用于多功能液滴内粒子操纵的声流体黑洞

撰稿|郑江坡

声学黑洞为各种应用提供了减慢和捕获声波的卓越能力，如超结构，能量收集，振动和噪声控制。然而，迄今为止，还没有研究工作将声学黑洞对流体中微/纳米粒子的线性和非线性效应进行考虑。近日，美国杜克大学的Tony Jun Huang教授团队和南京航空航天大学的胡俊辉 教授团队、浙江省农业科学院的Xiahong Xu教授团队提出了声流体黑洞(AFBHs)这个概念，利用被AFBHs捕获的声波能量和液滴中的粒子之间的受控相互作用，以实现多种粒子操纵功能，如粒子的平移、集中和模式化。相关成果以“Acoustofluidic black holes for multifunctional in-droplet particle manipulation”为题于2022年4月1日在顶级期刊《SCIENCE ADVANCES》上发表。值得一提的是，Tony Jun Huang教授3月24号在Nature Materials上刚刚发表了题为“Harmonic acoustics for dynamic and selective particle manipulation”的工作，感兴趣读者可以一并阅读。

文章作者：Pengzhan Liu, Zhenhua Tian, Kaichun Yang, Ty Downing Naquin, Nanjing Hao, Huiyu Huang, Jinyan Chen, Qiuxia Ma, Hunter Bachman, Peiran Zhang, Xiahong Xu, Junhui Hu, Tony Jun Huang

在过去的几十年里，精密操作技术取得了巨大进步，这些技术利用了光学、磁场、电场、原子力显微镜和声流学在生物、化学、医学和微/纳米系统中展现了各种应用。其中，基于声流的精密操纵技术因其通用性、简单性、低功耗和非接触性而受到广泛关注。

声流控技术通常利用声表面波或体声波对微/纳米粒子施加声辐射力和声流诱导的阻力，并进一步控制其运动和位置。为了实现更好的操纵性能和实现更多的功能，声物理领域最新突破的技术被逐渐引入到声流控中，如可调声涡在体内操纵肾结石，声子晶体用于细胞的无通道转移，声全息技术用于打印具有复杂和高分辨率图案的组织等等。然而，还没有研究将声学黑洞的最新创新引入到声流体领域。

黑洞是一个时空中的区域，引力强大，没有任何东西可以逃脱它。在声学领域中，声学黑洞是一个可以捕获宽带入射声波的区域。声学黑洞由于其出色的捕获宽带声波的能力，在声学和结构动力学领域引起了越来越多的关注。声学黑洞用于捕捉板结构中弯曲波运动的弯曲波，通常是在指定的位置适当定制材料厚度轮廓。从声学黑洞的边缘到中心，衬底的厚度逐渐减小，从而产生了梯度波速和阻抗等定制波特性。因此，当弯曲波遇到声学黑洞时，它们可以被减速和捕获，其强度可以局部增强。由于这些特性，声学黑洞已成功地应用于弹性超结构、能量收集、减振和噪声控制等许多领域。然而，还没有进行过关于声学黑洞对分散在流体中的微/纳米粒子的线性和非线性影响的研究。了解这些效应对于开发用于各种生物、医学和化学应用的下一代声流控器件至关重要。

该工作提出了声流体黑洞(AFBHs)这个概念，利用被AFBHs捕获的声波能量和液滴中的粒子之间的受控相互作用，以可定制、高通量、低功耗和易于使用的方式实现通用的液滴内粒子操作功能（如液滴中粒子的平移、浓度和再分配）。特别是，通过在板状基底中捕获宽带弯曲波，AFBHs可以增加目标位置的局部波强度，并进一步增强动态波流和波粒相互作用，从而实现强烈的声流效应，如在液滴内粒子上施加声辐射力和诱导液滴内的声流对液滴内粒子施加阻力。研究表明，这些由AFBHs中捕获的波能引起的力可以有效地操纵和丰富液滴内的粒子。此外，通过控制AFBH模式的形状，AFBHs可以重塑内部声压场，改变压力腹点数，改变声流场，从而稳健地控制液滴中的粒子分布。此外，大量AFBH可以排列成定制阵列，在多个位置捕获声能，以并行和高通量的方式操纵(例如富集或重新分配)大阵列液滴中的粒子。

为了研究和利用支持AFBH的特性，研究者开发了三种基于AFBH的声流体器件：基于AFBH的椭圆基底器件，基于AFBH的双换能器器件和基于AFBH阵列的器件。通过有限元模拟和实验，研究者成功地演示了这些基于AFBH的声流器件能够实现的多粒子操纵功能，包括控制液滴内粒子的富集、液滴内粒子浓度的定量表征、荧光信号强度的增强，液滴内粒子分布的控制，以及在一组液滴中平行操纵粒子。研究者希望这项研究能够刺激基于AFBH的生物医学和化学研究的芯片实验室平台的发展。

图1展示了基于AFBH的声流体器件的原理与设计。当一个AFBH在一个板状结构的特定区域被创建时，从各个方向传入的结构的弯曲波都可以被AFBH捕获。有了这一特性，波的能量可以有效地传递到放置在AFBH中的粒子负荷液滴中，以显著增强线性和非线性波-流体和波-粒相互作用。这些相互作用进一步导致了一系列的声流体现象，如对粒子的声辐射力、声流、粒子的富集和液滴内粒子分布的重塑。

图1 AFBH原理的示意图。

图2(A和B)显示了一个具有代表性的基于AFBH的椭圆基底器件示意图。为了展示基于AFBH的椭圆基底器件的波强增强效应，在有(2C左图)/没有(附件图S1A)AFBH的情况下，频率为163kHz的模拟弯曲波场(即平面外位移振幅|u_z|)进行对比，证明了有AFBH的椭圆基底的最大波位移振幅约为椭圆形基底中无AFBH情况下的2.75倍。为了研究AFBH中捕获的弯曲波对液滴内粒子的操纵，研究者模拟了AFBH中粒子悬浮液滴中的声压场和声流场，如图2C右图所示。最后为了验证模拟结果，10-μm荧光聚苯乙烯粒子在施加声波前和施加3min声波后在AFBH中的分布进行实验对比，结果展示在图2D。

通过产生不同的AFBH模态，AFBH可以重塑液滴中的声压场和声流场，从而进一步控制液滴中的颗粒模式。其模拟和实验结果分别展示在图2E和图2F。更多信息可参考附件S1B-S3B等图。

图2 使用基于AFBH的椭圆基底器件操纵液滴内粒子的模拟和实验结果。（A和B）用于说明基于AFBH的椭圆基底器件的三维和二维原理图。(A)插图:一张用压电换能器[圆盘状锆钛酸铅(PZT)]粘结在椭圆形PMMA基底的左焦点上的器件图片。(C)左:激励频率为163KHz时，在固体域模拟的弯曲波场(面外位移振幅|u_z|)。右:对应的声流场及阻力，如红色箭头所示。(D)10-μm荧光聚苯乙烯粒子在施加声波前和施加3min声波后在AFBH中的分布。比例尺，500μm。实验的激发电压、频率、液滴体积和初始粒子浓度分别为10V_pp、163kHz、20μl和8.25×10⁵ml⁻¹。(E)激发频率为141kHz时的模拟弯曲波场和声流场。(F)10-μm荧光聚苯乙烯粒子在施加声波前和施加3min声波后在AFBH中的分布。比例尺，500μm。实验的激发电压、频率、液滴体积和初始粒子浓度分别为10V_pp、141kHz、20ul和8.25×10⁵ml⁻¹。

研究者创建了一种基于AFBH的双传感器器件，可以在目标位置控制富集粒子。原理图和实际照片如图3A所示。其工作原理是：一个AFBH位于两个压电换能器之间，用于捕获产生的驻置弯曲波并增强局部波强。对于双传感器配置，通过改变AFBH的内半径r₁，就可以控制在AFBH中生成的节点和腹点的数量。为了理解这一机制，在147 kHz的激励频率下进行了有限元仿真，固体域的弯曲波场如图3B左所示，流体域的声流场如图3B右所示。模拟结果表明，在AFBH的中心可以产生一个波腹点。此外，模拟的面内声辐射力和声流诱导的阻力均在该腹点处收敛。在这些力的驱动下，液滴内的粒子应该逐渐移到AFBH的中心并富集。为了验证这一预测，进行了实验验证，结果展示在图3C。

由于荧光颗粒的富集可以逐渐增加荧光强度，基于AFBH的器件可用于荧光定量生物传感检测。为了证明这一概念，研究者使用不同初始粒子浓度的液滴进行了一系列的粒子富集实验，并监测了每种情况下聚集粒子簇的平均荧光强度。如图3D所示。

图3 利用基于AFBH的双传感器器件富集粒子的模拟和实验结果。(A)左:图示基于AFBH的双换能器器件的原理图。右:用一对压电换能器产生的弯曲波器件的照片。(B)左:在基底中模拟频率为147 kHz的弯曲波场(面外位移振幅|u_z|)，表明AFBH中心可以产生一个腹波。

右:流体域中相应的声流场，显示流诱导的阻力(红色箭头)在腹点收敛。(C)延时显微镜图像显示，10-um荧光聚苯乙烯颗粒可在AFBH的腹点逐渐富集。比例尺，1mm。实验的激发电压、频率、液滴体积、初始粒子浓度分别为10 V_pp、147 kHz、20μl、8.25 × 10⁵ml^-1。(D)定量表征了不同初始粒子浓度的液滴的平均荧光强度。各组的激励电压、频率、液滴体积和声波持续时间分别保持为10 V_pp、147 kHz、20μl和3 min。

最后验证通过AFBHs阵列操纵液滴阵列中的粒子。研究者创建了一个AFBH平台，用于同时操纵(例如重新分布和富集)放置在AFBH阵列中的多个液滴中的粒子。原理图和实际照片如图4A所示。其工作原理是：在圆形基底的中心粘接一个圆形压电换能器产生全向弯曲波，六个AFBH可以捕获并局部增强弯曲波。有了这个功能，该平台可以同时操纵放置在六个AFBH中的六个液滴中的粒子。为了研究AFBH阵列的作用机理，在157 kHz的激励频率下进行了有限元仿真，固体域的弯曲波场如图4B左所示，流体域的声流场如图4B右所示。模拟结果表明，每个AFBH中的液滴内粒子都可以被强度增强的弯曲波所操纵。此外，由于这些AFBH的模态振型几乎相同，因此粒子操纵现象在所有AFBH中应该是相似的。为了验证这一预测，进行了实验验证，结果展示在图4C。

图4 利用AFBH阵列操纵液滴阵列中粒子的模拟和实验结果。(A)左:AFBH阵列器件的原理图。右:一种基于AFBH阵列的实际器件，该器件带有一个粘结的圆形压电换能器，用于产生全向弯曲波。(B)左:在频率为157 kHz的圆形PMMA基底上模拟的弯曲波场(面外位移振幅|u_z|)。可以看出，所有AFBH的模态振型基本相同，每个AFBH都有两个腹点。右:流体域中相应的声流场，显示流诱导的阻力(红色箭头)在两个腹点收敛。(C)获得的荧光显微镜图像显示，8-μm荧光聚苯乙烯颗粒可以在每个AFBH重新分布，形成两个颗粒团。比例尺，500μm。6个AFBH的粒子分布基本一致，表明6个AFBH具有相似的粒子操纵性能。示意图显示在相应图像的左侧。比例尺，500μm。实验的激励电压、频率、液滴体积、初始粒子浓度和声波持续时间分别保持为10 V_pp、157 kHz、20μl、7.38×10⁵ ml⁻¹和3 min。

综上所述，研究团队介绍、研究和演示了AFBHs，利用AFBHs中捕获的声能与颗粒悬浮液滴之间的可控线性和非线性相互作用，实现了多种粒子和流体操纵功能，如粒子的平移、浓度和再分配以及流体化的产生。通过有限元仿真和声流实验，对AFBH的机理进行了研究。该研究表明，AFBHs可以通过捕获宽频带弯曲波来增加局域波强度，因此，显著增强波-流体和波粒相互作用，从而产生强烈的声流效应。除了聚焦和捕获弯曲波外，AFBH还具有局部收缩波长的潜力。在未来，研究者将以进一步的实验方法来研究由AFBH所能实现的波长收缩效应，并利用这种机制来进行更精细的粒子操纵。并且研究者还计划使用高分辨率3D打印技术用来缩小AFBH器件的尺寸以提高声流频率的研究。

文章链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abm2592