Light：外尔半金属各向异性响应在光激发下的超快动态演化

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撰稿  |  卓 笑

拓扑半金属因其超高的载流子迁移率，宽波段响应及独特的拓扑性质，在电子器件和光电器件领域极具应用潜力。其中，第二类外尔半金属TaIrTe₄因其贝里曲率引起的位移电流增强，能够在室温下达到极高的响应度，是实现长波段光电探测的理想候选材料体系。同时，材料本身独特的晶格结构使其具备各向异性的电学和光学特性，具备实现偏振分辨光电探测的潜力。

另一方面，对于在强场下工作的电子器件，热载流子的动力学研究是不可或缺的，这是因为强场下电子会被加速而具有高于晶格温度的温度，处于非平衡态的热载流子对器件下的工作起着主导作用。研究光生热载流子的动力学过程也是实现高性能光电器件的重要基础。

近日，北京大学物理学院量子材料中心孙栋课题组利用偏振角度分辨瞬时反射光谱对TaIrTe₄在光激发下各向异性性质的动态演化过程进行了系统的研究，得到了TaIrTe₄光生热载流子的动力学演化过程，并揭示TaIrTe₄光导率椭球在光激发下被压缩，对应各向异性的减弱。

从2009年第一个石墨烯光电探测器开始，基于半金属材料的电子器件和光电器件就备受研究者关注，得益于半金属材料中载流子的高迁移率，半金属材料成为设计高性能电子器件的良好平台，另一方面，半金属无带隙的特点使其具备实现宽波段乃至全波段探测的潜力，特别是是在室温下的中远红外波段探测方面有着良好的前景；响应时间也可以降低到皮秒量级，适用于太赫兹频率的超快光通讯和光互连场合。

2019年，孙栋课题组发现基于第二类外尔半金属TaIrTe₄的器件因其拓扑性质，在中红外波段的响应度大幅提高，其中主要利用的拓扑效应是外尔半金属的外尔点附近具有发散的贝里曲率，使得跟贝里场相关的位移电流响应在外尔点附近受到明显的增强；这一工作为克服半金属材料响应度低的缺陷，实现实际应用迈出重要的一步。

对于实现高性能的电子器件与光电器件，TaIrTe₄的载流子动力学研究是不可或缺的。通过泵浦-探测方法，可以探测材料在皮秒量级的动力学过程：以一束飞秒脉冲激光（泵浦光）激发样品，再测量另一束脉冲光（探测光）的状态，通过改变两束光间的时间延迟即可测量样品激发后的动力学演化。通过半波片可以改变激光偏振，进而测量样品偏振相关的动力学。

实验主要基于反射式的泵浦-探测技术，以2微米光泵浦，4微米光探测（实验装置见图1），通过测量反射光的相对变化得到了TaIrTe₄外尔点附近激发的光生热载流子的动力学过程。

图1 反射式泵浦-探测实验示意图

实验通过改变泵浦光的功率，得到反射相对变化的峰值线性依赖于泵浦光的功率（见图2），在此基础上，通过改变泵浦光的偏振方向，可以得到反射相对变化的峰值于泵浦光偏振角度为正弦关系，对应于TaIrTe₄光吸收的各向异性，并得到了对应的TaIrTe₄光导率长轴的方向。

图2 TaIrTe₄光吸收的各向异性

进一步，通过改变探测光的偏振，可以得到光生热载流子在不同方向引起的光导率变化。如图3，比较不同时间延迟的光导率，可以得到TaIrTe₄在光激发下各向异性性质的动态演化过程，在激发1皮秒之后的准平衡态中，TaIrTe₄光导率椭球在长轴方向减小，在短轴方向增大，引起光导率椭球的压缩，光导率椭球的压缩说明光激发引起TaIrTe₄各向异性的减弱，随后会随时间各项同性地弛豫到初始状态，这一动力学过程与二维半导体材料黑磷类似，不同之处在于光激发会使黑磷的各向异性增强。

图3 TaIrTe₄光激发下各向异性的减弱

研究得到的外尔半金属TaIrTe₄光生热载流子动力学为设计基于TaIrTe₄的光调制器，光电探测器等光电器件与强场下工作的电子器件提供了必要的动力学基础。TaIrTe₄各向异性的响应使其具备偏振分辨探测的潜力，TaIrTe₄光激发各向异性的减弱使其有同其它光激发下各向异性增强的材料（如黑磷）结合，构建各向异性可控的器件的可能。

本文第一作者为北京大学物理学院量子材料中心博士生卓笑，通讯作者为孙栋研究员。合作者包括南洋理工大学的刘政教授和中科院物理所的刘淼教授。