一图读懂超界面
导读
近日，来自中科院上海微系统与信息技术研究所欧欣研究员及其博士生张师斌、苏州大学徐亚东副教授和厦门大学陈焕阳教授联合团队，提出了一种深亚波长尺度下的光场调控新结构——光子超界面（Photonic hyperinterfaces），并实现晶圆级大面积制备，通过几何“旋转”改变超界面上的光子能带特性来操控整体材料的光学特性，相关成果以“Photonic hyperinterfaces for light manipulations”为题发表在著名光学期刊Optica上。
人造光学材料，特别是光学超材料，因其独特的光场调控能力引起了科学界广泛关注。根据等效介质理论，光学超材料因其周期单元的特征尺寸远小于工作波长，可被视为均匀介质，因而可以认为光学超材料内部深亚波长尺度的界面对光学传输影响极小。然而，现有研究表明超材料的实际光学特性与等效介质理论的预测结果可能差异较大。因此，在某些情况下光学超材料周期单元内部的光场分布需要慎重对待。另一方面，由于结构复杂，大多数光学超材料难以实现高效、大面积的制备。这就要求我们在设计超材料时，结构相对简单；然而，简单的结构可能会导致微不足道的光学特性。这就需要探索超越传统方法的光场控制方法。
研究团队首先将深亚波长厚度的Ag和Si薄膜按厚度比1:1交替堆叠，构建了图1（a）所示的平坦多层膜结构，其等效介电常数的实部如图1（c）所示。可以看出，在目标光谱范围内（400~800 nm），图1（a）所示的平坦多层膜结构在x轴和y轴方向的等效介电常数的实部符号相反。因此，图1（a）所示多层膜结构可被视为双曲超材料（HMM），且在400~612 nm光谱范围内，其被归为第I型双曲超材料；在612~800 nm光谱范围内，其被归为第II型双曲超材料（Phys. Rev. Lett. 90, 077405, 2003）。将图1（a）所示的平坦双曲超材料分别顺时针和逆时针旋转
角度后可得到两种倾斜的HMM单元，如图1（b）所示。基于等效介质理论，图1（b）右侧所示的倾斜HMM单元可被视为两种均匀介质MA和MB。进一步，将MA和MB沿y轴周期性排列，可形成图1（b）左侧所示的Zigzag多层膜结构。因图1（b）所示Zigzag多层膜结构由周期排列的超材料单元构成，且超材料单元（MA和MB）的周期
远小于目标光谱对应的波长，即
，研究人员将Zigzag多层膜结构整体称之为结构超材料（Structured metamaterial, SMM），而将超材料单元之间形成的深亚波长周期的界面，即图1（b）中红色虚线箭头标注的界面IFAB和白色虚线标注的界面IFBA，称之为超界面（Hyperinterfaces）。
研究人员通过“两步法”实现了SMM的晶圆级制备。首先，利用“万能离子刀”技术（PRL 111, 016101, 2013）在GaAs（001）晶体材料表明形成周期性纳米沟槽图案（Zigzag衬底）。具体而言，对GaAs衬底加热，使其表面温度达到410°C，通过氩离子（Ar+）对GaAs衬底进行辐照以形成纳米沟槽结构，辐照剂量约为1×1019 cm-2。然后，通过磁控溅射工艺在Zigzag衬底表面交替沉积深亚波长厚度的Ag、Si多层膜。“两步法”也可用于制备超高线密度光栅（Nature Communications 10, 2437, 2019）。因为MA和MB的倾斜角和周期由Zigzag衬底的表面形貌决定，改变Zigzag衬底的表面形貌（纳米沟槽）将改变SMM及其内部超界面的结构参数和光学特性。需要注意，“万能离子刀”技术在晶体材料表面形成的具体图案由晶体材料的晶格对称性决定，因此，使用不同对称性的晶体材料可以得到不同的纳米图案（Nanoscale, 2015, 7, 18928）。
图1（d）-（f）分别展示了2英寸的Zigzag衬底照片，Zigzag沟槽的截面TEM图像，以及图1（d）所示Zigzag衬底上四个不同位置对应的Zigzag沟槽的高分辨SEM图像。图1（g）展示了具有17个交替周期的Zigzag型Ag/Si多层膜结构（SMM）的截面TEM图像，其Zigzag周期约为43 nm。在Ag/Si多层膜的沉积过程中，由于表面氧化、质量重分布或表面松弛等原因，Ag/Si多层膜变得越来越平坦。
基于等效介质理论，MA和MB的介电常数张量可表示为：
其中，
是入射角。需要说明，由于实验中使用的GaAs晶体的厚度约为500 μm，在整个目标光谱范围内，对于任意角度入射的光波，其透射率约为0。因此，MA（MB）的吸收率可通过A=1-R计算，R是反射率。结合式1和式2可以发现MA和MB具有相同的吸收谱。图2（a）显示了MA（MB）的光吸收谱，其中，横（纵）坐标表示入射光波长（入射角）。论文补充材料将图2（a）所示吸收光谱与图1（a）所示HMM对应的光吸收谱进行对比，结果表明HMM和MA（MB）具有几乎完全相同的吸收谱。当
时，
且
，图1（a）所示HMM被归为第Ⅱ型双曲超材料，同时，因MA和MB由HMM旋转而来，其也被归为第Ⅱ型双曲超材料。因此，当
时，MA（MB）的等频图（Iso-frequency contour, IFC）在
波矢方向将出现动量间隙（如图3（d）所示，此时
），这表明某些入射到MA（MB）的光波将被反射，从而导致相对较弱的光学吸收。当
时，MA和MB被归为第Ⅰ型双曲超材料，其等频图在
波矢方向连续（如图3（c）所示，此时
），这表明MA（MB）可以耦合任意角度入射的光波，导致相对较强的吸收。
凭直觉，SMM的吸收谱应该与MA（MB）基本一致，因为SMM只是通过将MA和MB排列在一起而构成的。然而，事实并非完全如此。图2（b）展示了基于有限元仿真的SMM的光吸收谱。对比可发现，SMM和MA（MB）的光吸收谱在区域Ⅰ中非常相似，而在区域Ⅱ中则相差较大。图2（c）展示了当
时，SMM和MA（MB）对应的吸收曲线，可以发现在区域Ⅱ中，
时，SMM实现了最小吸收（A点）而MA（MB）实现了较大的吸收；
时，SMM实现了最大吸收（B点）而MA（MB）的吸收则较小。
SMM的奇异光学吸收现象背后的物理机制源于MA和MB的旋转色散关系和超界面IFAB和IFBA处被裁剪与重组的色散关系。我们以波长为765 nm和612 nm的两种情况为例，进行详细说明。图3（e）和3（f）分别显示了波长为765 nm和612 nm光波从空气正入射到SMM后SMM内部的时间平均能流分布仿真结果。可以清楚地 ，
时，入射光的大部分能流集中在黑色虚线三角形标注的区域且逐步汇聚到超界面IFAB和IFBA，从而导致较高的能量密度和局域增强；而
时，入射的能流流动到超界面IFAB和IFBA后远离两超界面。上述看似混乱的能流模式实际上可以从以下过程中清晰理解。首先，我们考虑将一个点光源嵌入到图1（a）所示HMM中，实际仿真中通过电流为1A的小圆圈模拟点光源。当
时，点光源对应的能流分布（左右对称，仅显示右半侧）如图3（E1）所示，其具有两束能流分支，每条能流分支与x轴的夹角约为
。图3（E1）所示仿真结果实际上可以从图3（b）所示等频图（IFC）进行预测，其中，双曲线的渐近线与
波矢的夹角（记为
）为
，这决定了HMM内部的能流流向。因MA和MB由HMM旋转得到，其对应的等频图和内部能流流向将由图3（b）对应结果旋转得到（详细分析请见补充材料），如图3（b）和3（d）所示。图3（E2）和（E3）分别显示了MB和MA内部能流分布仿真结果（仅显示右半侧），其完全可由图3（E1）所示能流分布图分别旋转
和
得到。
进一步，将图3（E2）所示MB内部的能流分布沿x轴（黑色箭头）剪切为上下两部分，分别记为1@和2@；将图3（E3）所示MA内部的能流分布也沿x轴剪切为上下两部分，分别记为3@和4@。然后，将2@和3@重组构成超界面IFBA的能流分布，如图3（E4）所示，入射能流汇聚在IFBA并流向SMM内部；将1@和4@重组构成超界面IFAB的能流分布，如图3（E5）所示，入射能流汇聚在IFAB并流向SMM内部或流向并汇聚在IFBA。如果将点光源直接嵌入超界面IFBA和IFAB，其将形成与图3（E4）和3（E5）完全相同的能流分布（请见补充材料）。对比可发现，图3（E4）所示超界面IFAB的能流分布与图3（e）中IFAB的能流分布非常吻合；图3（E5）所示超界面IFBA的能流分布与图3（e）中IFBA的能流分布也非常吻合；同时，图3（e）中用蓝色虚线箭头标注的能流“禁区”夹角
（
）正好等于图3（E5）中能流“禁区”夹角
。因SMM内部形成了超界面IFAB和IFBA，且入射到SMM的能流会汇聚到超界面并向SMM内部流动，使得SMM较MA（MB）有更强的光学吸收。
当
时，图1（a）所示HMM内部点光源的能流分布、MB和MA内部的能流分布分别如图3（F1）-3（F3）所示；裁剪和重组后超界面IFBA和IFAB对应的能流分布分别如图3（F4）和3（F5）所示。不同于
时的情况，超界面IFBA和IFAB上均没有能流汇聚，且流向超界面IFBA的能流将发生负折射，如图3（f）中蓝色和紫色箭头所示。图3（c）解释了超界面IFBA处发生能流负折射原因，其中，红色虚线箭头（标记为Si）表示入射波的坡印廷矢量，黑色虚线箭头（标记为Sr）表示折射波的坡印廷矢量，即入射到SMM中并从MB流向（入射）MA的能流将在MA中发生负折射，从而导致大部分能量回流（离开SMM），反之亦然。因此，当
时，尽管MA和MB均具有较强的本征光学吸收率，然而没有能流汇聚在SMM内部的超界面，且入射到MA和MB的能量因负折射流出SMM，造成SMM的吸收较MA（MB）更弱。
对于其它波长的情况，采用相似的方法进行分析（请见附件），从中可粗略地得到以下结论：当
时，MA和MB的本征光学吸收较弱，但MA和MB周期性排列形成的超界面IFAB和IFBA使入射光波能量汇聚并向SMM内部传输，导致SMM光学吸收较独立的MA（MB）更强；当
时，MA和MB的本征光学吸收较强，但MA和MB周期性排列形成的超界面IFAB和IFBA使入射光波能量发生负折射，流出SMM，导致SMM光学吸收较独立的MA（MB）更弱；当
时，MA和MB的本征光学吸收较强，且MA和MB周期性排列形成的超界面IFAB和IFBA使入射光波能量汇聚并向SMM内部传输，导致SMM光学吸收较独立的MA（MB）更强，如图2（b）和2（c）所示。
，
研究人员还发现，通过调整超界面的旋转角
或周期
可进一步调控SMM的吸收光谱。如图4（a）所示，
从
变为
，
时，SMM的最大吸收点（对应于
）从706 nm逐渐增大至779 nm；
时，SMM的最大吸收点（对应于
）从543 nm逐渐减小至510 nm。此外，SMM的最小吸收点几乎保持不变，出现在
附近。图4（b）显示了旋转角
固定，调整MA（MB）的周期，SMM的吸收光谱变化情况。从中可以发现尽管MA（MB）的周期是亚波长尺度的，进一步减小MA（MB）的周期
使得SMM的光学吸收得到进一步增强。这是因为更小的周期对应于更大的超界面（空间）密度，从而导致更多的能量汇聚或负折射。
研究团队提出并制备了一种新的亚波长光学结构——光子超界面。研究团队将沿不同方向旋转后的双曲超材料单元（MA和MB）周期性排列，构建了一种新的光学超材料（SMM），其内部周期性双曲超材料单元间的界面即为光子超界面。研究发现，即使在长波极限条件下，SMM的光学吸收不仅取决于旋转后的双曲超材料单元（MA和MB）本征吸收特性，还取决于SMM内部的亚波长光子超界面的光学特性及其周期。上述现象归因于亚波长超界面特殊的色散关系，该特殊色散关系可裁剪并重组超界面处的能流分布；同时，该色散关系可以通过调整双曲超材料单元的渐近线夹角及其旋转角度来调控。实验结果证实了理论发现，尽管与模拟结果略有差异（因Zigzag多层膜逐渐平滑）。研究团队提出的超界面可能为高效太阳能电池和光电探测器提供新的设计思路。本论文中中科院上海微系统与信息技术研究所博士生张师斌、苏州大学徐亚东副教授和厦门大学陈焕阳教授为本工作的并列第一作者。徐亚东副教授、陈焕阳教授和中科院上海微系统与信息技术研究所欧欣研究员为本工作的共同通讯作者。
文章链接
https://doi.org/10.1364/OPTICA.392356
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