中山大学王雪华、周张凯团队LPR：基于双曲结构场增益模式的巨大二维材料非线性增强

创新点：微纳光学结构的共振模式一直被认为是增强光与物质相互作用的最佳模式。中山大学王雪华、周张凯教授团队提出场增强增益新概念，通过阵列双曲超结构揭示存在一个宽带的场增强增益区，它具有比传统共振模式更好的光学增强效应，并在最佳场增强增益模处实现了单层MoS2二次谐波超过2万倍的信号增强。

关键词：场增强增益模，光学共振模，双曲超结构，光与物质相互作用增强，二维材料非线性

微纳光学结构的共振模式由于能够形成强烈的局域电场增强，因此一直被广泛应用于增强光与物质相互作用。但是，光子共振模式存在一些固有的弊端，比如共振模式电场增强大多只存在于较窄的波段，同时也伴随着巨大的光子吸收，这极大地降低了参与光与物质相互作用的光子数。因此，如何克服光子学结构共振模式的缺点，以及共振模式是否是实现光与物质相互增强的最佳选择，是微纳光子学研究领域需要解决和回答的一个重要问题。

针对上述问题，中山大学王雪华、周张凯教授团队开展了深入研究：相比于仅考虑场增强的共振模式，他们首先在理论上提出考虑系统吸收损耗的场增强增益因子并引入最佳场增强增益模新概念，以实现比传统共振模式更好的光学响应增强。他们通过单层MOS₂与阵列双曲超结构相互作用的非线性光学响应，实验演示存在一个比共振模式更强的非线性响应宽带区，且最佳场增强增益模导致了超过20000倍的二次谐波信号增强，约为相同条件共振模式所产生二次谐波增强的2倍，相关结果已发表在Laser & Photonics Review上。

通常情况下，人们一般采用场增强因子f₀(λ)= |E(λ)/E₀(λ)|²（E(λ)和E₀(λ)分别表示当波长为λ时，光子学系统中的总光场振幅和入射光场振幅）寻找共振模式（共振波长即为使f₀(λ)取最大值的波长，记为λ⁰），作为光与物质相互作用增强的最优选择。但是以阵列双曲结构为例（如图1），当f₀(λ)取最大值时（即共振模式），光子学结构产生的吸收损耗通常也达到最大值。巨大的吸收损耗会减少实际参与光与物质相互作用的光子数量，从而降低利用共振模式产生的光学增强效果。因此，王雪华、周张凯教授团队提出，利用场增强增益因子f_FEG(λ) = f₀(λ)[1-β(λ)]（β(λ)为光子学结构对于波长为λ的光子的吸收率）寻找最佳场增益模（f_FEG(λ)取最大值的波长即为最佳增益模的波长，记为λ^F）用于增强光与物质相互作用。通过理论模拟分析，他们发现在λ^F的波长条件下，阵列双曲结构产生的实际光学增强往往高于波长为λ⁰时的结果，证明f_FEG(λ)以及由该因子得到的最佳增益模相比于f₀(λ)以及共振模式具有更好的光学增强表现。

在实验上验证f_FEG(λ)以及场增益模式的优越性分为两个步骤，双曲超结构的制备以及非线性光学测量。因为理论研究表明，相邻纳米柱间距越小，阵列双曲超结构的光学增强越强。因此，他们结合电子束曝光刻蚀与电子束蒸发的优势开发了样品生长制备工艺，从而实现了最小间距为20 nm的阵列双曲结构的可控制备（如图2），为后续的非线性研究奠定了良好的基础。

在非线性测量上，因为单层MoS₂的c-激子共振波长大致为860 nm，所以实验上我们制备了两种阵列双曲超结构，分别是λ⁰和λ^F等于860 nm（即分别是共振模式和场增益模式与c-激子共振）。二次谐波实验表明，利用共振模式增强，可得到3000-10000倍的二次谐波增强；但是利用场增强增益模式增强，在相同的条件下二次谐波增强可以提高1倍，并且最高增强倍数可超过20000倍（如图3），大大提升了纳米光子学结构对于单层MoS₂二次谐波的增强效应。

进一步的理论研究表明场增强增益因子f_FEG(λ)具有普适性。计算不同纳米光子学结构（比如金属纳米阵列、纳米三角对顶、纳米球与纳米薄膜复合结构等）的f₀(λ)和f_FEG(λ)曲线，结果均显示λ^F波长产生的实际场增强效果优于λ⁰的结果。此外，对比双曲超结构对于辐射子的辐射增强效果，可以发现辐射增强因子以及量子效率的最大值往往出现在λ^F附近，而它们的最小值则主要出现在λ⁰附近，并且最大值与最小值可相差1-2个数量级。以上分析结果进一步说明了相比于f₀(λ)和共振模式，利用f_FEG(λ)和场增益模可以产生更优越的光与物质相互作用增强效果。

相关工作“Giant Nonlinear Response of Monolayer MoS₂ Induced by Optimal Field-Enhancement Gain Mode on the Surface of Hyperbolic Metamaterials”为题，发表于Laser & Photonics Review（10.1002/lpor.202100281）。中山大学王雪华教授团队的周张凯教授为第一作者，王雪华教授为通讯作者。