灵魂1问：为什么做这个事
二氧化碳还原（CO2R）是一种重要的电合成反应，可以将CO2转化为高价值的燃料和化学品，同时促进可再生能源存储和减少CO2排放。
然而，CO2R的工业化面临以下挑战：CO2捕获成本高且效率低；CO2在碱性电解液中的利用率低，导致大量CO2损失；电解液回收和产品分离成本高昂；现有的CO2R系统需要高浓度碱性电解液，导致CO2吸收效率低且容易发生CO2交叉污染。这些问题限制了CO2R的工业化应用，因此需要一种系统性的解决方案来优化成本和提高效率。
灵魂2问：前人如何解决
为了解决上述问题，前人进行了以下尝试：
CO2捕获：传统的湿化学吸收法（如使用sp3胺）存在高能耗、腐蚀和吸收剂降解等问题；电化学介导的碳捕获（如使用醌类化合物）缺乏可靠的吸收剂。
CO2利用效率：连续流电解槽（如零间隙膜电极组件）虽然可以实现高电流密度，但由于碱性电解液中OH⁻离子浓度高，导致CO2利用率低。
电解液回收和产品分离：传统的酸碱中和法不仅需要大量酸，还面临严重的腐蚀问题，且无法直接回收电解液。然而，这些方法的共同问题是：缺乏一个集成系统来同时解决CO2捕获、电解液回收和产品分离的问题。未能实现CO2的高效利用和闭环循环，导致成本高且难以工业化。
灵魂3问：创新思路
本文提出了一种集成的电化学回收与分离系统（ERSS），通过在水电解系统的阳极和阴极之间插入一个离子分离模块（ISM），实现了以下功能：利用电解水产生的质子酸化CO2R流出的电解液，释放高纯度CO2。通过离子交换膜回收KOH电解液，同时分离CO2R产物。将回收的KOH用于空气或烟气中的CO2捕获，或直接作为CO2R电解液，实现CO2捕获、转化和利用的闭环循环。
灵魂4问：新思路的难点
本文提出的ERSS系统面临以下难点：离子选择性：需要确保离子交换膜能够高效分离不同离子（如K⁺、OH⁻、CO3²⁻等），同时防止小分子（如醇类和羧酸类）的渗透。系统稳定性：需要在长时间运行中保持离子交换膜的性能和系统的稳定性。成本和能耗：需要在实现功能的同时，降低系统的运行成本和能耗，以提高经济性。
灵魂4问：新思路的难点
本文提出的ERSS系统面临以下难点：离子选择性：需要确保离子交换膜能够高效分离不同离子（如K⁺、OH⁻、CO3²⁻等），同时防止小分子（如醇类和羧酸类）的渗透。系统稳定性：需要在长时间运行中保持离子交换膜的性能和系统的稳定性。成本和能耗：需要在实现功能的同时，降低系统的运行成本和能耗，以提高经济性。
灵魂5问：如何应对新难点
作者通过以下方式应对上述难点：
材料选择与设计：使用了高性能的离子交换膜（如Nafion 117），并通过实验验证了其对不同离子和小分子的选择性。
系统优化：通过调整操作条件（如电压、流速等）和优化系统设计，提高了系统的稳定性和效率。
实验验证：通过模拟实验和实际应用测试，验证了ERSS系统的有效性。结果显示：KOH回收率达到94.0%，CO2R产物分离效率达到86.2%。与传统酸碱中和法相比，ERSS系统每回收1吨KOH可节省$119.76。系统能够稳定运行100小时以上，且在实际应用中表现出良好的性能。此外，作者还提出了将ERSS系统与电化学合成系统（ECS）集成的概念，进一步扩展了其应用范围和经济性。
图 碱性CO2R电解槽与ERSS系统耦合示意图
图 ERSS 用于 KOH 回收和有机分子分离的概念验证
图 ERSS 在 KOH 回收、CO2 捕获以及碳酸盐/碳酸氢盐电解质中有机分子分离方面的概念验证
图 ERSS 在 KOH 回收、CO2 捕集和实用碱性 CO2R 产品分离方面的性能评估
图 拟议的 ECS 和 ERSS 集成以及技术经济和能源成本分析