光电技术专题| 石墨烯-AgBiP2Se6-石墨烯三层异质结构中的大负光响应

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一、文章摘要

正光电导 (PPC) 效应是光电探测器采用的一种成熟的主要检测机制。相比之下，负光电导（NPC）效应迄今为止尚未得到广泛研究，并且对NPC效应的研究仍处于早期阶段。在此，发现了一种四元范德华材料AgBiP2Se6原子层来实现巨大的NPC效应。通过在基于石墨烯/AgBiP2Se6/石墨烯的垂直光电探测器中的实验观察，发现了从常见PPC光响应到非典型NPC光响应的不可逆转换。值得注意的是，该器件表现出 4.9 × 10⁵ A W ^-1的极高负响应率 (R) ，超过了 NPC 光电探测器的先前记录。此外，它还表现出卓越的光电性能，包括1.3 × 10⁸ %的外量子效率和3.60 × 10¹² Jones的探测率（D ）。在该器件中观察到的异常高的 NPC 光响应可归因于由升高的漏源电压偏压引起的位于显着深度的稳健复合中心处的光生自由载流子的快速抑制。极高的 NPC 光响应也使 AgBiP2Se6成为一种有前途的多功能光电器件二维材料，也是系统探索 NPC 效应的绝佳平台。

二、研究背景及内容简介

在这项研究中，我们采用了一种新策略，在 AgBiP2Se6（一种新型四元二维材料）中实现巨大的 NPC 效应。该方法涉及对石墨烯/AgBiP2Se6/石墨烯范德华垂直异质结构施加高漏源电压偏压，从而诱导陷阱态并随后产生从常见PPC效应到非典型NPC效应的不可逆转换。特别是，我们的NPC器件表现出卓越的光电特性，包括4.9 × 10⁵  A W ^-1的超高响应度（R）、1.2 × 10⁸ %的外量子效率（EQE）和3.6 ×10¹³  Jones 的探测率（D），超越了之前报道的所有 NPC 型光电探测器。基于对 NPC 光响应的实验结果和广泛认可的理论解释的分析，在我们的器件中观察到的显着的 NPC 效应可归因于位于深能级的复合中心（RC）处光生电子空穴对的快速猝灭，即由相当大的漏极-源极电压偏置引起。在基于AgBiP2Se6的范德华垂直异质结构光电探测器中观察到异常超高负光响应不仅为光电探测带来了新的自由度，而且还为光电应用提供了新的机会。这种显着的行为使 AgBiP2Se6成为一种有前途的多功能光电器件二维材料，同时也成为系统探索 NPC 效应的绝佳平台。

图1 AgBiP2Se6的晶体结构和表征。a) 沿a轴观察的AgBiP2Se6的晶体结构。b) AgBiP2Se6单层结构在（001）面。c) AgBiP2Se6的晶胞。银色球体：Ag原子，黄色球体：Bi原子，绿色球体：P原子，海军蓝色球体：Se原子。d）高纯银粉、铋粉、磷粉、硒粉生长高质量AgBiP2Se6单晶示意图。e) AgBiP2Se6的实验和模拟 XRD 图案。f)  AgBiP2Se6的紫外-可见-近红外吸收光谱和提取的 Tauc 曲线（插图）。g) 二次电子截止周围和价带区域（插图）的高分辨率XPS，分别测量AgBiP2Se6的功函数和价带位置。

图2 AgBiP2Se6的 EDX、STEM、XPS 和拉曼表征。a) 合成的 AgBiP2Se6纳米片的 SEM 图像、EDX 结果和相应的 EDX 元素图。b) AgBiP2Se6的 STEM 图像。c) AgBiP2Se6的高分辨率XPS测量光谱。d–g) AgBiP2Se6的 Ag 2p、Bi 4f-Se 3p、P 2p-Se、Se 3d 的高分辨率 XPS 光谱。h) AgBiP2Se6的层相关拉曼光谱。i) 层相关拉曼光谱的相应彩色等值线映射，其中颜色反映了拉曼振动的相对强度。   

图3 基于石墨烯/AgBiP2Se6 /石墨烯垂直异质结构的NPC光电探测器。a) 基于石墨烯/AgBiP2Se6/石墨烯的垂直NPC光电探测器的示意图。b,c) 石墨烯/AgBiP2Se6 /石墨烯垂直NPC光电探测器的光学图像和AFM图像。d) 基于石墨烯/AgBiP2Se6/石墨烯的垂直NPC光电探测器的能级图和能带排列图。e) 不同激光功率密度下暗光和 473 nm 激光照射下的I ds – V ds曲线。f,g) 在激光 ( λ = 405 nm) 照明下， V ds = 1.5 V时的时间分辨光响应。

图4  AgBiP2Se6平行PPC光电探测器、石墨烯/AgBiP2Se6/石墨烯垂直PPC和NPC光电探测器的综合光电性能比较。a-f) 在波长 473 nm 激光照射下I Ph、R、EQE、NSD、D和 NEP的比较。g,h) 响应时间的比较。i) 在具有较高光功率密度的405、473、532和635 nm激光照射下，石墨烯/AgBiP2Se6 /石墨烯垂直NPC光电探测器的I Ph与光功率密度的函数关系。

图5 基于2DLM的NPC光电探测器的综合光电性能比较。a,b) 基于2DLM的NPC光电探测器的综合光电性能比较，包括Gr2Ge2Te6、 InAs、PtSe2、黑磷/Sn0.5Se1.5、MoS2、FePS3、黑磷/石墨烯、WS2 /RGO、RSe2 /h-BN/MoS2、和 WS2 /Au NP。c) 石墨烯/AgBiP2Se6 /石墨烯基垂直光电探测器在初始状态下的PPC响应机制。d) 施加高漏源电压偏压后石墨烯/AgBiP2Se6 /石墨烯垂直光电探测器中NPC响应的机制。    

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根据对实验数据的分析和围绕NPC效应建立的理论框架，我们提出了石墨烯/AgBiP2Se6/石墨烯垂直PPC和NPC光电探测器的两种不同的物理机制。在初始 PPC 状态下，类似于传统的 PPC 光电探测器，激光照明的应用会导致光电探测器电导的增强，从而产生随光强度而增大的正光电流（图 5c  ）。相反，在最终的 NPC 状态下，光电探测器的电导因激光照射而降低。在这种状态下，光电流为负，并且随着光功率密度的增加呈现出先增加后减少的趋势。垂直 NPC 光电探测器中光电流的这种行为可以归因于在足够的光强度下强 RC 的饱和，导致光电流饱和。当激光功率密度进一步增加时，RC 变得无法捕获额外的光生自由载流子，导致器件通道中自由载流子的浓度相对较高。本质上，当激光功率密度超过临界阈值时，光电流达到最大值，随后随着激光功率密度的进一步增加而减小（图 5d）。

以上 文章来源于二维材料君，作者二维材料君