二维极限下的多体相互作用，是构筑各类新颖量子物态的物理基础，也是近年来凝聚态物理研究中的热点问题。其中，利用元素插层技术构建的具有
超晶格周期的凯库勒石墨烯能够通过对狄拉克能带的倒空间折叠产生一系列新颖的关联量子物态和现象，如分数化电荷激发、手性对称性破缺、能隙打开、超导、谷极化等。尽管已有诸多实验报道了凯库勒石墨烯的狄拉克能带折叠与能隙打开现象，但是折叠狄拉克电子与插层元素的深层关联耦合作用，尚未通过实验被直接观测到。
南京大学张翼课题组及合作者利用分子束外延（MBE）技术，在碳化硅上外延的单层石墨烯生长界面，实现了铕元素以
周期的有序插层，完成了凯库勒石墨烯的可控制备；并结合原位角分辨光电子能谱（ARPES）技术，观测到石墨烯狄拉克能带向布里渊区中心的折叠行为。更为有趣的是，折叠狄拉克能带的费米面呈现大小不等的两套六芒星结构及能带劈裂，而布里渊区角落K/K’点处的石墨烯本征狄拉克点并不存在能带劈裂，这表明仅布里渊区中心的折叠狄拉克能带存在劈裂行为（图1）。
图1. (a) 碳化硅上铕插层外延石墨烯结构示意图。(b) 铕插层石墨烯费米面的角分辨光电子能谱图。(c) 信号增强的费米面能谱图。(d) 布里渊区中心折叠狄拉克费米面能谱图。(e) 布里渊区中心折叠狄拉克能带劈裂。
铕元素具有独特的半填充4f7轨道，其轨道电子具有超大局域磁矩，结合折叠狄拉克能带的形成机制可知，折叠狄拉克费米子在借助铕插层超晶格发生谷间散射时，会与铕的局域磁矩产生明显的交换耦合作用，进而诱发折叠狄拉克能带的劈裂；而布里渊区K/K’本征狄拉克能带并未受到自旋交换耦合作用的影响（图2）。
图2. (a) 铕插层凯库勒石墨烯理论模型构建。(b) 石墨烯狄拉克费米子在能带折叠过程中与插层铕4f7轨道局域磁矩的交换耦合作用示意图。(c) 从本征无能隙狄拉克能带通过凯库勒周期调制和交换耦合作用到折叠狄拉克能带霹雳的三步过程示意图。
根据该图像，利用紧束缚方法理论计算了折叠狄拉克费米子与铕局域磁矩交换耦合作用下布里渊区中心的等能面和能带结构。其等能面呈现大小不等的双套六芒星结构，能带结构呈现明显的劈裂行为。这些特征与实验观测结果高度一致（图3）。
图3. (a-c) 紧束缚理论计算的布里渊区中心折叠狄拉克能带的等能面及与实验结果的对比。(d-f) 紧束缚理论计算的布里渊区中心折叠狄拉克能带劈裂机构及与实验结果的对比。理论和实验呈现出高度一致性的结果。
该工作在利用凯库勒周期实现石墨烯狄拉克能带向布里渊区中心折叠的基础之上，首次观测到狄拉克费米子在能带折叠过程中，与插层铕元素之间存在显著的交换耦合作用，且该作用直接引发折叠狄拉克能带的巨幅劈裂。这类狄拉克电子与局域磁矩之间的交换耦合作用，为狄拉克费米子的调控提供了新的自由度；而所实现的折叠狄拉克能带的巨幅劈裂，对于推动凯库勒石墨烯在自旋电子学领域的实际应用、探索基于狄拉克电子关联作用下的新颖量子物态，均具有重要的科学意义。
该项工作由多个团队合作完成。南京大学张翼课题组主要负责课题构思、材料外延生长制备及实验表征观测。南京师范大学王怀强和中国石油大学（华东）朱同帅主要负责相关的理论计算工作。南京大学吴镝课题组为样品的磁性表征提供了帮助，南京大学张海军教授为理论模型的建立和讨论提供了帮助。南京大学博士研究生邱小东、范真杰与中国石油大学（华东）朱同帅为该工作的共同第一作者；长沙理工大学王灿（原张翼课题组博士后）、南京师范大学王怀强及南京大学张翼为该工作的共同通讯作者。
该工作获国家自然科学基金“第二代量子体系的构筑和操控”重大研究计划、合肥国家实验室科技创新2030-“量子通信与量子计算机”重大项目和江苏省基础研究计划重点项目的经费资助。该工作同时还得到了南京大学固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心和江苏省物理科学研究中心的大力支持。
论文链接：
https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.5c03674
撰稿：课题组
