Nature Photonics ：微腔表面对称性破缺诱导非线性光学

二阶非线性光学效应是现代光学研究与应用中最基本、最重要的非线性光学过程之一，被广泛地用于实现频率转换、光学调制和量子光源等。由于材料结构反演对称性的限制，常用的硅基光子学材料并不具备二阶非线性电偶极响应。借助材料的表面或界面，这种反演对称性可以被打破，进而诱导出二阶非线性光学响应 （如图1所示）。

然而，传统的表/界面非线性光学研究存在两个重要问题：一是非线性转换效率极低，即使在高强度的脉冲光激发下也仅能产生极少量的二阶非线性光子；二是体相电四极响应会严重地干扰表面对称性破缺诱导的非线性信号分析。

研究人员利用超高品质因子回音壁光学微腔极大增强光与物质相互作用的优势，在二氧化硅微球腔中获得了显著的二次谐波和二次和频信号。为了有效发挥微腔“双共振”增强效应，研究人员发展了一种动态相位匹配技术，利用光学微腔中热效应和光学克尔效应的相位调制，高效地实现了基波和谐波信号同时与微腔模式共振（如图2所示）。实验上获得的二次谐波转换效率高达0.049% /W，相比传统表面非线性光学的结果增强了14个数量级。

通过进一步对基波偏振和二次谐波模式场分布的测量分析，成功提取得到只有表面对称性破缺诱导的非线性信号，排除了体相电四极响应的干扰。这种表面对称性破缺诱导的非线性信号还可以作为一种超高灵敏度的无标记“探针”，用来检测和研究材料表面分子的结构、排布、吸收等物理、化学性质。

光学微腔增强的表面非线性效应为表面科学的研究和应用提供了一个全新的物理平台，同时发展的动态相位匹配机制具有普适性，可进一步推广到不同材料、不同形状的光学谐振腔中，并可能在非线性集成光子学中发挥重要作用。

该论文第一作者为张雪悦和曹启韬，通讯作者为肖云峰教授。合作者包括清华大学刘玉玺教授、新加坡国立大学仇成伟教授和王卓博士、圣路易斯华盛顿大学杨兰教授等研究人员。

文献链接：

https://doi.org/10.1038/s41566-018-0297-y

文章来源：中国激光

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