Sci. China：连续域中的双准束缚态共振增强免刻蚀铌酸锂波导和频产生

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导读

由于其低损耗、高热损伤阈值、大非线性系数等优势，介质材料被广泛应用于非线性光学。特别是近年来发展的介质纳米结构，比如纳米天线、超材料、超表面，能够支持各种电、磁多极共振模式，提升局域电场约束能力，显著增强光与物质相互作用，极大程度提高非线性过程的转换效率。这一原理已经在高效二次、三次乃至高次谐波产生中得到充分验证。与谐波相比，非简并的SFG过程涉及不同波长的泵浦光入射，需要设计多共振纳米结构。绝大多数报道的双共振增强SFG以基本的电和磁多极共振为基础，在这些研究中，与局域电场约束能力相关的品质因子（Q-factor）是增强非线性光与物质相互作用的主要指标。

基于BICs物理的超高Q因子共振是一种颇具前景的解决方案。BICs是嵌入到辐射连续域中的奇异束缚态，真正的BICs仅存在于理想的无损无限结构中，具有无限高的Q因子，伴随着无限窄的共振线宽。可以通过引入各种形式的扰动将BICs转化为有限高Q因子的quasi-BICs付诸实践。目前，quasi-BICs共振已被实际用于提高谐波产生过程的转换效率。在两束泵浦光入射波长同时构造quasi-BICs，有望最大化利用共振的局域电场约束能力，最大程度提高SFG转化效率。这种物理机制已在由高折射率非线性介质材料刻蚀制备的对称破缺超表面中成功证明，并进一步应用于自发参量下转换（spontaneous parametric down conversion, SPDC），即SFG的逆过程。然而，将高折射率材料替换为低折射率材料，例如铌酸锂（LiNbO₃），可能会遭遇困难。一方面由于LiNbO₃（n_e ≈ 2.15，n_o ≈ 2.22在1.55 µm）和常规衬底（通常是SiO₂，n ≈ 1.45）之间折射率对比较小，quasi-BICs共振易向周围泄漏；另一方面，对LiNbO₃直接进行大规模图案化刻蚀的工艺难度和成本较高。考虑到LiNbO₃材料的诸多优势，特别是超宽的光学透明窗口，如何在免刻蚀的LiNbO₃平台上利用quasi-BICs共振实现高效率的SFG过程，不仅是一个颇有趣味的物理课题，同时在非线性纳米光学器件的研究及应用上也具有重要应用前景。

研究团队设计了一种由SiO₂四部分光栅、免刻蚀LiNbO₃波导和SiO₂衬底组成的一维共振光栅波导结构，如图1(a)和1(b)所示。相比传统的两部分光栅，这里引入了光栅几何参数α作为扰动。α定义为光栅间距改变值相对于原始间距的比值。当α = 0时，四部分光栅退化为两部分光栅。结构中的SFG过程可描述为频率ω₁和ω₂的两个泵浦光子从光栅侧入射，在波导层中产生频率ω_SFG = ω₁ + ω₂的SFG光子，最后SFG信号从衬底侧出射收集。这里采用TE偏振平面波（电场平行于光栅）以角度θ倾斜入射，图1(c)描述了在固定倾斜角度θ = 3°下光栅波导结构中BICs的演化过程：当α = 0时，具有无限高Q因子和无限窄的共振线宽的两个BICs都隐藏在高透射率背景中；当α逐渐增大到1的过程中，光栅间距改变的扰动使 ±1阶倏逝衍射场与泄漏导模之间发生耦合，BICs转变为quasi-BICs，对应透射谱中大约1271 nm 和1334 nm 处的窄线宽共振。值得指出的是α的增大仅会造成共振线宽的增宽，不会明显移动共振波长，这是由于α并不影响到光栅填充比和等效折射率。这种现象与常见的对称保护型BICs具有巨大的差异，后者的共振波长受到扰动影响极大，对加工工艺提出了更严苛的要求。在图1(d)放大显示了当α = 0.5时的透射谱，可以清晰看到两个尖锐的共振谷分别位于1271.63 nm和1334.74 nm，通过Fano公式可以拟合得到对应Q因子均超过7000。共振波长处局域电场几乎完全约束在LiNbO₃波导中，相对入射电场增强了60倍，表现出quasi-BICs极为优异的局域电场约束能力，为增强LiNbO₃波导非线性光与物质相互作用提供了可能。在进一步的非线性过程中，两束泵浦光分别扫描上述两个共振波长附近。从图1(e)中容易发现，SFG过程显示出对共振的强烈依赖性，随着泵浦光波长逐渐接近共振波长，转换效率显著提高，当完全重合即λ₁ = 1271.63 nm (quasi-BIC 1)和λ₂ = 1334.24 nm (quasi-BIC 2)时，转换效率达到峰值。输入光强为100 MW/cm²即获得高达3.66×10⁻²的SFG转换效率，与相同厚度的LiNbO₃薄膜相比，共振增强的窄带SFG转换效率提高了5个数量级。

图1. (a) 由SiO₂四部分光栅、免刻蚀LiNbO₃波导和SiO₂衬底组成的一维共振光栅波导结构。插图显示了SFG过程的能级图。(b) 结构单元截面。光栅周期 P = 700 nm、光栅宽度 d_a = 0.15P、d_b = d₀− ∆d和 d_c = d₀ + ∆d，其中 d₀ = 0.35P，光栅和波导的高度分别为 h_G = 250 nm 和 h_WG = 340 nm。光栅几何参数定义为α = ∆d/d₀。(c) 结构随几何参数α变化的透射光谱。(d) 当α = 0.5时，1271.63 nm和1334.24 nm共振波长附近的透射光谱和局域电场分布。(e) 共振波长附近的SFG转换效率。

接下来，研究团队探讨了quasi-BICs在引入不同扰动时的变化，以及伴随对 SFG 转换效率的影响。随着光栅几何参数α的改变，quasi-BICs的Q因子迅速变化，在忽略两个共振模式交叠的前提下，SFG效率与两个Q因子乘积直接关联，导致SFG效率产生更为陡峭的变化。如图2(a)所示，α在[0.2, 1]区间的改变可引起SFG效率跨越2个数量级以上的变化。同时，由于一维光栅结构具有的偏振敏感性，随着泵浦光入射偏振从电场平行于光栅改为电场垂直于光栅，quasi-BICs共振从激发转为未激发，前文所描述的共振增强效应消失。如图2(b)所示，当两束泵浦光偏振方向均沿着平行于光栅方向时，双quasi-BICs共振增强SFG效率取最大值；当偏振方向均沿着垂直于光栅方向时，无共振增强SFG效率取最小值。通过简单地选取泵浦光入射偏振组合，SFG效率可以在其最大值和最小值之间连续调节。最后，考察了入射角度θ的影响。从图2(c)和2(d)中可以看出，随着θ从 1° 增加到 5°，quasi-BIC 1向较短波长区域发生蓝移，而 quasi-BIC 2 发生相反的红移。这是典型的一维光栅结构具有的角度敏感性。尽管双quasi-BICs表现出角度依赖性，但它们共振增强的SFG波长基本保持不变，为后续实验带来了重要的鲁棒性。更有趣的是，这种特征适用于SPDC，即SFG的逆过程，用来高效地产生角度关联、频率非简并的纠缠光子对。

图2. (a) SFG 转换效率与光栅几何参数α的关系。(b) SFG 转换效率与泵浦光入射偏振组合的关系。其中0°和 90°分别表示偏振沿平行于光栅方向和垂直于光栅方向。(c) 一维共振光栅波导结构随入射角θ变化的透射光谱。 (d) 联合调节两束泵浦光波长产生波长固定在651 nm的SFG信号。

这种支持双quasi-BICs的一维共振光栅波导结构为设计高性能片上非线性光学器件提供了平台。这里的方法和结构是通用的，可以扩展到增强其他非线性材料在不同光谱范围内的非线性效应。