2025年7月11日，Science Advances刊登了南京大学陆延青教授团队、南京邮电大学李炳祥教授团队和华南理工大学Satoshi Aya教授团队在流体铁电畴操控与非线性光场调控研究中的新进展，相关工作“Domain engineering in ferroelectric nematics for nonlinear optical modulation”通过表面光控取向层来调控对铁电液晶分子的锚定力，并利用它和铁电分子间的静电力进行抗衡，实现了流体铁电畴的多维度操控，展示了空间极化分布在非线性光场调控方面的应用。
随着光电子技术的迅猛发展，如何在铁电体内精准操控铁电畴自发极化的连续偏转来实现光的多维度调控和复用，已成为科学家们面临的一大挑战。传统的固态铁电体受限于其晶体对称性，其自发极化方向通常被束缚在特定的晶向上，难以实现连续旋转。这一固有局限制约了利用固态铁电体实现光场灵活调控的可能性。为突破这一限制，科学家们将解题思路转向了液态铁电体。铁电向列相，由诺贝尔奖获得者Max Born 于理论上预言，经美国科学院院士Noel Clark实验证实，兼具高流动性和强极性，是凝聚态物理里的新奇极性物质;其独特的物理特性为实现铁电畴结构的精准构筑与多维调控提供了研究沃土。
作为可流动的“晶体”，液晶具有长程取向序。微米尺度内液晶分子的平均取向代表了相应局部区域的光轴，也被称作液晶指向矢（图1 A）。铁电向列相液晶，DIO，作为流体铁电，具有自发的、可重新定向的局部极化特性，其自发极化方向平行于液晶指向矢（图1 B）。通过操控指向矢的空间排布可定制自发极化的空间构型。当铁电向列相液晶被限制在涂覆有取向层的玻璃基板间时，这类具有大偶极矩的楔形分子，通常表现出均匀态（图1 C）或者扭曲状态（图1 D）。自发极化可随外加电场翻转，即使在撤离电场后，取向依旧保持稳定（图1 E）。
图1：铁电向列相液晶的物性特征。
为了实现流体铁电畴的操控，研究团队采用自主研发的光控取向技术，在二维平面内构筑拓扑缺陷（图2 A）。随着液晶由高温的非极性向列相转变为低温的极性向列相时，非极性拓扑缺陷转变为极性涡旋结构（图2 B）。通过改变取向剂浓度来调控表面光控取向层来对铁电液晶分子的锚定力，并利用它和铁电分子间的静电力进行抗衡，可进一步制备极性扭曲涡旋结构（图2 C和D）。为了展示具有连续渐变极化取向的铁电畴结构能够对倍频光的相位进行连续调制，研究团队进一步制备了极性偏振光栅（图2 E）。
图2： 基于光控取向的铁电畴结构操控
由铁电向列相液晶构筑的极性偏振光栅，在指向矢弯曲处出现畴壁，整体结构内部自发极化连续旋转180度。当高功率激光入射时（图3 A），极性偏振光栅不仅能实现对基频光的线性调制（图3 B），还展示了独特的非线性光场调控能力（图3 C）。相较基频光而言，倍频光不仅出现了高阶衍射，且不同衍射级次的偏振态与入射基频光的偏振相关（图3 D）。
图3 基于极性偏振光栅的光场调控
研究证实了：通过调节光图案化条件来操纵锚定强度可以有效地控制铁电均匀极性单畴和螺旋扭曲结构的形成。结合光控取向技术，可在流体铁电中实现极性拓扑缺陷和极性偏振光栅的制备。进一步利用分子间静电力和表面锚定之间的竞争，可定制极性扭曲涡旋。不仅如此，所制备的极性偏振光栅能够在多个衍射级上对二次谐波的偏振进行调节。这类基于光控取向技术的流体铁电畴工程，在空间结构操控方面具有高度灵活性，且能够精确控制铁电液晶内部极化方向的排列，为非线性几何相位器件和光信息复用器件的应用开发开辟了一条有前景的道路。
南京大学现代工程与应用科学学院2021级直博生李超逸、南京大学助理教授顼晓仪、南京邮电大学青年教师杨吉丹为论文第一作者。南京大学陆延青教授、刘袁博士，南京邮电大学李炳祥教授和华南理工大学Satoshi Aya教授为论文通讯作者。南京大学马玲玲助理教授、张勇教授，南京邮电大学研究生孙路瑶、黄志军和Susanta Chakraborty博士亦对本文有重要贡献。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金与江苏省前沿引领技术基础研究专项等项目资助。
论文信息：
Domain engineering in ferroelectric nematics for nonlinear optical modulation
Chao-Yi Li†, Xiao- Yi Xu†, Jidan Yang†, Yuan Liu*, Lu- Yao Sun, Zhi- Jun Huang, Susanta Chakraborty, Yong Zhang, Ling- Ling Ma, Satoshi Aya*, Bing-Xiang Li*, Yan-Qing Lu*, Science Advances 2025, 11, eadu7362.
原文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adu7362
