撰稿 | 王飞
光孤子是一种在传播过程中能保持其波包形状并有一定抗干扰能力的光脉冲，对应的是非线性系统中一种广泛存在稳定吸引子。光纤是光孤子的常见传播媒介，在光纤中传播的通常是时域光孤子，即由光的色散效应与自相位调制相互平衡所导致的稳定时域波包。光孤子因其固有的稳定性一直被视为是光通信与光信息处理的理想信息载体。而另一方面，由于光孤子与真实粒子有很多相似之处，在非线性科学中有重要的基础意义。严格意义上的光孤子只存在与理想的非耗散系统中，而实际应用中耗散非线性系统亦可以支持所谓的“耗散光孤子”— 一种具有类似理想孤子形态的不动点吸引子，其中即包含了非线性克尔效应与色散效应的平衡，亦有能量增益与损耗之间的平衡。
耗散光孤子（以下简称孤子）之间可以通过相互作用形成稳定的多孤子束缚态结构，其中最常见的就是“光孤子分子”（以下简称光分子）。在一个光分子中，孤子之间的距离通常很近（与其本身宽度在同一量级），并能在传播过程中保持稳定（群速度相同），并且不同孤子的载波相位关系也可以维持稳定（相速度相同）。光分子和孤子一样具有一定抗干扰的特点，并且是一种很有意义的交叉领域类比（图1），其对应的化学分子提供了很多可供类比和探索的性质，例如分子振动，量子化能级等等。这样的类比可以大大的加深人们对于非线性系统的理解，建立跨领域的物理概念，同时对孤子的实际应用也可以带来新的思路。
图1. a化学分子与b光孤子分子的合成过程，二者存在类比关系
光分子动力学的研究近年来备受关注，原因之一是色散傅里叶变换方法（DFT）的广泛应用。这种方法将光脉冲的频域信息通过色散展开的方法映射到时域上来，可以对非周期性的多脉冲瞬态变化实现高时间分辨率的记录和分析。锁模激光器是研究光分子动力学的常见的实验装置有，其中基于光纤的锁模激光器因为构造简单，维护方便，非线性效应显著因而大量的被应用于相关的研究中。这些研究从不同的侧面展示了光孤子分子动力学的复杂特性，但是，也往往局限于对随机产生的少量孤子的观察和分析，很少有对于大量孤子相互作用的群体观察和统计性研究。另一方面，这些实验对于孤子相互作用的控制能力往往非常有限，并且孤子相互作用常常和许多与之没有直接关联的物理现象混杂在一起，这对于总结特定的物理规律来说十分不利。
与之形成形成鲜明对比的，是光分子这个术语所类比的化学分子。一方面，化学分子在现实场景中很少以单独的个体出现。特别是在化学反应中，在单个分子的微观变化之上，大量分子的群体特征也是重要的研究内容。另一方面，化学分子在反应前后的状态也可以利用反应器皿很精确的进行控制（温度，压力，催化剂等等）。于是一个自然的问题就是，光分子有是否也有可以精确控制的“反应”，并且对这种“反应”的探索是否可以包含大量并行的光分子动态过程，甚至进行统计分析？
近日，德国马克思普朗克光科学研究所的研究人员利用一种在声光锁模光纤激光器产生的“声光晶格”首次实现了对于大量光分子的并行控制，完成了对光分子的可控合成与分解。通过对于大量光分子动态过程了观察，研究人员不仅揭示了在时域势阱中孤子相互作用的许多一般特征，还发现了其与化学反应经典理论类似的统计学规律，揭示了光分子在群体特征上与化学分子可能存在的更深层次的类比。
在此项研究之前，该团队已经在声光锁模光纤激光器领域有了多年的技术积累（参见Kang et al, Opt. Lett. 2013, Pang et al Optica 2015, Pang et al Nat.Photon. 2016, 以及He et al Optica 2016）。这种激光器的核心原件是一段纤芯仅有1~2微米的光子晶体光纤（PCF）。PCF的纤芯被微空腔阵列包裹在中心，使得光波场与声学振动都可以被有效的束缚在纤芯中，非线性声光效应得以显著增强（图2b）。当这段PCF被熔接进于传统的环形光纤锁模激光器中时，PCF纤芯对应的声学（截止频率）谐振就可以在声光效应的激发下对于环形腔中的脉冲序列产生高频（~2 GHz）被动调制, 从而使得在米量级长度的光纤环形腔中同时等间距排列上百个锁模激光脉冲，即达到高阶锁模（图2a）。在实际效果上，PCF纤芯的高频振动把较长光纤环形腔对应的渡越周期（~100 ns）细分成了很多相同的时间区块（~0.5 ns），每一个时间分段内都有因纤芯振动产生的时域势阱，有效的束缚住孤子的相对位置。我们称这样的周期性势阱结构为“声光晶格”。进一步的研究发现，每一个时域势阱可以同时束缚住多个孤子，这些孤子可以通过远距离相互作用形成稳定的，相位无关的束缚态。同时，光分子也可以作为基本单元出现在这样的时域势阱中，使得整个声光晶格可以容纳非常复杂的有序结构（即“超分子孤子”，参见He et al, Nat. Commun. 2019）。声光晶格中的可以同时容纳大量基于不同相互作用机制的多孤子结构，这为实现并行可控的光分子合成与分解提供了基础，接下来需要解决的问题是如何精确的控制声光晶格中孤子的相互作用，以及如何观测和分析由此获得的大量动态过程。
图2. a. 基于声光锁模环形光纤激光器的实验概念图,包含全局与独立控制装置。b. 光子晶体光纤纤芯结构。c. 光分子在声光晶格中并行势阱里的可控合成与分解示意图，包含了孤子在这两种动态过程中的主要动力学特征。
在锁模光纤激光器的声光晶格中，每一个时域势阱中的可以同时存在多个孤子，原因在于孤子可以通过相互作用达到各种不同的稳定束缚态，而不同势阱相互隔离，保证了相邻势阱内的孤子动态过程互相不会产生明显干扰。对于声光晶格中上百个势阱中的多孤子结构，研究人员提出了两种不同的控制方法，一种方法为“全局控制”，是基于对系统参数（例如激光增益，腔损耗等）的调整，从而让所有势阱中的孤子都经历相同的扰动，从而同时启动所预期的孤子反应。另一种则是“独立控制”，是通过从腔外注入光脉冲的方法，通过与选定势阱内孤子重叠施加非线性扰动，从而激发选定势阱内的孤子反应（图2a）。第一种方法可以获取大量并行的光分子动态过程从而进行特征分析与统计分析。第二种方法则是对于孤子作用精确全光控制的展示，是建立在对孤子作用深入理解的基础上进行的实用技术探索。实验种重点研究的是最简单的，包含两个孤子的光分子（如无说明，以下光分子均指双孤子光分子）的合成与分解，同时也初步探索了三孤子光分子的反应过程。
光分子的合成是两个相隔较远且相位无关的孤子逐步形成稳定的，基于直接相互作用的束缚态的过程。在实验中，研究人员先将声光晶格中所有势阱都调整到包含两个相位无关，处于远距离束缚态的孤子。然后，通过对锁模激光器的增益或者损耗进行适当的扰动，使得孤子间原有的斥力大幅度衰减，让孤子在势阱的作用下相互靠近并发生直接碰撞，最终产生光分子（图2c）。通过对于输出信号长长时间采样观测（配合DFT信号），研究人员发现，不同势阱中的光分子的产生过程相差极大。在时间上，一些光分子在反应开始前几毫秒就已经完成，而有一些则要经历数百毫秒。在大多数势阱中，光分子的产生都需要孤子发生若干次碰撞，直到最后一次有效碰撞后形成稳定的间距与相位关系。这和化学反应中原子通过有效碰撞产生分子的过程十分类似。为了进一步探究这种相似性，研究人员统计了在反应发生的全过程中，所有势阱里孤子碰撞次数以及合成的光分子个数随时间的变化，发现他们始终保持了接近线性的关系，即合成速率正比于碰撞速率，这与化学动力学里的经典碰撞理论十分相似（见图3）。
图3 全局控制下的并行光分子合成。a. 柱坐标系下195个并行势阱中光分子的合成过程（完整视频见原文补充材料）。第一排为时域信号，第二排为DFT型号。DFT信号中稳定的干涉条纹代表已经合成稳定的光分子。b. 部分势阱中前5ms 的连续时域信号。部分势阱中光分子已经产生（箭头所指）。c. 反应过程中累计孤子碰撞次数与合成的光分子数的交叉关系。可以看出合成速率近似正比于碰撞速率。
从“微观”上看，孤子在形成光分子前的轨迹也十分复杂，表现出了类似随机漫步的轨迹特征。同时，每当孤子间的距离被拉进到光分子对应的孤子间距以下时，孤子间表现出了强烈的斥力，似的它们的距离会迅速拉开。研究人员也尝试了三孤子光分子的合成，反应前的初始状态是一个独立的单孤子和一个已经合成的双孤子分子，在反应开始之前它们同样维持了相位无关的远距离束缚态。之后通过对锁模激光器的腔损耗进行一个快速的阶跃扰动打破它们之间的斥力，似的单孤子和光分子发生碰撞，最终导致稳定的三孤子光分子的产生。值得注意的是这种反应是两种不同的孤子形态的直接相互作用。由于单孤子和光分子在谐振腔中传播速度通常不一样，稳定的开启和控制它们之间的反应非常困难。通过对声光晶格势阱中孤子远距离相互作用力的精确调节，这样的反应最终首次以可控的方式实现。
同样的，光分子的分解也可以通过全局控制的方法来实现。在反应开始之前，声光晶格被调整到所有势阱里都包含一个稳定光分子的状态，然后通过一个与合成时相反的扰动，所有的光分子就都开始了分解反应。与合成不同的是，分解的过程通常都非常快（几毫秒内完成），且孤子运动轨迹包含明显的随机运动特征（图2c）。研究人员同样也探究了光分子的分解的速率。判定光分子已经分解的标准被设定为孤子间距扩大到某个特定的阈值（实验中用的阈值是14 ps，即光探测器能直接测量的最小孤子间距，孤子本身的宽度约为0.8 ps）。在这个判定阈值之下，可以发现，光分子数量随反应时间呈现指数衰减的趋势，并由此可以推算出光分子的“半衰期”。这意味着光分子的分解速率符合一级反应的规律，即反应速率正比于未完成反应的分子数。这与化学反应中的经典理论同样非常类似，揭示了光分子与化学分子可能存在的统计层面的类比。（见图4）
图4 全局控制下的并行光分子分解。a. 柱坐标系下195个并行势阱中光分子的分解过程（完整视频见原文补充材料）。第一排为时域信号，第二排为DFT型号。DFT信号中干涉条纹消失对应已经分解的光分子。b. 部分势阱中前5 ms 的连续时域信号。所有势阱中光分子基本都快速分解。 c. 反应过程中光分子数（以及对应的终态，即远距离双孤子束缚态的数量）随时间变化。
孤子在分解过程中的运动轨迹和在合成中有相同的特点，即有类似随机漫步的运动轨迹，而在距离极近时会产生强烈斥力。同时也观察到了存在若干亚稳态，即孤子在反应过程中仅可以短暂维持的束缚态。三孤子光分子的分解同样可以在声光晶格中的势阱里实现，并且同样表现出了非常复杂的孤子运动轨迹，即可以分解成单孤子和双孤子光分子，也可以直接分解为三个单孤子。
在全局控制下并行反应的基础上，研究人员一种利用腔外光脉冲准确激发特定势阱内的光孤子合成与分解的技术。这些腔外光脉冲通过光纤激光器的一个输出耦合器注入到腔内，与目标孤子重叠并一起在光线中传播，通过非线性克尔效应对孤子进行干扰。为了实现准确可控的干扰，注入的光脉冲序列需要和激光器内声光晶格对应的时间区块保持同步，同时注入的光脉冲不能对锁模激光器的增益部分产生干扰。为了做到这两点，我们一方面用可编程的脉冲信号发生器和一个电光调制器对一个连续波激光光源进行调制，得到一个周期与锁模激光器一致，并在对应时间区块存在光脉冲的重复脉冲序列模式。同时在被注入到激光器内之后，通过调节腔外偏振控制器，这些光脉冲会被激光器内的偏振片完全吸收而不会干扰增益光纤。这样，在激光器内被选定的孤子就会周期性的和这些注入光脉冲叠加从而被干扰。
为了合成光分子，注入的光脉冲（100ps 宽度）会持续地和选定势阱内的双孤子稳定叠加，通过交叉相位调制使得孤子间产生等效吸引力，迫使它们发生足够长时间的碰撞并最终产生稳定的光分子（图5a, b）。相反的，为了让被选定的光分子发生分解，研究人员发现了一个技术窍门，即让注入光脉冲与光孤子的重复周期存在一个微小的差别（20 Hz），这样注入的光脉冲就可以等效的“扫过”被选定的光分子。在这样的扰动下，光分子中的孤子先是被拉进到极小的距离，然后发生剧烈的反弹斥力，迅速实现分解，如同被一把“光剪刀”切开一样。（图5c, d）
图5. 利用腔外注入光脉冲实现光分子的独立控制。a. 独立控制下的光分子合成。两个时间区块中的远距离双孤子在与注入光脉冲重叠之后发生碰撞（虚线框标记的两个位置），并产生稳定光分子。b. 两个目标时间区块中对应的DFT信号已经由此推断的孤子间距变化。c.独立控制下的光分子分解。两个时间区块中的光分子被注入光脉冲“扫过”时（虚线框标记的两个位置），立刻发生了分解。d. 两个目标时间区块中对应的DFT信号已经由此推断的孤子间距变化，可以看到孤子间距先被压缩后又强烈反弹的过程。
光分子为光通信与光信息处理领域提供了一种潜在的，非二进制的信息载体，有望极大地推动该领域的前沿发展，然而，对于光分子的控制通常很难实现。基于声光锁模激光器的声光晶格提供了一种研究孤子动力学的全新思路与技术平台。一方面这个平台提供了对于孤子间相互作用的精确控制，另一方面也能够并行容纳大量的孤子，提供了研究群体统计特征的可能性，对于孤子的粒子特征可以在更高的层面上加以研究。这项工作推动了对于孤子间相互作用的深入理解和精确控制，是非线性光学领域的一项重要突破，为未来利用光孤子分子进行信息传输、存储和计算奠定了重要的科学基础。
该研究成果以”Synthesis and dissociation of soliton molecules in parallel optical-soliton reactors”为题在线发表在Light: Science & Applications。
本文第一作者和通讯作者为德国马克斯普朗克光科学研究所的何文彬博士，中科院上海光学精密机械研究所的庞盟教授为共同第一作者，合作者包括埃尔朗根-纽伦堡大学的叶东瀚、黄家鹏博士，以及学部主任Philip St.J. Russell教授。
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https://doi.org/10.1038/s41377-021-00558-x
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