机和控制器，这也会导致重量大幅增加、自由度减少以及严重限制了其远距离工作。刺激响应性材料具有应对这些挑战的潜力，它们可以响应环境刺激的变化（如温度），而不需要依靠施加外力。目前，已有几种力学超构材料可以利用刺激响应材料和机械不稳定性。然而，这些都需要暴露于刺激和应用机械输入来操作；都不能通过单独暴露于环境而发挥作用。现有的示例都依赖于机械干预来切换到第二个稳态，从而激活突弹跳变能力，因此显示出它们无法仅仅通过环境来操作。

近日，加拿大麦吉尔大学Damiano Pasini教授团队设计了一个个完全由环境温度驱动的双材料结构，具有可逆的突弹跳变不稳定性。通过利用组成材料的热诱导接触和不匹配的热膨胀来绕过机械干预的需要。结合实验、理论和模拟，揭示了热驱动跳变经历四个连续变形机制的物理基础：非接触、完全接触、部分接触和释放。这一概念的优势在两个应用中得到了展示。第一个是具有三元操作（OFF-ON-OFF）和逻辑功能的热开关的开发，超越了目前二进制开关的能力。第二种是可展开结构中的可逆时间变形，可在预定义的温度值下，在多个锁定的构型中顺序启动，从而为跨领域的应用打开大门，如可展开天线、软体机器人和自重构医疗器件。相关研究发表在《Advanced Functional Materials》上。（徐锐）

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文章链接：

MA R, WU L, PASINI D. Contact‐Driven Snapping in Thermally Actuated Metamaterials for Fully Reversible Functionality[J]. Advanced Functional Materials, 2023, 33(16).

https://doi.org/10.1002/adfm.202213371

自主系统需要能够感知、能量收集、驱动、适应和信息处理的多功能智能物质，主动力学超构材料已经显示出强大的潜力来创建智能机电物质的构建块。为了实现自主性，传统的被动系统需要配备主动感应或反馈机制。先进功能的深度集成是超构材料科学的重大挑战之一，也是实现智能超构材料的必要条件。目前的复合材料、传感器、能量收集和驱动力学超构材料，大多数研究集中于单个功能上。为了实现完全的自主性和认知能力，直接在超构材料层面集成数字计算和信息存储功能至关重要。近年来，在进行局部形态计算的力学超构材料中嵌入机械逻辑取得了重大进展。机械逻辑可以用来增强和补充传统的机器人控制，但缺乏数字电气输出，这仍然是当前嵌入式机械逻辑系统的主要限制。最近，将超构材料变形转化为可重构的电子电路，得到的开关使用不同的机械状态来编码1和0。因此，机械逻辑门的输入和输出也必须是机械的。此外，目前的机械逻辑开关由于需要外部电源来操作并通过超构材料结构传递电流，因此无法实现完全的机器人自主性。需要具有自供能信息处理功能的新型机械计算材料。自供能对于未来有望与周围环境建立直接交互并通过自主和自适应的自我控制方案响应外界刺激的机器人材料尤为重要。

近日，美国匹兹堡大学Amir H. Alavi教授团队提出了“力学超构材料电子（超机械电子）”作为设计智能物质的平台，可以感知外部刺激，自我供电并处理信息，从而创建集成闭环控制系统。通过融合力学超构材料、数字电子和摩擦电纳米能量收集技术来实现这些先进功能。超机械电子系统仅利用其组成部件和集成的纳米发电机机构进行自供电的机械-电气-逻辑和信息存储操作。因此，它们在外部环境和电子器件之间建立了直接的相互作用机制，这是一种与传统电控单元截然不同的方法。演示了数字单元格作为元机械电子学的构建模块来执行各种自供能计算功能。通过分析模型、数值模拟和实验研究，设计了一套电子力学超构材料，能够合成离散的机械结构，进行二进制/三进制计算，并实现数字逻辑门，即AND、OR、XOR、NAND、NOR和XNOR。通过创建能够存储各种ASCII码的自供电机械响应数据存储设备来展示该框架的能力。进一步讨论了超机械电子学及其相关电路如何引领未来力学超构材料计算机的发展，用力学超构材料制成的电子学来补充传统电子学。相关研究发表在《Materials Today》上。（徐锐）

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文章链接：

ZHANG Q, BARRI K, JIAO P, et al. Meta-mechanotronics for self-powered computation[J]. Materials Today, 2023.

https://doi.org/10.1016/j.mattod.2023.03.026