图片来源：boss magazine
撰稿 | 石头
导读
1.通过金属超元耦合结构来提高太赫兹波光学响应，例如提高折射率，增强的光学活性，扩大相位延迟和实现非色散偏振旋转。
2.回顾栅极石墨烯超材料在增强太赫兹光学响应方面的主要作用。
3.简单介绍太赫兹波的线性频率转变如何在时变超材料中实现。
背景介绍
通过操控光与物质之间的相互作用来设计光学响应已经涵盖了各种学科，很多研究组将目光投放在设计光与人造结构接触界面上，超材料，一种具有亚波长结构的人造微阵列可以打破一些光学器件的限制，可实现从可见光到微波频率范围内电磁波的调控。
一些不同寻常的光学反应，例如负折射率，增强的光手性，高折射率，双曲色散和光子拓扑绝缘体等，都是通过光与超元微结构之间相互作用实现的。
采用自然中已经存在的材料对太赫兹超材料进行功能化。
但是，结构一旦设定就很难改变，这限制了超材料调制器的工程应用，所以追求可调节超材料变得更为重要。
石墨烯是由单层碳原子组成的二维结构材料，通过施加偏压可以调控费米能级，这为超材料体的动态可调谐提供新的思路，如图1所示，本文针对栅极石墨烯超表面复合结构的制备，工作原理，应用范围进行了一系列的介绍。
图1 太赫兹超材料光学响应。
全文内容
用于新型光学器件的色散工程超材料
折射率是一个材料的核心光学参数，通过人工设计金属超元结构可以有效拓宽材料的折射率范围，而且改变金属超元结构尺寸可以增强光学响应。
图2是该研究组制备的一种具有高正向折射率的单层超材料，表面由若干I字形金属超元结构组成，其工作原理是金属谐振环之间亚波长的深度间距会使电荷聚集，增强金属单元结构的电容耦合效应。
通过实验和模拟结果发现，在共振频率0.3THz下，微结构间隙为80nm下的超材料折射率达到约38.6。
采用柔性基底，聚酰亚胺为基底可以扩大其使用范围。
图2 高折射率光学显微图像
图3所示，通过设计金属超元结构，作者又提出一种可以实现线圆双折射的太赫兹半波片。
具体来说是在施加预应力的柔性基底上制备这种微结构，调控预应力的大小来改变微结构x，y方向之间的距离，进而改变材料有效介电常数，实现相位延迟的改变，实验结果表明，可以对太赫兹波实现一个π的相位延迟。
图3 增强线性双折射的超材料。
这种超元结构还可以增强电磁波偏振圆双折射，手性超表面利用单元结构的不对称性实现超表面内部的电场磁场之间的耦合，使不同极化电磁波透过超表面时产生差异，可以实现将多谐振点处的线极化电磁波调控为圆极化电磁波。
图4展示的是一种作者研发的手性超表面结构，通过分析手性参数K和超元结构间隙g之间的关系发现，当间隙达到亚波长量级时，K值明显增大，归因于金属超元结构之间强电容耦合效应。实验结果表明，相位旋转角度可达到88°。
图4 增强圆双折射的手性超材料。
金属超元结构之间的电容耦合会增强光学响应，但是共振会限制超材料的宽带工作范围。
针对这一问题，作者提出了一种非色散结构设计，如图5a所示，除了非共振光学响应的网状螺旋超材料，还有一种双分子层手性超材料，拉格朗日模型表明，当被磁耦合激发的中间层被手性材料电偶联消除时，可以观测到超材料的非色散光学活性。
实验模拟结果表明（图5b），偏振光的旋转角度不随频率变化，可以由α来改变（图5c）。
偏振旋转的数量可以由双层之间的距离来改变，通过引入更多的双层手性材料能够拓宽太赫兹透射的频率范围。
图5 a双层手性材料示意图。b偏振角与太赫兹波频率关系。
c 超元结构几何参数。
栅极石墨烯超材料调控太赫兹波
目前，研制的超材料很多是无源结构，一旦设定好结构，调控方式和吸收特性就会被固定。
该研究组在有源调谐超材料方面也做了一系列工作。
这种混合超材料不仅会表现出增强的光学响应，还可由外部施加热，光，电对超材料实现电导率和相位改变。
在可调谐材料中，石墨烯拥有与超表面维度相似的二维结构，而且与金属不同，石墨烯的导电性可以通过门结构，化学掺杂和光激发控制，并且已经成功应用在集成光电器件中。
对于太赫兹体系，石墨烯表现出Drude电子传输特性，可以通过门控制调节改变材料的载流子传输情况，实现太赫兹波反射，透射和折射的改变。
但是，对于未加图案修饰的单层石墨烯，导电性较小，对太赫兹波的调控是不明显的。
（b）金属-电介质混合石墨烯基谐振器，将单层石墨烯置于金属或介质层中，实现电控的宽频带电磁波吸收。
针对第2种情况，作者做了以下总结。
单层石墨烯在可见-近红外波段的吸收系数是由载流子带间跃迁决定，在太赫兹波段，石墨烯电导是由载流子带内跃迁主导，极大提高了吸收系数。
如图6所示基于双极电场效应，电子-空穴可以在栅压的作用下实现连续调节，进而对太赫兹波进行调控。
简单来说，石墨烯的费米能级可以随掺杂的变化而变化。
费米能级位于狄拉克点时，为非掺杂，位于导带时为电子掺杂，位于价带时为空穴掺杂。
当太赫兹波射入时，带间跃迁因入射能量不足时会被停止，带内跃迁占主导作用。
石墨烯的电导随费米能级和载流子散射率而改变。
费米能级与材料有关，载流子散射率可通过电，光，磁，热因素改变，从而为实现太赫兹波的调控提供基础。
图6 三种费米能级下的石墨烯电导率。
石墨烯超表面的工作性能取决于材料质量和制备。
主流的制备方法有微机械剥离法，外延生长法，氧化还原法和化学气相沉积法。
采用化学气相沉积技术，将石墨烯沉积在金属薄膜上，然后用湿法转移法将石墨烯转移到目标基底上，最后去除PMMA层。
为了减少石墨烯的降解，也尝试使用PC，EVA聚合物进行转移；
石蜡辅助转移技术可制备出更均匀致密的石墨烯薄膜，而且空穴迁移率达到14125cm2V-1S-1。
（c）采用离子凝胶作为栅极绝缘介质（图7c），可以在低偏压下实现超高的调制深度，效果最佳。
图7 电控石墨烯超材料的栅极结构。
图8a所示的是金属超元结构-石墨烯太赫兹波调制器，基于金属超元结构和石墨烯的相互作用，导致石墨烯电导率发生改变。
振幅调制深度达到90%。，相位调制达到32.2°。
当单层石墨烯被同等厚度的多层石墨烯取代时，调制深度会明显增加。
但是，受限于超材料的窄带共振特性，这些超材料的工作带宽普遍比较小。
作者制备了一种非共振的石墨烯超表面（8b所示），在0.3-2.3THz下可以获得很大的强度调制深度，而且栅极偏压较比之前也有所下降。
图8 共振和非共振栅极石墨烯超表面示意图
手性超表面可以实现偏振转换，电控被认为是最实用的这一种方法。
图9表示的是一种手性超元结构-石墨烯调制器及实验结果。
通过改变栅电压来实现圆二色性（图9c）和旋光性（图9d）。
在这里解释一下，圆二色性是指微结构对左旋和右旋两种圆偏振光响应不同的特性。
实验结果表明，随着栅极电压增大，偏振光的旋转角度也随之增加。
图9 a 圆二色性调控示意图。b 光活性调控示意图。
c和d 圆二色性及旋转角度随偏压的变化情况。
电磁诱导透明最早源于外加光场下，分子或原子不同量子态之间的跃迁发生相互作用或干涉相消产生的一种量子现象，将原子的电磁诱导透明现象引入到超材料可以模拟出来，在常温条件下即可实现。
它是一种重要干涉现象，在宽的吸收谱中出现一个陡峭的窄带传输峰，而且传输相位发生变化。
为了控制太赫兹脉冲的群延迟效应，可以将电磁诱导透明超材料与单层栅极石墨烯集成。
如图10a所示，超材料由两部分组成，第一层是一个金属切线，可以被太赫兹波激发；第二层是一对开口谐振环。
工作原理通过栅极电压控制太赫兹波的群延迟效应（图10b）。
图10 a 栅极石墨烯电磁诱导透明超材料结构示意图。
b 群延迟效应随栅极偏压的变化情况。
时变超材料的线频转换
传统的空间材料面对着属性不可调的问题，时变材料的出现可以扩大空间结构材料的使用功能，作者发现，时变媒介中的线性频率转变可以在超表面中实现，具体是通过测量太赫兹脉冲入射功率和射出功率之间关系，然后研究入射太赫兹频率与时间边界重叠时的节点得出频率转换结果。
未来展望
1. 根据作者的总结发现，紧密耦合的超元结构可以实现太赫兹波甚至更宽频带的光学响应特性。
2. 为了更深入地了解光与物质的相互作用及其在控制波中的应用，不仅要考虑材料的空间变化，还要考虑材料的时间变化。
该论文题目是 Metamaterials for Enhanced Optical Responses and their Application to Active Control of Terahertz Waves，发表在 ADVANCED MATERIALS 。
文献链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202000250
文章来源：中科院长春光机所 | Light学术出版中心
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