安徽大学陈京帅、孙帅帅AFM：光催化产氢效率暴增！碳纳米管双功能平台，ZnIn2S4性能飞跃，兼顾废电池回收与稳定！- 大数跨境

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安徽大学陈京帅、孙帅帅AFM：光催化产氢效率暴增！碳纳米管双功能平台，ZnIn2S4性能飞跃，兼顾废电池回收与稳定！

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2025-03-29

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1研究背景

光催化水分解制氢是一种可持续的氢气生产策略，其中ZnIn2S4（ZIS）因窄带隙和高效光催化性能备受关注。然而，ZIS作为典型的金属硫化物半导体，存在光生载流子复合率高和光腐蚀严重的问题，限制了其长期稳定性。引入助催化剂是提升光催化性能的有效途径，但传统贵金属基助催化剂成本高、金属-载体相互作用弱且分散性差，制约了其大规模应用。因此，优化助催化剂设计并探索成本效益高且性能优越的替代品至关重要。

2成果简介

在这项研究中，研究人员通过将多壁碳纳米管（MWCNTs）作为双功能平台，成功提升了ZnIn2S4（ZIS）的光催化性能。首先，通过KOH处理和N2煅烧制备了具有优化孔径分布的活化MWCNTs，使其能够从废电池浸出液中高效吸附Cu2+、Ni2+和Fe3+等金属离子。随后，采用氢气还原法在MWCNTs孔隙内构建了高度分散的CuNiFe多金属合金作为助催化剂，并通过一步合成法在改性后的MWCNTs上原位生长ZIS。这种结构中，导电的MWCNTs促进了电荷的有效转移并抑制了光腐蚀，而CuNiFe合金助催化剂进一步提升了催化活性。优化后的M-C-ZIS复合材料实现了327.6 μmol h−1的产氢速率，是纯ZIS的4.47倍，并且在多次循环中表现出优异的稳定性。

3图文导读

图1 a) 在N2中900°C煅烧的Reaming-MWCNTs对电池浸出液中Cu2+、Ni2+和Fe3+的吸附容量，mg/g表示每克吸附剂吸附的离子质量。b) 900°C-MWCNTs在不同温度下对Cu2+、Ni2+和Fe3+的吸附容量。c) Cu2+、Ni2+和Fe3+在900°C-MWCNTs上的等温吸附模型，K表示反应速率常数。d-f) 900°C-MWCNTs的吸附动力学模型。g-i) 不同液固比（L/S）下Cu2+、Ni2+和Fe3+的吸附情况，L表示电池浸出液的体积，S表示吸附剂的质量。j-l) 不同液固比下的吸附容量。

图2 a) Cu K边XANES谱。b) R空间的傅里叶变换曲线。c) M-C-ZIS在R空间的EXAFS拟合曲线。d-i) CuNi合金、M-C-ZIS、CuNiFe合金、Cu箔、Cu2O和CuO的Cu K边WT-EXAFS。j) 在吸附实验后，CuNiFe合金在多壁碳纳米管孔道中形成的示意图。

图3 a) M-C-ZIS合成示意图；b) C、c) Rearming-C（通过KOH孔扩张处理得到的活化MWCNTs）以及d,e) M-C-ZIS的SEM图像；f) 金属离子吸附后C的TEM图像；g,h) M-C-ZIS的TEM图像；i) M-C-ZIS的HRTEM图像；j–q) HAADF-STEM图像及C、S、In、Zn、Cu、Ni和Fe的EDX元素映射图像。

图4 a) 电池浸出液吸附前后的状态及各样品的基本情况。b,c) C、Reaming-C、Reducing-C、C-ZIS和M-C-ZIS的XRD图谱及放大视图。d) ZIS、C-ZIS和M-C-ZIS的FT-IR谱图。e) C、f) Zn、g) In和h) S在C-ZIS和M-C-ZIS中的XPS谱图。i) Cu、j) Ni和k) Fe在M-C-ZIS中的XPS谱图。l) 不同煅烧温度下Reaming-C的N2吸附-脱附等温线和m) 孔径分布。

4小结

本研究通过将具有优化孔径分布的活化MWCNTs用于高效吸附金属离子，并作为导电介质促进CuNiFe合金助催化剂与ZIS之间的电荷转移，成功解决了光催化制氢中面临的挑战。CuNiFe合金助催化剂与高导电性的活化MWCNTs的协同作用，不仅显著提升了ZIS的产氢活性和稳定性，还为金属回收与光催化制氢的结合提供了新思路。这一策略为推进金属硫化物在光催化中的实际应用提供了可扩展且成本效益高的方法，有望在可持续能源和资源回收领域发挥重要作用。

文献：

https://doi.org/10.1002/adfm.202504286