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【摘要】
通过双电子氧还原反应(2e-ORR)生产过氧化氢(H2O2)是传统蒽醌工艺的一种很有前途的替代方法,因为它具有特殊的低风险和分布特征。典型电催化剂的H2O2产率低,通常与其表面有限且脆弱的催化活性位点有关,这是提高该技术实际可行性的主要限制。在此,我们报道了一种基于超快微波的策略,用于在碳纳米管上构建Co单原子位点与仲芴杂掺杂剂的远端配位,成功地转化了2e-ORR的活性中心从单个Co原子转移到周围的多个碳原子,从而增加了2e-ORR活性位点的数量和持久性。因此,H2O2产率高达18.6 mol*g-1*L-1已经实现,法拉第效率达到90%。H2O2累计浓度为5.2 g*L-1电催化20 h后得到1,表明该材料具有较高的稳定性和实际应用的可行性。密度泛函理论模拟证实了*OOH在这些碳位上的最佳吸附,为2e-ORR提供了非常低的动力学障碍。因此,这项工作提供了一种高性能的2e-ORR,更重要的是提高单原子催化剂性能的策略。






【结论】
总之,我们报道了通过超快微波处理获得的Co单原子位点与仲芴杂化剂在碳纳米管上的远距离配位。通过实验和计算研究的结合验证,该策略成功地将2e-ORR的活性中心从单个Co原子转化为周围的多个碳原子,有效地增加了2e-ORR活性中心的数量和持久性。结果表明,该催化剂对2 e-ORR具有优异的电催化性能,其H2O2产率高达18.6 mol g-1 h-1,且具有良好的稳定性。本工作为多位点-ORR电催化剂的快速合成设计提供了一条新途径。
小沙
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