图1 非对称等离激元光纤探针
1. 导读
等离激元探针能够将光场压缩到纳米尺度并提供显著的电场增强，在近场成像、纳米光刻和拉曼光谱等领域具有重要应用。然而，等离激元探针大多依赖于径向矢量入射光束中心与探针轴线的严格对准和有限光谱带宽的共振结构。为此，通过设计非对称结构补偿线偏振矢量光束导致的相反相位，从而直接利用激光器出射激光实现探针纳米聚焦。但是，在光子传感和成像领域，现有等离激元探针仍不能同时满足近场增强、宽光谱纳米聚焦和无噪声背景等测量需求。
针对此，西安交通大学杨树明教授团队在Nanophotonics发表最新文章，提出了一种宽光谱等离激元干涉纳米聚焦光纤探针，可以在宽光谱范围内（500-800nm）实现10nm纳米聚焦。当线偏振光束耦合并传播到光纤探针尖端时，由两个半环狭缝组成的非对称结构可以旋转等离激元激化方向，将线偏振等离激元模式转换为径向偏振模式。这种等离激元调制能够引起表面等离激元的圆周干涉和纳米聚焦，与通过等离激元传播和演化实现纳米聚焦方式相比具有明显区别。
该研究成果不仅可为等离子体调控提供理论支撑和设计方法，并在量子传感、超分辨成像和非线性光谱等领域中具有重要的研究意义和应用价值。
2. 研究背景
表面等离激元（SPPs）是金属-电介质界面上电子的集体振荡，可以携带光能至纳米尺度而不受衍射极限的影响。SPP的纳米聚焦特性能够限制和增强纳米尺度的电磁场，因此研究产生了多种可调节SPP传播的金属结构，如金属锥形、镀金属的电介质锥形、楔形和纳米间隙等。这些基于片上等离激元的纳米光子波导和聚焦结构已应用于集成电路、超分辨率成像和光谱分析等领域。
SPP模式调制和锥形金属波导的结合使光学探针在近场扫描光学显微镜（NSOM）和尖端增强拉曼光谱显微镜中具有优异的性能。由于SPP波的相长干涉，金属涂层光纤探针和纳米光栅耦合锥形探针可以实现探针尖端纳米聚焦，并在径向偏振光入射下获得较大的近场增强。然而，产生径向偏振光比较复杂，并且径向偏振光的激发对纳米级对准非常敏感。为了解决这些问题，设计了非对称等离激元探针，可以利用线偏振光将等离激元聚焦到纳米级探针尖端。然而，SPP波只在探针的一侧产生并聚焦，依赖于等离激元的传播和演化，这就减小了近场增强程度。此外，只有一个共振波长可以获得较好的纳米聚焦性能，限制了宽带纳米光源的产生。虽然已经证实了三维等离激元纳米聚焦，但是背景噪声大以及光谱聚焦范围窄限制了其应用。目前，近场增强、宽光谱纳米聚焦和无噪声背景仍是光量子传感和超分辨成像等领域面临的主要挑战。
3. 创新研究
针对上述挑战，提出一种宽光谱等离激元干涉纳米聚焦方法，可以在线偏振光入射条件下实现纳米聚焦，具有近场增强大、宽光谱和无噪声背景等优势。为了补偿线偏振等离激元在探针相对面的相位差，设计了非对称纳米半环狭缝结构，用于将线偏振矢量光诱导的线偏振等离激元模式转换为径向偏振等离激元模式，在圆锥探针的圆周方向实现相长干涉，进而在10nm探针尖端实现纳米聚焦（见图1）。对比研究对称光纤探针和非对称光纤探针的聚焦特性和探针尖端等离激元的相位分布，揭示了探针对侧半环非对称狭缝可以实现等离激元的激化反转，在探针圆周方向实现相长干涉，进而实现纳米聚焦的机理，这种圆周干涉方法有别于等离激元传播和演化聚焦方式（见图2）。
进一步，对制备的非对称光纤探针进行了散射/透射光场测试，证明了探针的远场散射光斑主分量为沿探针轴线的纵向分量，透射/散射光场的入射光偏振角度依赖特性进一步验证了探针的聚焦光斑由入射光与半环非对称狭缝相互作用产生（见图3）。对非对称光纤探针的宽光谱特性进行了表征，理论仿真和实验结果的吻合证实了非对称半环狭缝可以在宽光谱范围内补偿线偏振等离激元模式的相反激化（相位），进而在探针尖端实现宽光谱等离激元干涉纳米聚焦（见图4）。对比等离激元传播和演化聚焦方式，证实了圆周干涉纳米聚焦调控方法可实现更大的近场增强、宽光谱纳米聚焦和无噪声背景。此外，对非对称等离激元探针的光谱特性进行了分析，通过消除光纤和实验器件的光谱依赖性，计算了非对称光纤探针的相对电场增强，发现在长波长处具有更大增强。实验结果和理论仿真结果的一致性证明了上述实验结果的正确性以及单模光纤的光谱响应对探针远场散射/透射光谱具有显著影响（见图5）。
图2 对称型和非对称型等离激元光纤探针聚焦机理对比
图3 非对称等离激元光纤探针透射/散射光场实验
图4 非对称光纤探针宽光谱聚焦实验结果及聚焦机理
图5 非对称光纤探针光谱响应及分析
4. 应用与展望
研究团队提出的宽光谱等离激元圆周干涉纳米聚焦新方法，通过在探针相对面上的SPP波引入相位延迟，将线偏振等离激元模式转换为径向偏振等离激元模式，能够在纳米级探针尖端实现圆周干涉和纳米聚焦。本方法基于柔性光纤实现了宽光谱等离激元纳米聚焦调控，将在近场成像、纳米光刻、拉曼光谱以及化学和生物传感等方面具有广阔的应用前景。
该研究成果以“Plasmonic interference modulation for broadband nanofocusing”为题在线发表在Nanophotonics。
本文作者分别是Shaobo Li, Shuming Yang, Fei Wang, Qiang Liu, Biyao Cheng, Yossi Rosenwaks，其中Shuming Yang为唯一通讯作者。西安交通大学为第一单位，杨树明教授团队隶属于西安交通大学机械制造系统工程国家重点实验室。
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