撰稿|陈学文
华中科技大学，E-mail: xuewen_chen@hust.edu.cn
光场到底可被压缩到多小的空间范围内，光场可否像电子那样以近乎“点”的体积存在？光场局域问题是光物理的基本问题之一。从应用层面看，现代光子技术大都依赖于光与物质的相互作用，高度局域化的光场能够极大地增强光与物质相互作用的强度与效率，进而产生新的物理效应和技术革新。因此针对光场局域特性的研究同时具有重要的基础科学意义和技术应用前景。
近日，华中科技大学陈学文教授团队发现一种新的光场局域机制，据此预言在可见光波段存在一类低至1立方纳米体积的本征光场模式，并且指出基于光学天线效应该类模式可高效率地被远场光所激发，从而有望产生破纪录的4×107倍光强局部增强，处于该类模场中的单量子系统将与光场反生超强耦合。
相关研究成果近日以《Bright Optical Eigenmode of 1 nm3 Mode Volume》为题发表于物理学类权威期刊Physical Review Letters（Phys. Rev. Lett. 126, 257401 (2021)）。论文作者包括华中科技大学博士研究生李莞聪、周强，以及教师张朴和陈学文，其中陈学文教授和张朴副教授为论文共同通讯作者。
光场局域问题是纳米光学过去二十多年来蓬勃发展的驱动力之一。人们利用金属纳米结构中的自由电子在光场作用下发生集群运动形成等离激元共振，突破光衍射极限，经过多年的努力实现了将光场能量限制到横截面直径10 nm左右的空间尺度（约对应1000立方纳米体积）。最近几年来，随着纳米加工和操控技术的进步，1 nm甚至更精细的金属结构可被成功制备，科学家们在针尖拉曼散射、荧光增强等实验上间接观察到更局域的光场，依据纳米结构上的原子尺度金属凸起的经典避雷针（非共振）理论甚至给出了“皮米腔”的提法。然而，在如此极端的情况下，光场局域特性的研究存在着一些困境和机遇：(1) 基于对光场分布的简单几何分析来刻画光场的局域程度已经不合适，需要基于模式理论和量子光学中光与物质相互作用强度来描述，本征模式的性质决定着系统对外场激励的响应以及与物质的相互作用；(2) 在纳米和亚纳米尺度，金属中电子的量子和多体效应凸显，经典电磁模式分析理论不再适用，基于第一性原理的计算方法也只能针对不超过几个纳米尺度的颗粒做有效分析；(3) 是否存在新的光场局域机制？
在这项研究中华中科技大学陈学文教授团队成功解决了以上困难，指出基于非共振避雷针效应的光场局域远不能达到“皮米腔”所宣称的程度，发现一种新的光场局域机制，据此预言在可见光波段存在一类低至1立方纳米体积的本征光场模式，并且指出基于光学天线效应该类模式可高效率地被远场光所激发，从而有望产生破纪录的4×107倍光强局部增强，处于该类模场中的单量子系统将与光场反生超强耦合。在金属纳米颗粒表面的原子尺度特征结构，不仅可以有非共振的避雷针效应，而且存在一种新的光场局域机制：在光场作用下金属中的传导电子在该特征结构附近聚集，产生局部的传导电流，这种聚集具有跟突触结构相关联的共振效应，产生比避雷针效应还要强两个数量级的局域效应。这种新的局域机制初看上去违背直觉，例如图1中看上去非常钝的一个原子级凸起，它与承载它的主体——纳米球之间并没有明显的分界面，只呈现一个很浅的锥形半岛，但是它确实可以支撑一个极端局域模式。为了准确刻画纳米甚至更小尺度的光场局域特性，团队发展了基于量子流体力学模型的准简正模理论(Quasinormal mode theory)，该理论可以描述金属中包括电子密度表面溢出、非局域性和朗道阻尼在内的非经典效应，构造出系统响应的线性本征值问题，获得了金属精细纳米结构所能支撑的光学本征模式，并基于量子光学的概念定量刻画了这些模式的体积。基于这一理论，团队发现这种局域于金属表面原子尺度特征结构的共振模式的体积可以达到1 nm3以下。这一极端局域模式的发现不仅有助于理解前述实验报道中间接观测到的光场局域现象，更明确指出在实验中可利用共振现象将光场进一步压缩。
图1. 金属纳米颗粒表面原子尺度特征结构所支撑的极端局域本征模式。
图2.（a）金属表面原子尺度特征结构附近的极大辐射增强；极端局域本征光学模式的模场分布（b-c）及其在z轴不同位置截面图（d-e）；（c-i）基于非共振避雷针效应的“皮米腔”和极端局域光学共振模式的对比。
通常光场局域和远场辐射（或激发）是一对不可调和的矛盾，这导致极端局域光场诱导的近场光物理现象无法在远场探测到，并且也不能从远场激发起这类极端局域的光学模式。为克服这一困难，团队提出引入光学天线作为原子尺度特征结构的支持体，通过与光学天线的辐射模式耦合极端局域光学模式可获得高达30%的辐射效率。根据互易性可知此复合系统也能够实现对远场光学激发的巨大增强，理论预测指出有望实现破纪录的4×107倍光强增强。同时，极端局域光学模式也意味着与单量子辐射体的有效耦合，量子光学理论计算给出最高790 meV的耦合强度，在光频段第一次预言了光与单个光辐射体的超强耦合。
图3.（a）有（实线）/无（虚线）原子尺度特征结构时光学天线的远场激发散射和吸收谱；（b）复合结构中极端局域光学模式对远场激发光的强度增强；（c）极端局域光学模式与单量子辐射体的超强耦合。
综上，该项工作开创性地指出光子局域程度可以达到原子、分子中电子波函数的局域水平，光子对应的空间模场与单个光辐射体的大小可能处在同一个尺度上，拓展了人们对光物理的认识。此外，如此极端局域的光学模式可以有效地在远场探测和激发，为超灵敏光谱学、原子尺度光化学、解锁受禁跃迁等诸多激动人心的研究敞开一扇新的窗口。
这项研究得到了国家自然科学基金项目（11874166, 11604109）的资助。
文章链接
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.126.257401
Wancong Li, Qiang Zhou, Pu Zhang and Xue-Wen Chen “Bright Optical Eigenmode of 1 nm3 Mode Volume,” Phys. Rev. Lett.126, 257401 (2021).
免责声明：本文旨在传递更多科研资讯及分享，所有其他媒、网来源均注明出处，如涉及版权问题，请作者第一时间后台联系，我们将协调进行处理，所有来稿文责自负，两江仅作分享平台。转载请注明出处，如原创内容转载需授权，请联系下方微信号。
