锂金属与基于碳酸乙烯酯（EC）的电解质之间不稳定界面会引发持续的副反应和不受控制的枝晶生长，从而严重影响锂金属电池（LMBs）的使用寿命。
该研究利用氰乙基（-CH2CH2C≡N）和羟基（-OH）极性基团开发了一种双极性聚合物保护层（BPPL），旨在防止EC诱导的腐蚀并促进Li+离子的快速、均匀传输。-OH和EC之间的氢键相互作用促进了Li+的脱溶过程，并有效捕获了游离的EC分子，从而消除了寄生反应。同时，-CH2CH2C≡N基团通过离子偶极相互作用锚定TFSI-阴离子，增强了Li+的传输并消除了浓度极化，最终抑制了Li枝晶的生长。这种BPPL使Li | Li电池能在10mA·cm-2条件下稳定循环750次，每次2mAh·cm-2。Li | LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2和Li | LiFePO4全电池显示出卓越的电化学性能。BPPL为提高LMBs应用的稳定性和性能提供了一种实用策略。
【图文摘要】
【研究内容】
该研究引入了一种新型双极聚合物保护层（BPPL）策略，其中包含氰乙基（-CH2CH2C≡N）和羟基（-OH）极性基团，以增强Li金属阳极在EC基电解质中的稳定性（图1）。为了验证这种方法，研究团队特别选择了氰乙基聚乙烯醇聚合物（PVA-CN，N含量=13.9wt%）作为代表，而其他具有类似官能团的聚合物表现出类似的性质。-OH基团促进聚合物和EC之间的氢键相互作用，有效地捕获游离EC分子，防止EC引发的寄生反应。此外，它还能显著促进电镀过程中Li+的脱溶。同时，-CH2CH2C≡N基团通过离子偶极相互作用成为附着在聚合物链上的阴离子锚，从而将Li+的转移数提高到tLi+=0.86，抑制了Li枝晶的生长。因此，BPPL改性Li阳极能够在Li | Li对称电池中以10mA·cm-2（2mAh·cm-2）的高电流密度，在300小时（750个循环）内实现均匀的Li镀层/剥离。此外，这些改性Li阳极与商用LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2和LiFePO4阴极集成后，显示出更高的速率性能和出色的稳定性，为开发高能量密度和安全的LMBs展示了广阔的前景。该研究为基于极性基团设计的亲水性材料的有机人工SEI层提供了新的视角。该设计实现了无枝晶Li镀层/剥离行为，并减轻了溶剂诱导的副反应，为推动LMBs技术的发展提供了实用的解决方案。
更重要的是该思路为硅基负极粘结剂开发提供了重要参考，提出了化学键调控多界面策略，硅界面，集流体界面，碳界面三界面协同调控思路为硅基负极的稳定性提供重要保障。通过化学键及分子间作用力的强弱调控C-Si-Cu界面；通过共价键，离子键，氢键，范德华力等转化，稳定硅负极多界面，进而提升硅负极循环寿命。
目前，北理工陈楠博士与中科院公旭中博士两个团队正在进行低温电池方面的深度合作（北理工从事低温电解液，中科院负责低温石墨负极），同时两个团队正在招收联合培养硕士/博士研究生，欢迎来电咨询。
【第一作者】
邓成龙，博士，北京理工大学博士后，博士毕业于北京理工大学。从事新能源材料领域的相关研究。包括锂金属电极和电解质材料（阻燃电解质，固态电解质，人工SEI膜），新型二次电池材料（锂离子电池/锌离子电池）。作为研究骨干参与国家重点研发计划项目、国家973计划项目等。迄今在Angewandte Chemie International Edition，Chem. Eng. J.，Small等国际著名期刊发表研究论文论文5余篇；申请专利5项，授权3项。
【通讯作者】
陈楠，博士，北京理工大学副教授，博士生导师。2010年师从北京理工大学吴锋院士，2016-2018年在北京大学从事博士后研究工作，2018年入职北京理工大学。
主要从事新能源材料领域的相关研究。包括：固态电解质材料、低温电解质、阻燃电解质材料、金属锂电极材料、新型二次电池材料。讲授本科生课程《化学电源测试原理与技术》和《新能源材料与器件》，作为课题负责人承担国家自然科学基金、北京市自然科学基金、山东省重点研发、中国博士后基金特别资助、中国博士后基金面上资助等，作为研究骨干参与国家重点研发计划项目、国家973计划项目等。迄今在Angewandte Chemie International Edition，Advanced Materials，Energy & Environmental Science，Advanced Energy Materials等国际著名期刊发表研究论文50余篇，获授权专利20项，相关研究成果获得2018年颗粒学会优秀博士论文奖，获2020年北京市科学技术奖一等奖，获2023年中国材料研究学会科学技术奖一等奖。
公旭中，2010年中国科学院化学工艺博士毕业。中国科学院大学岗位教授。从事多场强化电化学过程、碳基电极材料多尺度结构调控等应用基础研究。目前，主要从事天然石墨基负极/电催化材料及硅基负极产业化技术研发。主持4项国家自然科学基金，2项国家重点研发课题，1项科技部西部支宁项目，1项科技部863课题，企业委托项目10余项。发表Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., Appl. Cat. B: En., Chem. Eng. J., Carbon 等SCI论文100余篇，授权专利20余项，出版3部专著。2020-2023年获得中国教育部优秀成果奖二等奖1项，中国化工学会基础研究成果二等奖2项，中国循环经济学会三等奖1项。主讲中国科学院大学《资源环境化学与工程》研究生课程，2020年获中国科学院大学教育教学成果二等奖和校院两级优秀课程奖，2021年获中国科学院大学思政课教学名师奖，2022年获中国科学院大学优秀讲义奖，2023年获得中国科学院大学朱李月华优秀教师奖。
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