MoSe2/WS2异质结中的电开关​：从激子分离到激子汇集的可逆转变

撰稿｜孟余泽

近日，美国伦斯勒理工学院史夙飞课题组和南京大学宋凤麒课题组合作在Nature communications上发表了题为“Electrical Switching between Exciton Dissociation to Exciton Funneling in MoSe₂/WS₂ Heterostructure”的研究论文。在高质量的h-BN/WS₂/MoSe₂异质结中，他们首次实现了激子分离到激子汇集的可逆转变，具体表现为激子PL强度从减弱到增强的可逆转变。这种转变由使用栅压有效地控制MoSe₂以及WS₂单层的量子电容电路实现。同时对PLE谱的研究佐证了这一结论。这一工作实现了利用栅压控制范德瓦尔斯异质结中光生载流子的转移方向的目标，为量子光电器件的研究提供了新的思路。

单层的TMDs材料作为备受关注的新型半导体材料有非常优秀的光学性质，而由单层TMDs材料组成的异质结提供了原子层厚的界面。这样的界面在能带结构为II型时可以有效地将电子和空穴分开形成层间激子；而当能带结构为I型时，电子和空穴则会汇集同一层。这使得研究者们可以通过异质结中的快速载流子转移实现激子性质以及能量弛豫的调控。在此之上，如果能用电调控的方法实现两种功能在一个器件中的的可逆切换就更加理想。然而，受限于器件质量等多方面原因，这并没有很好地实现。

首先，研究人员在h-BN/WS₂/MoSe₂异质结器件中（图1），通过测量异质结各部分在被栅压调节之前的PL谱，确定初始的能带结构。可以发现在没有加任何栅压的情况下，异质结结区的PL谱中的WS₂峰相对于单层部分的WS₂峰存在明显的减弱，而MoSe₂峰则仅仅表现出轻微的减弱。这说明使用这种工艺制备的异质结都有相同的II型电子结构，而PL峰减弱是由于II型能带结构导致空穴转移到MoSe₂中而电子转移到WS₂中导致的。

图1 单层MoSe₂/WS₂异质结器件。

其次，研究人员分别测量了单层MoSe₂区域以及异质结区域的PL谱随栅压的变化。当栅压为-2 V的时候，异质结中的MoSe₂峰相对于单层MoSe₂存在明显的减弱；当栅压增加到0 V以上时，这种减弱反转变为了明显的增强。但是这种反转仅能在2.000 eV激发光时观察到，当激发光的能量为1.797 eV时则并不存在。他们通过定义增强因子描述了这一转变（图2）。

图2 单层MoSe₂/WS₂异质结PL谱随栅压由减弱变为增强的转变。

再次，他们使用PLE谱研究了激发光与不同的响应特性的联系。当栅压为-2 V时，增强因子始终小于1，最大仅为0.55左右；而当栅压增加至4 V，激发光能量低于1.9 eV处EF值等于1或略低于1，激发能量高于1.9 eV处，EF值开始显著上升至3.5左右。

图3 给定栅压下单层MoSe₂以及MoSe₂/WS₂异质结PLE谱

最后，他们引进了等效电路模型来对电子与空穴在异质结区的分布进行研究。值得注意的是等效电路中包括MoSe₂以及WS₂的量子电容。通过模型拟合结果与实验测量结果的对比，他们发现实验完美符合了理论模拟曲线，说明了利用栅压调控光生载流子转移方向的实现。

图4  PL强度减弱到增强的变化的理论理解

本研究实现了光生激子分离到激子汇集的可逆转变，实现了利用栅压控制范德瓦尔斯异质结中光生载流子的转移方向的需求，使得各种新的基于TMDs材料异质结的量子光电器件的制作成为可能，为利用TMDs材料异质结制作光电器件提供了新的思路。论文的共同一作是博士生孟余泽，博士生王天盟，金辰皓博士。共同通讯作者是史夙飞教授和南京大学的宋凤麒教授。其他合作者还包括史夙飞教授课题组的李志鹏博士，博士生缪胜男，连震，日本的Taniguchi博士和Watanabe博士。

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 文章链接

https://www.nature.com/articles/s41467-020-16419-x

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