在纳米尺度上进行光场调控是纳米光子学的重要研究主题之一。极化激元，即光与不同极化子相互作用形成半光半物质准粒子，例如传统贵金属和石墨烯中的等离极化激元，过渡金属硫族化合物中的激子极化激元，以及极性材料中的声子极化激元，可以实现纳米级的无衍射约束和光波导效应。
其中，极性范德华二维材料中的声子极化激元，如具有天然双曲线响应的六方氮化硼（hBN），可提供低损耗、高度局域和类似射线的光传播，从而实现高质量的共振、超透镜和纳米级成像。
然而，无论是传统贵金属中的表面等离激元，还是在石墨烯和hBN面内高度限域和低损耗的极化激元，在面内均是各向同性地传播，先天因素决定了其在纳米尺度上的光场调控自由度有限。新兴的双轴范德华二维材料，例如α-MoO3，由于其在面内额外的光轴，产生了奇异的极化激元传播。
中国地质大学（武汉）戴志高和新加坡国立大学胡光维及其合作团队以“Edge-oriented and steerable hyperbolic polaritons in anisotropic van der Waals nanocavities”为题，在Nature Communications发表论文。研究人员利用这种强的面内各向异性，通过实空间高分辨率近场成像技术，在图案化的α-MoO3纳米腔中，展示了腔边缘操控的双曲极化激元的多种新奇现象。
图源：中国科学院长春光机所，Light学术出版中心，新媒体工作组
与传统极化激元腔相比，双曲腔边缘取向和晶体方向之间的夹角会显著影响光学响应，并且可以用作调制极化激元模式的新维度。
当边缘法线的方向和光轴非正交或不平行时，边缘存在特殊的光学响应，例如在单轴晶体中不仅存在双折射，还观察到天然负折射。基于类似的效应，直观上，双轴、面内各向异性的极性范德华二维材料α-MoO3和α-V2O5薄层中存在异乎寻常但不为人所知的极化激元响应。
2. 旋转边缘对双曲极化激元的调制
研究工作的示意图如图2a，边缘取向定义为相对于晶体[001]方向的角度θ。由激光（紫色曲线箭头）照射的AFM尖端发射入射声子极化激元波（绿色箭头），被边缘反射（红线箭头）。研究人员首先研究了α-MoO3单晶中基本的边缘调制声子极化激元效应。实验中，采用聚焦离子束在α-MoO3单晶上制备不同旋转角度的凹槽获得对应的边缘。实空间成像证实了角度依赖的边缘调制声子极化激元， 即随着θ增大，空间光被进一步局域化，平行于边缘的声子极化激元波长随之减小（图2c和2d）。而理论方面，α-MoO3受到固定激发后，从边缘反射出的声子极化激元波矢等频线如图2b所示。实线和点代表从图2c取得的实验结果。其中，绿色和黑色虚线箭头分别表示入射波矢量和坡印廷矢量。由于双曲色散关系，入射波矢量和坡印廷矢量非共线。反射的坡印廷矢量（黑色实箭头）不平行于反射波矢（彩色实箭头），而是反平行于入射坡印廷矢量。σ是开口角, 由几何关系可知，仅当边缘角θ小于σ开口角时，反射矢量才能与双曲线有交点，才允许出现与边缘平行的声子极化激元波纹。
图2 α-MoO3单晶中边缘调制的双曲声子极化激元
图源：Nat Commun 11, 6086 (2020). fig.1
3. 旋转腔体对双曲极化激元的调制
在此基础上，研究人员采用最少边缘组成的腔体——等腰三角形α-MoO3纳米腔为例，研究双曲声子极化激元在三角形腔体内的近场分布模式。进一步，在等腰三角形的基础上，增加一条边，研究了不同旋转角度下正方形和不同长宽比的矩形α-MoO3腔体中，边缘调制的声子极化激元场分布。不同腔内双曲极化激元场分布如图3所示。
图3 不同邻角的等腰三角形、不同旋转角度的正方形、矩形α-MoO3纳米腔中边缘调制的声子极化激元。
为了直观研究各向同性与双曲极化激元腔的不同，研究人员分别模拟与图3中具有相同边界条件，且存在面内各向同性声子极化激元的hBN腔场分布（如图4）。可以明显看出hBN腔体中，所有边缘在所有旋转角度下均无差别地产生声子极化激元（传统贵金属及石墨烯与此类似）。因此α-MoO3纳米腔中的双曲极化激元可以实现边缘对光场的调制，即额外的光场调控维度。
4．腔体长宽比和激发频率协同调控
此外，矩形纳米腔腔体长宽比和激发频率可以协同优化其中的双曲声子极化激元寿命和品质因数。对于α-MoO3纳米腔中的面内双曲声子极化激元，较窄的纳米腔有利于将能量限制在[100]方向上，并与传播方向和坡印廷矢量方向匹配，从而获得更长的寿命和更大的品质因数（如图5a-g和j）。不仅如此，通过合适的频率及长宽比，腔内的双曲声子极化激元汇聚形成双曲“热点”（如图5h-i红色箭头和绿色虚线所示）， 再次展现了α-MoO3纳米腔奇特光操纵能力。
图5 α-MoO3纳米腔体中双曲声子极化激元寿命和品质因数可由腔长宽比和激发频率协同调节，以及腔内的双曲“热点”
图源：Nat Commun 11, 6086 (2020). fig.4
研究团队通过构筑不同结构的α-MoO3腔体，展示了边缘调制的声子极化激元。通过结合数值模拟，在α-MoO3纳米腔中发现了多种共存的极化图案。经过精心的设计工程，可以通过剪切α-MoO3纳米腔的形状、方向、面内各向异性和顶角来实现并控制方向性、可控性和导向性的双曲声子极化激元，并有望应用于微纳米光子学或中红外区域的能量收集器件。源于坡印廷矢量和波矢量之间的不共线，双轴范德华材料边缘的极化激元反射比各向同性材料复杂得多。由于现有成像技术存在针尖同一区域进行发射和探测的局限性，亟需在理论上和实验上做出更大的努力，以揭示面内各向异性材料纳米腔中产生的更多极化激元反射和调控现象。该研究工作为双曲声子极化激元的设计及操纵开辟了道路，并为基于天然范德华材料的超材料、纳米光子学和量子光学潜在应用铺平了道路。
文章信息
Dai, Z., Hu, G., Si, G. et al. Edge-oriented and steerable hyperbolic polaritons in anisotropic van der Waals nanocavities. Nat Commun 11, 6086 (2020).
论文的第一作者是中国地质大学（武汉）戴志高教授【
】和新加坡国立大学胡光维博士【
】，通讯作者为仇成伟教授【
】和鲍桥梁教授【
】。为论文做出贡献的还有：纽约城市大学Andrea Alù教授，中国地质大学（武汉）李国岗教授，新加坡国立大学Qing Zhang博士，澳大利亚Qingdong Ou博士，Guangyuan Si博士， Sivacarendran Balendhran博士, Fahmida Rahman博士, Bao Yue Zhang博士, Jian Zhen Ou博士。论文第一单位为中国地质大学（武汉）。
论文地址
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19913-4
本文编辑：赵阳
文章来源：中科院长春光机所 Light学术出版中心
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