今天我们继续为大家带来近期的超材料前沿研究精选，内容涉及范德华异质结构中激子相之间的超快转变、新型高精密的硅微腔阵列、基于光子带边尾态的随机激光器、可调谐的宽带反射式声学超表面、通过拓扑结构编码控制运动的三维柔性器件、[-Cu-S-]n面集成增强MOF电导率、三维飞秒激光直写铌酸锂晶体可重构定向耦合器、3D打印新颖几何光学特性超材料等敬请关注！
索引
1、范德华异质结构中激子相之间的超快转变
2、新型高精密的硅微腔阵列
3、基于光子带边尾态的随机激光器
4、可调谐的宽带反射式声学超表面
5、通过拓扑结构编码控制运动的三维柔性器件
6、[-Cu-S-]n面集成增强MOF电导率
7、三维飞秒激光直写铌酸锂晶体可重构定向耦合器
8、3D打印新颖几何光学特性超材料
1、范德华异质结构中激子相之间的超快转变（Ultrafast transition between exciton phases in van der Waals heterostructures）
——层间库仑相关性的直接研究使得空间间接激子的结合能可以被测量。
原子级范德瓦尔斯键合单分子层的异质结构提供了一个独特的平台来设计库仑相关性（Coulomb correlations），形成激子、莫特绝缘或超导相。在过渡金属二硫化物（TMD）的单层中，将电子运动限制在两个维度中并且抑制电介质筛选促进了非常强的库仑相互作用。这产生了具有数百meV、小玻尔半径和超短辐射寿命的巨大束缚能量的激子。位于不同单层中的电子和空穴可以结合到空间间接的激子中，在光电子学、能谷电子、玻色聚合、超流态和莫尔诱导的纳米点晶格方面有巨大的前景。然而，这些想法需要对包括超快速相变在内的相关性的形成、解离和热化动力学进行微观理解。近期，来自德国雷根斯堡大学和瑞典查尔姆斯理工大学的研究团队报道了单层之间直接获取库仑相关性的超快方法，其中锁相中红外脉冲通过揭示新的1s-2p共振来测量WSe2/WS2异质双层中的层间激子的结合能，并用一种全量子力学模型进行解释。通过探测所有激子（与它们的质心动量、自旋取向或带间选择定则无关），意外发现了在空间上直接-间接激子的有效超快转变，而且没有明显的未结合电子-空穴对的中间等离子体相。扭转角θ对层间激子的形成和冷却动力学具有强烈影响。此外，通过次循环时间分辨可以追踪WSe2层中光生激子气体直接转换成层间激子的过程。该项工作提供了层间激子结合能的直接测量方法，并开辟了在新型人工材料中追踪和控制相关性的可能性，为寻找新的人工平衡态和隐藏相提供了有价值的帮助。相关研究发表在近期的《Nature Materials》杂志上。
文章链接：
P. Merkl, F. Mooshammer , P. Steinleitner, et al. Ultrafast transition between exciton phases in van der Waals heterostructures, Nature Materials (2019).
https://doi.org/10.1038/s41563-019-0337-0
2、新型高精密的硅微腔阵列
光学谐振器对于基础科学、传感和计量、粒子冷却和量子信息处理等领域的应用至关重要，这些应用中很多得益于强模式约束和高光学品质因数，而微腔可以显著增强光与物质之间的相互作用。一般情况下如果模式约束较紧且光子寿命较长，那么它们的性能就优越。在允许原子、分子、纳米颗粒或固体进入光场的设计中，自由进入模式中心是很重要的。而用硅制造这样的器件使硅微结构与机械、电气和其他功能的集成成为可能。
近日，奥地利维也纳大学Stefan Kuhn等人将光学谐振器技术推向了一个新的极限，他们制造了光刻对准的硅镜，表面超光滑，曲率半径小且易操控，损耗超低且反射率高。研究人员在最近的文章中报道了如何在原硅中加工出高质量的微腔阵列。蚀刻一个表面粗糙度等级为2Å，并涂覆到F=500,000的精细度，几乎完美的抛物线形状。这些新器件长度可在17μm以下，将光子限制在模式体积为88 λ3 中。在对称的镜像结构中，将腔长按曲率半径的顺序延展到150 μm，此时的光子寿命超过64 ns。整个过程是在一个超净间里完成的。精密的光刻技术进一步提高了微腔阵列的鲁棒性。该研究表明这种高质量的微腔结构开辟了一个新的光学领域，使人们能够更好地探索光与物质之间的强耦合作用。未来器件的设计可以将量子发射器、光波导、探测器结构或光学机械系统集成到微腔内，从而能够共享高性能微腔阵列。相关工作近日发表在《Light: Science & Applications》上。
微镜的制造和组装图:（a）光刻过程示意图。（b）包含100个不同尺寸和曲率半径的微镜镜面的芯片(深灰色)。（c）与镜面芯片上的孔相匹配的柱形排列的硅垫片。（d）平面凹面镜设计结构图。e凹面镜对称硅微腔阵列结构图。
文章链接：
Georg Wachter, Stefan Kuhn et al. Silicon microcavity arrays with open access and a finesse of half a million.(2019) 8:37.https://doi.org/10.1038/s41377-019-0145-y.
3、基于光子带边尾态的随机激光器
随机激光器是一种独特的光学器件，由于没有传统的腔结构，因而具有反直觉的激光机制。然而，这种特性也成为了随机激光器进一步发展的障碍。当设计结构和分析结果时，其随机性和不可预测性通常会导致模糊的结果和复杂繁琐的过程，因而大大限制了其应用价值。尽管随机激光器具有许多不寻常的特性，但是除非完全理解控制其操作的基础激光机制并且其外来特性能够得到适当调节，否则它们不太可能像传统激光器一样得到普遍的应用。到目前为止，已经证明了两种类型的随机激光器：扩散随机激光器（第一种随机激光器，它是由自下而上的漫反射随机介质制备的，因此本质上是不可控的）和局部随机激光器（基于无序光子晶体结构）。后者激光的起源是光子安德森局域化。因而，Anderson局域模式被认为是随机激光作用的理想平台。然而，由于缺乏控制随机结构的适当方法以及缺少对激光机制的深刻理解，随机激光器的性质很难进行人工定制和调控。
近日，来自韩国首尔国立大学的研究人员报道了一项新的研究成果。他们通过实验证明在光子晶体合金中可以诱导光子带边尾态（PBT）（在带隙内但在带边附近）。这种尾态可以类比重掺杂半导体中的电子带边尾态。在这些尾态中能够成功诱导Anderson局域模式，其不仅满足Ioffe-Regel标准，而且还具有较大的品质因子，能够提供足够的光学增益从而形成激光。光子晶体是使用含有InAsP/InP多量子阱（MQW）的薄波导板加工而成，通过改变波导板上孔洞的尺寸，能够使得光子晶体的有效折射率产生受控波动，从而引入无序结构。与其他研究中引入的晶格无序不同，这种结构有序、成分无需的方式是一种更可控和有效的方法。这种控制带边尾态的方式为最终调控随机激光器的性能提供了新的思路。
文章链接：
M Lee, S Callard, C Seassal, and H Jeon, Taming of random lasers, Nat. Photonics (2019) DOI: 10.1038/s41566-019-0407-5.
4、可调谐的宽带反射式声学超表面
作为原始超材料结构的一奇妙系列，由各个单元组成的超表面可以通过作为原始元结构的奇妙系列，由各个单元组成的表面可以通过以预定义和期望的方式修改其振幅，相位和极化状态来控制和调制波的相关参量。但是，由于声学超表面处于新兴阶段，仍然存在许多必须解决的开放性问题和技术难题。特别地，具有固定和刚性微结构的现有声学超表面只能在固定且窄的频率范围内操作，正如基于带有布拉格散射或局部共振的带理论的经典声子晶体和超材料一样，无源超材料的调制特性一旦制成就很难改变，从而产生固定的窄频工作带。对于超材料的卓越性能，人们非常希望实现可调谐或可重构的超材料结构，其中声波或弹性波的共振或散射特性可以实时动态地改变来拓宽和调谐频率，然而，关于可调谐超薄超表面的研究很少。
近日，来自北京交通大学的Yue-Sheng Wang课题组在理论上和实验上研究了一种能够提供调制声反射波前和连续可调宽带特征的螺旋形声学超表面。与现有的超声表面设计（主要是在固定或窄频率范围内调控声波）相比，匹配的螺钉-螺母机构具有更高的附加值和不寻常的特性，为实现具有多功能的声学超表面的宽带可调性开辟了一个现实的解决方案。构思的可调谐表面由相同的单元组成，其由从底部到顶部旋转到螺旋通道中的匹配螺钉组成，以调制声音反射的波前图案。实验人员展示了在宽工作频段上运行的平坦超表面的设计细节和功能。然后使用三维（3D）打印的圆柱形单元制造超表面的样本，以实验证明连续可调的多功能性质，包括异常反射，任意聚焦和自弯曲声束。提出的螺旋匹配概念可以为反射波前调制和相关应用的宽带可调谐超表面开辟另一种途径。
文章链接：
https://journals.aps.org/prapplied/abstract/10.1103/PhysRevApplied.11.044038
5、通过拓扑结构编码控制运动的三维柔性器件
力学超材料已经证明了我们可以通过控制材料的结构来控制材料的力学性能。但是，在大多数情况下，力学超材料的结构都是通过对单元的周期阵列后实现的。这样的结构在外界的刺激下，所有单元表现出均一的性质。然而，在很多应用例如柔性机器人、可穿戴设备中，需要结构在空间上有分布差异从而实现特定的功能。这种在空间上各向异性的柔性器件设计困难、材料选择有限，很难实现连续的复杂的运动。近日，来自普渡大学工业工程学院Debkalpa Goswami博士和Ramses V. Martinez教授等人在《Advanced Functional Materials》发表文章，介绍了一种特殊设计的三维结构柔性器件。首先，这种器件在设计的时候表面用泰森多边形算法（Voronoi tessellation algorithm）进行编码，把整个结构划分成一个个多边形区域，然后过光固化（stereolithography）或者喷射造型法（injection molding）的方式制造出由多边形区域组成的结构，最后通过肌腱进行驱动。通过拓扑结构的编码，即改变多边形的设计（单元取向、大小、厚度），可以实现压缩、扭转、弯曲等复杂运动。这种三维柔性器件有着很多优势：首先，它的密度很低，在轻型机器人领域有着潜在的应用；其次，所有的运动都可以通过对其拓扑结构的编码实现；最后，通过拓扑结构的编码和肌腱驱动的结合，可以实现例如抓取、爬行等复杂的运动。另外，在制造方法上，很多与3D打印不兼容的材料例如高弹性材料可以通过喷射造型法的方式制造，这种材料制造的机器人有着很高的压缩率和延展性，同时可以内置功能性的电子器件，进一步扩展其应用领域。这种设计简单、制作成品低廉、可编码的三维柔性器件在柔性机器人、外科修复、可穿戴设备领域有着潜在的应用。
文章链接：
Debkalpa Goswami, Shuai Liu, Aniket Pal, Lucas G. Silva, and Ramses V. Martinez*，3D-Architected Soft Machines with Topologically Encoded Motion，Adv. Funct. Mater. 2019, 1808713
6、[-Cu-S-]n面集成增强MOF电导率
金属-有机物框架结构（MOFs）由金属纳米颗粒与有机物分子链通过自组装形成，由于其独特的多孔结构在电池、化学催化、气体分离等领域拥有广阔的应用前景。同时，由于这样的多孔结构，MOFs往往具有较低的热导率和电导率，限制了这一类材料的应用与发展。因此，具有优异热/电学输运性质的MOFs材料的研制成为了一个重要的课题。近日，来自台湾清华大学的Abhishek Pathak等人，合成了一种新型的MOFs材料：{[Cu2(6-Hmna)(6-mn)]·NH4}n。这一体系中具有二维的[-Cu-S-]n面，这一结构是由Cu(NO3)2和6-6’二硫二烟酸在水浴条件下反应形成的。测量结果显示单晶样品具有低活化能（6meV）、窄带隙（1.34 eV）和已知MOFs单晶中最高的电导率（10.96S cm-1）。这一工作为高电导率MOFs的研发提供了思路，揭示了相关材料在电池、热电、超级电容器等领域发展的可能性。相关结果发表在近期出版的《Nature Communications》杂志。
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-019-09682-0.
7、三维飞秒激光直写铌酸锂晶体可重构定向耦合器
飞秒激光直写可以用于各种透明材料加工，是一种功能强大的多功能工具。它也被应用于加工制作光波导、分束器、马赫 - 曾德尔干涉仪等光学微纳器件。这种技术能够直接加工出真正的三维（3D）微观结构并构造三维光子电路，而不需要通常与光刻相关联的掩模和蚀刻步骤。定向耦合器（DC）是类比于真实光路中光束分离器的一种集成光学器件，是经典和量子光学电路的基本构建模块。它包含两个相同波导，这个波导具有一定的相互作用，在中心相互作用区域具有较小的间距。对于由晶体加工而成的定向耦合器而言，使用凹陷包层波导具有许多优点：如分光的局域性以及非线性特性，传输水平和垂直偏振模式的能力等，但制造难度高而且相当费时。另外，经常需要使用外部场来动态地重新配置光子波导器件以用于经典或量子应用。
近日，来自北京大学、华东师范大学和山西大学的联合研究团队利用三维飞秒激光直写技术实现了凹陷型包层波导的单次飞秒激光横向直写，从而形成铌酸锂晶体内的2×2定向耦合器。这种定向耦合器的相互作用区域的两侧都集成了通过选择性化学镀加工而成的嵌入式微电极，能够使得耦合过程可以通过人工调制实现可重构。通过飞秒激光的聚焦，能够生成由16个离散点组成的三维纵向环形聚焦场，从而在指定区域直接书写结构。所制造的波导在1550nm处显示出良好的单模性质。通过在嵌入式微电极上施加电压，能够有效的控制定向耦合器的分光比例。这一研究成果为基于凹陷包层波导的晶体中可重构的复杂三维器件提供了新的启发。
文章链接：
Qian Zhang, Meng Li, Jian Xu, Zijie Lin, Haofeng Yu, Min Wang, Zhiwei Fang, Ya Cheng, Qihuang Gong, and Yan Li, "Reconfigurable directional coupler in lithium niobate crystal fabricated by three-dimensional femtosecond laser focal field engineering," Photon. Res. 7, 503-507 (2019).
8、3D打印新颖几何光学特性超材料
给许多领域带来了革命性的变化。例如，已被用于打印假肢、牙齿、器官和可3D打印技术或许大家已经并不陌生，目前市场上的3D打印公司如雨后春笋般涌现出来。很多实验室或许已有属于自己的3D打印机，我们自己设计模型，自己打印，这在一定程度上提高了我们科研的效率。3D打印技术是一种快速成型技术，它是一种以数字模型文件为基础，运用粉末状金属或塑料等可粘合材料，通过逐层打印的方式来构造物体的技术。目前3D打印类型主要包括熔融沉积成型(FDM)、选择性激光烧结(SLS)、喷墨打印和立体光刻(SLA)这四类。3D打印技术以其成本低、实用性高和易打印等特点穿戴设备等等。3D打印技术还应用于电子、光学领域。而超材料（metamaterial）通常是指的是一些具有人工设计的结构并呈现出天然材料所不具备的超常物理性质的复合材料。其具备天然材料所不具备的特殊性质，而且这些性质主要来自人工的特殊结构。
近日，美国塔夫茨大学Sameer Sonkusale课题组在3D打印超材料领域取得了新的突破，他们报道了如何将基于立体光刻(SLA)技术的3D打印机，通过把超材料与几何光学或嵌入几何光学的超材料（MEGO）融合从而打印出新型的3D光学器件。该打印机将SLA 3D打印机和金属沉积/刻蚀系统结合在一起。利用这种方法，他们打印出了具有波长处于微波范围内并且具有复杂几何结构同时具有新颖功能结构的光学超材料。如蘑菇型超材料，弯曲广角超材料吸收/反射器和具有频率选择性的蛾眼半球吸收器。最后，通过将具有频率选择性超材料与光学抛物面反射器结合形成了一种独特的MEGO器件，并且用太赫兹连续波谱仪对其特性进行了仿真和测量，很好的验证了其功能和性能。随着3D打印技术分辨率的不断提高，MEGO设备在不久的将来将能够达到太赫兹频率，3D打印技术必将释放出巨大的应用潜力。相关研究工作近期发表在《Microsystems & Nanoengineering》上。
文章链接：
Aydin Sadeqi, Hojatollah Rezaei Nejad et al. Three dimensional printing of metamaterial embedded geometrical optics (MEGO). Microsystems & Nanoengineering(2019) 5:16.
https://doi.org/10.1038/s41378-019-0053-6.
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两江科技评论编辑部
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