团队信息：华中科技大学孙永明团队
【摘要】
锂离子在电解质中的溶解和在固-电解质间相(SEI)的扩散是制约石墨基锂离子电池快速充电的两个决定性步骤。研究表明，低溶剂配位的Li+溶剂化结构可以在无机物质的内亥姆霍兹平面附近诱导形成。具体来说，与普通的SEI组分相比，Li3P可以通过SEI实现更低的Li+脱溶势垒和更快的Li+扩散能力。我们在石墨表面构建了超薄s桥磷层，该层在原位转化为具有高离子电导率的晶体Li3p基SEI。我们使用这种石墨阳极的袋状电池在6C和10C下充电10分钟和6分钟，容量分别为91.2%和80%，在6C充电率下，超过2000次循环的容量保持率为82.9%。我们的工作揭示了SEI组件和结构调节对快速充电锂离子电池的重要性。
【介绍】
制造快速充电的锂离子电池(lib)是满足便携式电子产品和电动汽车日益增长的需求的迫切需要。美国先进电池联盟为快速充电的锂电池设定了目标，要求在15分钟(4C)内实现> - 80%的充电状态，并实现高能量密度(> - 80%的完全充电状态或不低于200 W h kg - 1)、长寿命和安全性。到目前为止，即使对于最先进的锂离子电池，实现这一目标仍然是一个挑战。石墨阳极被广泛认为是电池快速充电的限制元件11,12。一方面，石墨表面缓慢的电化学反应过程限制了快速充电，包括Li+在固-电解质界面(SEI)的脱溶和SEI内Li+的输移。另一方面，石墨由于其较低的平衡电位(相对于Li/Li+ ~0.1 V)而具有较低的过电位容限，这意味着在充电过程中，一旦阳极电位低于0 V(相对于Li/Li+)，金属Li很容易产生，从而导致较差的循环稳定性甚至安全问题。对于高面积容量阳极，上述问题更加严重，因为Li+的传输动力学更加缓慢。
【图文解析】
图1 阳极界面Li+溶剂化结构的理论研究
图2 PS石墨的制备
图3 PS石墨上Li3P基SEI的表征
图4石墨阳极与Li3P基SEI的电化学性能
图5 Ah级软包电池中含Li3P基SEI的石墨阳极的快速充电能力
【总结】
总之，我们使用MD和DFT计算系统地研究了不同SEI组分对Li+溶剂化结构的影响。我们发现，由于Li+和Li3P之间的强相互作用，在Li3P的IHP附近可以形成低溶剂配位的溶剂化结构。这一点，再加上Li3P的高离子电导率，有助于高效的Li+脱溶过程和Li+在SEI上的快速迁移。因此，我们开发了ps 石墨阳极，一层厚度约4.4 nm的均匀s桥P层被牢固地粘接在其表面，在循环过程中原位生成了连续结晶的li3d基SEI。实验结果表明，采用ps石墨阳极和NCM622阴极制备的Ah级袋状电池在高速充电条件下具有优异的快速充电性能、稳定的循环性能和较高的能量密度。我们的工作强调了界面化学对Li+溶剂化结构和SEI形成的重要性，并可以作为设计快速充电lib有效SEI组分的指导。
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