近日，南京大学胡伟教授课题组在液晶微结构调控光场领域取得重要进展，首次通过精准操控蓝相液晶（BPLC）的多层级结构，实现了对反射波长、反射率与几何相位的独立调控，为动态多自由度光场调控提供了新方案。相关成果以“Independent multiple-optical-parameter modulations enabled by manipulating the separate levels of a hierarchical structure”为题发表于《先进光学材料》(Adv. Optical Mater. 2025, 13（11），2402844),并被选做当期封面。
光子凭借其高并行性及多参数维度（如振幅、相位、波长、角动量等多个自由度），在急剧发展的信息时代成为更有潜力的信息载体。然而，传统光学元件难以实现多个光参数的独立动态控制，制约其光信息处理能力和并行多维优势的发挥。超表面在空间光调制中表现突出，但其缺乏可调性因而难以满足动态多自由度光场调控的需求。蓝相液晶(BPLC)具有多层级组装构型并呈现三维光子晶体特性，具备对光场多个自由度进行独立调控的潜力。在前期研究中，课题组结合仿真与实验，揭示了跨尺度蓝相液晶的手性、晶格常数、晶格方位角与光自旋（圆偏振）、波长/频率、几何相位的构效映射关系。这为多自由度光场调控提供了一种新的器件平台（Laser Photonics Rev. 2024, 18(5), 2301283）。结合液晶优异的外场响应特性来精准操控其层级结构，以实现对不同光场自由度的独立动态调制，将显著提升动态光场调控能力。
图1. 手性分子开关掺杂的图案化取向蓝相液晶在紫外/绿光驱动下反射波长往复偏移的工作机制示意图。 如图1所示，通过在液晶中掺杂手性分子开关来实现BPLC晶格常数的光控可逆调谐。手性分子开关在紫外/绿光刺激下产生可逆的顺反异构化，分子形状的改变相应导致体系螺旋扭曲能的强弱变化。伴随着螺旋周期的改变，BPLC晶格常数动态变化，引起布拉格反射波长的动态调谐。均一表面取向诱导BPLC生成高反射率单畴，而随机表面取向诱导生成低反射率多畴。通过光控图案化预设取向信息，即可诱导BPLC畴区反射率差异，进而实现任意BPLC图案的制备。结合紫外/绿光刺激，可实现BPLC图案反射波长得动态可逆调谐。
研究团队通过光图案化技术区域化诱导掺杂手性分子开关的BPLC自组装，并结合光/电联合刺激，分别调控BPLC的晶格常数、晶向方位角及液晶倾角，实现操控层次结构解锁多维光场自由度动态调控的全新功能。
1）光控晶格常数动态调谐反射波长
以蝴蝶图案为例，团队验证了振幅型BPLC图案的反射波长可协调特性。结合两种不同组分的BPLC样品（M1和M2），展示了全可见光范围可逆的波长调节。对样品M1：初始中心反射波长为475 nm，经0.48 mW/cm²紫外光照射136 s后，波长连续红移至530 nm；随后通过0.48 mW/cm²的绿光照射165 s，波长恢复至起始状态475 nm。样品M2：波长调节范围迁移至555-630 nm，因体系手性强度较低，紫外/绿光照射时间分别缩短至38 s/63 s（图2a）。根据反射光谱计算的色度坐标均位于CIE 1931色域图的边缘，展示出BPLC图案优异的色纯度（图2c）。经过20次紫外/绿光循环照射后，波长可逆性依然保持，反射光谱与初始状态一致（图2d），验证了材料优异的可靠性和抗疲劳性。
图2. 空间反射率和反射波长的独立调制。a) 样品M1和M2制备的可逆光致变色蝴蝶偏光显微图像。右下角显示了对应的照射时间。b) 来自图a中蝴蝶的相应反射光谱。c) 根据反射光谱计算的色度坐标，在CIE 1931色度图中标示出色度在紫外/绿光照射过程中的变化。d) 经历20次紫外/绿光交替照射后的反射谱中心峰位。显微图像比例尺示意了200 μm.
2）电驱动液晶倾角连续调谐反射率
通过电场驱动郁金香图案样品中液晶倾角变化，进而实现了反射率的连续调谐，进一步验证了对反射率、反射波长偏移及空间图案化设定的独立调控能力。如图3a–c所示，在预设图案化取向引导下，结合热循环得到绿色郁金香图案。紫外照射下其反射色连续红移（绿→黄→红）。而对应特定反射波长，在垂直方向施加2 V/μm的交流电场，图案的反射率显著降低（图3e），这是由于电场引起的液晶指向矢倾角增大导致BPLC反射率下降。同时施加紫外光以及弱电场两种刺激时，图案形貌和反射光谱中心波长均保持稳定，表明BPLC的晶格结构未受破坏。当施加电场达到13.4 V/μm时，BPLC的螺旋结构完全解旋，液晶进入垂直取向状态（图3d），在偏光显微镜下，图案消失，呈现均匀的暗态。图3a–c中白色虚线标记区域对应的强度分布曲线显示反射率调控独立于郁金香图案。至此，我们通过同时施加光照、电场两种刺激，分别实现了BPLC反射率、反射波长对空间图案的独立动态调控。
3）光控擦写晶格取向重构几何相位
进一步通过编码BPLC晶格方位角实现了几何相位的任意调制。先以卡通小牛图案为例，通过Gerchberg-Saxton算法设计得到其相位全息图（图4a）。团队利用如图4b所示的反射式光学装置表征了样品的全息性能。BPLC样品在紫外刺激过程中，对应光子带隙的波长被选择性反射，生成不同颜色的小牛衍射图案（图4c），蓝色和绿色小牛基于M1，橙色和红色小牛基于M2。图4d展示了对BPLC样品几何相位进行擦除与重写的过程：对样品施加13.4 V/μm电场，使液晶整体进入垂直取向态，用无偏振紫外光照射擦除原本的取向图案；随后维持在饱和电压下，再次进行光控图案化，重新写入二元环形光栅结构；撤去电场，样品重组装形成二元环形光栅（图4e）。该过程展示了基于BPLC实现几何相位与反射波长独立动态调控的过程，验证了BPLC几何相位的可擦写性。
团队通过精准操控BPLC多层级结构，结合光控图案化取向、电场驱动、紫外/绿光刺激，成功实现对光场多个自由度（反射波长、反射率、振幅图案和几何相位）的独立动态调控。上述各光学参数分别与BPLC的晶格常数、液晶倾角、晶畴类型及晶向方位角等结构特征一一对应。研究首次在空间光调制中展现出参数解耦的功能，这一突破解锁了光的多自由度并行操控能力，同时为光计算、高容量光通信及动态全息显示等领域提供了一种集成、可重构的解决方案。
南京大学现代工学院2022级博士生欧阳程与2023届陈全明博士(现南方科技大学电子系博士后)为本文共同第一作者，胡伟教授为论文通讯作者，南京大学博士生谢志耀同学、王琦光同学和徐春庭博士后对本文亦有重要贡献，南京大学陆延青教授、华东理工大学郑致刚教授和南方科技大学罗丹教授给予了重要指导与建议。本工作受国家重点研发计划课题、国家自然科学基金基础科学中心项目、重点项目、青年科学基金项目(C类)、国家资助博士后研究人员计划资助完成，并获固体微结构物理全国重点实验室、江苏省物理科学研究中心、教育部集成攻关大平台支持。作者特别感谢南京晶萃光学科技有限公司(JCOPTIX)的光学元件支持和南京宁萃光学科技有限公司(NCLCP)的材料支持。
论文信息：Independent multiple-optical-parameter modulations enabled by manipulating the separate levels of a hierarchical structure
文章链接：https://doi.org/10.1002/adom.202402844
