近日，华南理工大学物理与光电学院李志远教授领导的团队，利用 mJ 量级脉冲能量的钛宝石飞秒激光作为泵浦源，以弱几何非对称分布的周期极化铌酸锂非线性光栅(PPLN)为工作介质，基于线性、二阶和三阶非线性光物质相互作用的协同耦合机制，发现了有趣的线性和非线性衍射协同非互易现象，并揭示了其物理机制。研究成果以“Synergistic Nonreciprocity of Linear and Nonlinear Optical Diffraction”为题目发表在Physical Review Letters (Volume 133, Article ID 223801)上。该文章第一作者为华南理工大学和中国科学院上海光学精密机械研究所联合培养博士后洪丽红，通讯作者为李志远教授和洪丽红博士，共同作者包括华南理工大学硕士研究生邹娱和博士研究生纪子韬。
光的衍射作为光学领域的基础现象，经历了漫长的研究历程。当光遇到粒子、障碍物或光栅时，会引发复杂的衍射现象，使光线产生偏折。线性光学衍射现象遵循光学互易性原则，即在不引入时间反演对称性破缺机制时，光线可以逆向传播。尽管这一原则在线性、无源被动和非磁性介质中严格适用，但引入磁性、有源主动或非线性介质可打破这一规律。值得注意的是，过去的研究大多只关注信号光本身在磁性、有源主动和非线性介质影响下的互易/非互易现象，很少考虑介质与信号光共同作用下的互易/非互易效应。
另一方面，当粒子、障碍物或光栅在飞秒脉冲强激光作用下同时存在线性和非线性光学响应时，会发生一系列有趣的非线性光学衍射现象，例如非线性拉曼-纳斯衍射(NRND)和非线性切伦科夫辐射(NCR)等非共线的二阶非线性效应。然而，非线性介质中线性和非线性衍射是否能够互相耦合及其关联的互易/非互易基本物理问题仍未被触及。
针对这一空白，李志远教授团队设计并实验构建了具有弱几何非对称分布的周期极化铌酸锂非线性(PPLN)线性-非线性双性衍射光栅，系统研究了高脉冲能量钛宝石飞秒激光泵浦下PPLN双性光栅的线性衍射和非线性衍射效应，首次发现了线性和非线性衍射协同非互易这一有趣的物理现象，并建立了简单的物理模型，深刻揭示了线性和非线性衍射协同非互易现象的产生过程及其内在的物理演化机制。此外，李志远教授团队还进一步探究了不同泵浦脉冲能量下，线性和非线性衍射协同非互易的变化情况，发现随着泵浦光功率的逐步减少，非互易现象也逐渐减弱，直至消失不见。
1.PPLN线性-非线性“双重”响应微结构光栅的构建
相比常规的前后入射端面均为光滑平面的PPLN非线性光栅样品，李志远教授团队首次实验构建了一种独特的具有线性和非线性“双重”响应特性的PPLN线性-非线性双性薄板光栅(图1. (c)和(d))。此光栅的前表面设计有深度仅为67 nm的亚波长浅表面浮雕型光栅(定义为表面A)，而后表面则为光滑平面(定义为表面B)，整个晶体极化周期为 6.96 µm。这种微小的几何不对称结构，尽管在宏观上看似不显眼，但它显著影响了激光束的传输和衍射特性。研究发现，当泵浦激光束通过这一PPLN光栅时，能够在同一样品上同时激发线性和非线性相互作用，从而在同一光学系统中同时观察到线性光学衍射(LOD)和非线性光学衍射(NOD)，包括在浅表面光栅上的LOD、非线性光栅上的二阶非线性拉曼-纳斯衍射(NRND)和畴壁及缺陷处的非线性切伦科夫辐射(NCR)、一定程度的三阶非线性光谱展宽以及显著的线性畴壁散射(DWS)等等丰富多彩的光学和物理过程。相应地，由于样品的弱几何非对称构型，当这些LOD和NOD发生的先后顺序不同，基于它们的协同相互作用和能量转换过程，将会导致不同的线性和非线性衍射行为，即为非互易现象。
图一 钛宝石飞秒激光泵浦弱几何非对称PPLN非线性光栅的非互易装置图。
图1. (a)-(b)钛宝石飞秒激光束照射弱几何非对称PPLN薄板非线性光栅的非互易系统示意图。FW，基波。T-FW，透射基波。(c)-(d) PPLN样品前表面和后表面光学显微图像。(e) 非互易线性和非线性衍射实验装置图。(f)-(g) 3mw 633 nm He-Ne激光正向（表面A-B）和反向（表面B-A）泵浦PPLN薄板的多阶线性衍射图。(h)-(i) 30 mW 532 nm连续绿光正向（表面A-B）和反向（表面B-A）泵浦PPLN薄板的多阶线性衍射图。
李志远教授团队首先系统地研究了在高脉冲能量泵浦条件下(中心波长795 nm、重复频率1 kHz、脉宽50 fs、单脉冲能量960 μJ，平均功率960 mW)，弱几何非对称的PPLN薄板非线性光栅在正向(表面A→B)和反向(表面B→A)泵浦路径中的线性和非线性衍射所表现出来的协同非互易性现象(图2)。实验发现：
(1) 当泵浦能量以及脉冲峰值功率较低时，并不能激发PPLN双性光栅的非线性相互作用并引入能量转换，系统表现出线性互易性(图1(f)-(i))。以3 mW的633 nm 氦氖激光或30 mW的532nm连续绿光为泵浦源，PPLN光栅的输出衍射图案在正向(表面A→B)和反向(表面B→A)泵浦的衍射图案几乎一模一样。
(2) 当泵浦能量以及脉冲峰值功率较高时，PPLN双性光栅的非线性效应被激发，线性和非线性衍射存在协同相互作用和能量转换，系统衍射图案呈现出显著的非互易性(图2(a1)-(b5))。以单脉冲能量为960 µJ 的钛宝石飞秒激光为泵浦源，PPLN光栅的输出衍射特性在传输强度、空间分布和光斑形状等方面表现出方向性差异。a. 在正向垂直泵浦(表面A→表面B)的情况下，观察到明亮的蓝紫色水平线NCR-1以及呈现相对均匀强度分布的蓝紫光斑点NCR-2。其中，NCR-1来源于PPLN光栅畴壁衍射的作用，NCR-2来源于满足横向相位匹配的PPLN光栅正负畴非线性衍射作用。此外还观察到多阶的红色光斑LOD，其伴随着彩虹光晕，呈现大尺寸圆形，颜色从内到外依次为红-黄-绿三色。同时观察到多阶的紫色二次谐波(SHG)非线性衍射光斑NRND，伴随着NCR-1蓝紫线。b. 在反向垂直泵浦(表面B→表面A)的情况下，整体光亮度增加，NCR-1斑点延伸角度较小，出现新的源自于二维相位匹配畴壁缺陷作用的衍射弧NCR-3。同样，出现多阶的红色光斑LOD，伴随着锯齿状球体图案的衍射光晕，衍射角较小，呈单一红色。此外，多阶的紫色非线性衍射光斑NRND，无伴随细长的NCR-1衍射线。总体而言，反向泵浦条件下的LOD、NRND和NCR更强，并且产生新的二维相位匹配畴壁缺陷衍射弧(NCR-3)，两个泵浦构型显示出显著的线性和二阶非线性衍射图案非互易性。
(3) 同时，PPLN光栅系统的三阶非线性光谱展宽也存在显著非互易性(图2(c))。反向泵浦时光谱展宽更为显著，3dB带宽覆盖745-850nm，而正向泵浦时的3dB带宽范围则为753-835 nm。这意味着有更多频率成分参与到反向泵浦配置下的线性和非线性衍射过程，进一步促使和彰显了不同泵浦条件下的线性和非线性衍射相互作用的非互易性。
更进一步地，李志远教授团队还系统研究了钛宝石飞秒激光单脉冲能量为460 µJ、204 µJ、30 µJ泵浦条件下，PPLN光栅非互易系统的衍射变化特性。实验表明，随着泵浦脉冲能量的逐步降低，LOD和NOD在不同泵浦方向上的衍射图案逐渐趋于一致、非互易性逐渐减弱。
总体而言，在弱几何非对称的PPLN薄板非线性光栅中，线性和非线性光学过程之间的协同作用可产生显著的非互易性，尤其在高峰值功率激光泵浦下表现得更为明显。
图二 钛宝石飞秒激光泵浦弱几何非对称PPLN样品产生的线性和非线性衍射协同非互易现象
图2. 输入功率为960 mW的钛宝石飞秒激光泵浦弱几何非对称PPLN样品产生的非线性和非线性衍射非互易现象。(a1)/(b1) 正向（表面A-B）和反向（表面B-A）的线性衍射(LOD)、畴壁散射(DWS)和非线性衍射(NOD)照片。(a2)-(a3)/ (b2)-(b3)分别为位于中部和东部的LOD、DWS和NOD图案局部放大图像。(a4)/(b4)通过使用仅通过650 nm以上波长的长通滤波器，得到正向和反向泵浦下的LOD和DWS图案。(a5)/(b5)通过使用仅通过低于500nm波长的短通滤波器，得到正向和反向泵浦下的NRND图案，以及NCR图案。(c)非互易的三阶非线性光谱展宽。
为了更好地解释这一有趣的协同非互易现象，李志远教授团队对这一非线性耦合系统中所涉及的线性和非线性光学过程进行了深入的物理分析(图3)，主要包括泵浦激光束及其二次谐波(SHG)光束的线性传播过程，以及PPLN线性和非线性光栅对线性光束和SHG光束的衍射作用。整个物理机制表明，PPLN非线性光栅的弱几何不对称性使得线性光学衍射(LOD)、畴壁散射(DWS)和非线性光学衍射(NOD)表现出显著的非互易性，这种非互易性可归因于线性、二阶非线性、三阶非线性光物质相互作用的协同耦合。首先，由于泵浦激光在PPLN样品的A和B表面的透过率、衍射模式和顺序不同，当存在二阶和三阶非线性效应时，LOD的互易性被打破。具体来说，在相同的衍射角度下，B-A方向的LOD红色光斑输出强度明显高于A-B方向的输出强度。在此基础上，衍射信号中不同阶数的LOD信号在PPLN样品不同传输方向上的DWS效应导致了不对称的圆形光晕。进一步地，NRND和NCR过程在衍射信号的强度和角度分布上展现出显著的非互易性。这主要由于多阶线性与非线性过程的逆序效应，以及光束在不同表面上传输的差异。具体表现为，从A-B方向，光束经历的物理过程为多阶LOD的多阶NRND、NCR(图3(a2)-(a3))；从B-A方向，光束经历的物理过程为多阶NRND、NCR的多阶LOD(图3(b2)-(b3))。同时，由于泵浦光束在A和B表面的透过率不同(76.1%vs 85.1%)，这导致了三阶非线性光谱展宽的差异，其中反向泵浦的光谱展宽比正向泵浦更显著，从而显著增强了LOD和NOD的非互易性行为。这三种物理机制的协同作用，使得在弱几何非对称的PPLN薄板上产生了明显的非互易性光学衍射现象。
图3. 钛宝石飞秒脉冲激光泵浦弱几何非对称PPLN非线性光栅系统的线性和非线性协同非互易物理机制。泵浦激光从表面A到表面B时，多阶LOD过程(a1)、0th-LOD (a2)和+1st-LOD (a3)的多阶NRND和NCR过程。泵浦激光从表面B到表面A时，多阶LOD过程(b1)，0th-NRND、1st-NRND (b2)和0th-NCR (b3)的多阶LOD过程。
该研究系统探究了弱几何非对称的PPLN薄板非线性光栅在高峰值功率钛宝石飞秒激光泵浦下发生的丰富线性光学和非线性光学过程。这些过程包括浅表面光栅上的LOD、非线性光栅上的NRND和畴壁及缺陷处的NCR、一定程度的三阶非线性光谱展宽以及显著的DWS。有趣的是，这些线性、二阶和三阶非线性光学过程在正向和反向泵浦条件下表现出明显的差异。实验所观察到的LOD和NOD中的强非互易性现象极大地丰富了光学互易性和非互易性基本规律的概念与物理。这些现象还表明，在线性和非线性光物质相互作用时，关于互易性和非互易性基本物理规律仍有广泛的探索空间。此外，该工作还充分证实了一个众所周知的非线性物理基本定律，即非线性光学系统对输入信号的初始或边界条件具有高度敏感性。当系统的初始条件或边界条件发生微小变化时，最终的输出信号会发生巨大变化，涉及线性光学、二阶和三阶非线性光学过程的相互作用和耦合。这个现象与众所周知的“亚马逊蝴蝶效应”有异曲同工之处！大自然奥秘的相似性在此非线性物理系统中得到了充分的彰显！
LihongHong, Yu Zou, Zitao Ji, and Zhi-Yuan Li. Synergistic Nonreciprocity of Linear and Nonlinear Optical Diffraction. Phys. Rev. Lett. 133, 223801 (2024).
DOI:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.223801.
作者简介
李志远，博士生导师，国家杰青，华南理工大学物理与光电学院教授、副院长，广东省珠江人才计划双创团队负责人。研究领域涵盖微纳光子学（包括光子晶体、近场光学、光学超材料和超表面、等离激元光学等领域）、非线性光学、激光技术、拓扑光子学、纳米显微成像、光镊技术、微纳尺度光物理和量子光学、基础电磁学理论和基础量子物理理论等。至今已在SCI收录的物理学、化学、光学和材料科学期刊上发表论文520篇，其中包括PRL, Nature Commun., Science Adv., Chem. Soc. Rev., JACS, Adv. Mater., Nano Lett., ACS Nano, Light: Sci. & Appl., PhotoniX等高水平期刊论文130多篇。被SCI引用34000次以上，2014、2018年入选全球高被引科学家，2016-2023年入选爱思唯尔中国高被引科学家。
洪丽红， 2023年6月博士毕业于华南理工大学，目前为中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室博士后，合作导师为李儒新院士和李志远教授，研究方向为深紫外-可见-远红外全谱段激光器的研制及应用，以及非线性衍射新颖现象及物理的探索。以第一/共一作者或者通讯/共同通讯作者身份在Physical Review Letters、Light: Science & Applications、Laser & Photonics Reviews、PhotoniX、Research、Photonics Research、Physical Review Applied、Phys. Rev. A、Advanced Photonics Nexus等物理学、光学重要期刊上发表论文20余篇。2023年获上海市“超级博士后”激励计划，2024年获国家资助博士后研究人员计划(B档)。
——由课题组供稿
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