对称性破缺诱导的光学微腔表面非线性效应- 大数跨境

两江科技评论

2018-11-20

导读：北京大学肖云峰教授课题组实现了在超高Q二氧化硅微腔表面对称破坏引起的非线性光学效应。通过动态调谐双谐振相位匹配，实现了二次谐波前所未有的转换效率，通过泵浦极化的控制和二次谐波模式分布的识别，可以明确地

导读

近日，来自北京大学的肖云峰教授与龚旗煌院士课题组利用亚毫瓦级功率的连续光泵浦，在超高品质因子的二氧化硅光学微腔（microcavity）表面实现了对称性破缺诱导的非线性光学效应。他们通过动态的调控双共振相位匹配（double-resonance phase matching）条件，实现了前所未有的高达0.049％W^-1的二次谐波转换效率，这比非共振增强情形高出14个数量级。此外，通过控制泵浦光的偏振方向和分析二次谐波的模式分布，研究人员可以明确地获得指出因表面的本征对称性破缺所导致的非线性信号。这项工作不仅拓宽了二氧化硅光子器件的光发射频率范围，更为超灵敏的表面分析应用奠定了基础。相关工作以《Symmetry-breaking-induced nonlinear optics at a microcavity surface》为题，发表在近期的《Nature Photonics》上。

文章作者：Xueyue Zhang, Qi-Tao Cao, Zhuo Wang, Yu-xi Liu,Cheng-Wei Qiu, Lan Yang, Qihuang Gong and Yun-Feng Xiao

背景

二阶非线性光学过程是许多经典光学和量子光学应用的核心，但这一效应在具有中心对称性的材料中十分微弱，极大地限制了SiO₂、Si、Si₃N₄等常见光电材料的非线性应用。近年来，科学家也陆续在中心对称的材料中发现了二阶非线性效应，这主要得益于表面/界面处的非对称电势和体多极响应。不同于通过施加外部应变或电场所导致的材料结构对称性的破缺，由表面的本征对称性破缺（intrinsic symmetry breaking）所引起的二次谐波产生（Second-Harmonic Generation，SHG）以及和频产生（Sum-Frequency Generation，SFG）无需附加外界调制场，在应用过程中十分便利，已被应用于非侵入式、无标记的光学探针，例如用于测量分子在表面上的排列、吸附或反应过程。然而，即使在很高强度的脉冲光泵浦下，这种表面非线性光信号也非常微弱：通常，在500GW cm^-2的50-fs脉冲光作用下，器件仅能产生几千个二次谐波光子，这仅仅对应于1.7×10^-16％W^-1的非线性转换效率；此外，体多极效应也会干扰对表面特性的内在机理研究，这一直是非常具有挑战性的研究难题。

创新研究

在该研究工作中，研究人员制备出了Q值极高的高品质因子二氧化硅回音壁（whispering-gallery）光学微腔，在低于1 mW连续光泵浦下，从实验上观测到了极强的二次谐波（Second-Harmonic，SH）信号，其非线性转换效率高达0.049％W^-1。通过进一步的实验和理论研究发现，这一现象主要源于表面处对称性破缺所引起的非线性和材料内部体相的电多极响应（图1）。这里极高的转换效率是由超高Q模式的双共振增强（dual-resonance enhancement）引起的，它也被称为“完美相位匹配”（perfect phase match），这是通过微腔增强的热效应和光学克尔效应实现的。进一步，研究人员通过对泵浦模式的偏振特性和二次谐波模式电场分布的细致分析，可以将表面对称性破缺所诱导的非线性与纯体相非线性响应清晰地区别开来。

图1光学微腔增强的二次谐波信号 a，二次谐波信号产生的示意图；b，实验测量装置；c，二次谐波光谱（红色）和相应的泵浦光（黑色）；d，在不同泵浦光波长下，实验与理论二次谐波波长；e，泵浦光纤与信号光纤所采集的二次谐波功率的比较。

完美的相位匹配（perfect phase match）是实现高效SHG的关键，但普通材料的光学色散特性却阻碍了泵浦光与信号光的双重共振增强。这里，研究人员创新地提出了一种“动态相位匹配”（dynamic phase-matching）的概念。动态相位匹配过程的机制如图2a所示：当泵浦光与冷腔模式ω₁₀发生共振时，由于材料色散的存在，二次谐波信号不可能精确地与SH模式ω₂₀产生共振。但当考虑到泵浦光的热效应和克尔效应，泵浦光和二次谐波模式都将发生红移，此时增加泵浦光波长以达到模式共振，从而在泵浦光透射谱中形成非洛伦兹形状（黑色曲线图2b）。在将泵浦光调谐到泵浦共振模式的过程中（图2a，b中I-III），SH信号比SH模式移动得快，因此SH信号在一定泵浦波长下和SH模式（ω₂）共振，此时就满足了相位匹配条件，SH功率可以达到峰值（II）。通过进一步增加泵浦波长，SH信号远离了SH谐振模式，其功率也将迅速减小（图2a，b中III）。在实验中，研究人员在图2b中灰色区域范围内，在特定的输入功率下连续地调节泵浦光的频率，从而获得SH功率分布（图2c中的蓝点），实验结果与理论预测高度一致。

图2 在热效应和光学克尔效应下的相位匹配 a，动态相位匹配过程的示意图；b，不同泵浦波长下的理论SH功率（红色曲线）和泵浦透射率（黑色曲线）；c，输入功率为4.46 mW时， SH功率与泵浦光波长偏移的关系；d，对于相同的泵浦模式，最大SH功率随着输入功率的依赖关系。

此外，SH功率对泵浦光的功率依赖关系如图2d所示。在每个特定的输入功率下，通过调节泵浦光波长来寻找最强的SH输出。通过不断改变输入功率，将会出现一个临界值；在该临界值处，泵浦光和SH信号严格地与相应的腔模式发生共振。在这种情况下，功率为879μW的泵浦激发产生的SHG表现出超高的转换效率为0.049％W^-1，与非共振增强情况相比超过了14个数量级。这一增强得益于上述成功的相位匹配和谐振腔超高的品质因子Q。在低于临界输入功率时，SH在整个调制范围内都没有发生共振，导致极低的SH功率输出；当超过临界功率时，SH功率一直保持稳定，这是因为当信号与SH模式发生共振时，腔内功率（intracavity power）几乎保持稳定。

SH信号源自表面处的对称性破缺引起的非线性和体相多极响应，分别由非线性耦合强度g_SB和g_B描述：前者依赖于表面的存在，并且可以直接受表面性质的影响；而后者仅取决于体材料中的电场分布。前者需要泵浦模式或SH模式电场至少一个垂直于表面，以利用表面处的对称性破缺特性，而后者只需要SH电场与泵浦的方向相同。因此，在TE偏振的泵浦光作用下，来自g_SB的SH模式将会是TM偏振，而来自g_B的SH模式是TE偏振的。在回音壁微腔中，TM和TE模式不是简并的，因此通过测量SH模式的偏振特性，就可以将对称性破缺所引起的非线性与体相的贡献区分开。

图3 区分非线性响应的物理来源 a，获得对称性破缺所诱导的SH信号的方法示意图；b，采用TE泵浦偏振，测量到的SH功率；c，d，测量b中相应SH模式的偶对称（c）和奇对称（d）角向场分布。

利用上述证实的二阶非线性效应，和频产生SFG也会在斯托克斯拉曼信号的辅助下产生。图4所示的是和频信号（804.67nm），以及相应的泵浦光（1550.88nm）和受激拉曼散射光信号（1674.22nm）。和频波长与预期波长（804.63 nm）的偏差极小，达到了光谱仪的波长分辨率极限。拉曼信号的存在以及SFG波长与理论的完美匹配，都证实了信号来源确实是和频信号，而不是表现出不同选择规则、不依赖于拉曼信号的超拉曼散射信号（hyper-Raman scattering）。

图4 二阶和频产生的测量光谱

由表面对称性破缺所引起的微腔增强的光学非线性效应为表面科学和应用提供了新的研究和应用平台。例如，能够在亚毫瓦级的泵浦功率下实现分子检测。另外，动态相位匹配技术不依赖于腔体的特定几何形状和材料性质，这使其成为各种光学微腔系统中实现表面非线性效应的通用手段，这将对片上微芯圆环腔、微盘腔和常见中心对称性光电材料（如Si和Si₃N₄）的微环等产生重要的指导意义。这项工作也显示出与CMOS兼容的二阶非线性量子光学的研究与应用潜力。

文章链接

https://www.nature.com/articles/s41566-018-0297-y

友情提示：点击下面“阅读原文”即可转到原文地址查看原文

编辑推荐