撰稿|由课题组供稿
近日，南方科技大学刘言军副教授与南京大学陆延青教授利用自组装荧光纳米棒薄膜与胆甾相液晶结合形成超螺旋光子晶体复合结构，实现了多维度可调谐的上转换圆偏振发光。相关成果以“Cholesteric-Superhelix-Enabled Reconfigurable Circularly Polarized Luminescence from Uniaxially Aligned Upconversion Nanorod Films”为题，发表于《Laser & Photonics Reviews》（2022，202200115）。
圆偏振发光材料在手性光电子、信息加密、信息安全、生物成像、传感以及不对称合成等领域呈现出重要的应用前景。上转换圆偏振发光材料能够将低能光子转化为高能光子，成为手性发光材料领域的研究热点。近年来，基于不同发光机理的上转换圆偏振发光相继被提出。尽管如此，目前所得到的上转换发光不对称因子仍比较低，调控方式也比较单一，因此，开发一种兼具超高的发光不对称因子和动态可调的上转换圆偏振发光结构体系对于探索其广阔应用具有重大的意义。
图1. 基于单轴取向纳米棒薄膜的复合结构示意图
镧系掺杂的上转换纳米晶具有将近红外激发光转化为可见光的光学特性，是开发上转换圆偏振发光的优质候选材料。课题组在前期单轴取向上转换纳米棒偏振发光研究（Nano Letters, 2020, 20, 4204）的基础上，进一步利用自组装纳米棒薄膜作为偏振光源以及液晶分子取向层，与胆甾相液晶形成超螺旋光子晶体复合结构，有效避免了刚性的上转换纳米颗粒在胆甾相液晶中因分散性差导致的聚集问题，如图1所示。此外，通过控制手性剂掺杂浓度，使胆甾相液晶的光子带隙与上转换纳米棒的发射带重合，调制出圆偏振发光，并在红光发射带中获得了目前上转换发光体系中最大的发光不对称因子1.92。
与以往报道的纳米晶/胆甾相液晶掺杂体系不同，课题组设计的超螺旋复合体系存在空间结构的不对称性，且上转换纳米棒薄膜的位置决定了体系光源的位置。基于纳米棒的多色发射及复合结构的特殊构型，课题组利用近红外激光正反向入射激发，实现了不同旋光特性、光强以及红绿颜色比值的上转换多色发射，如图2所示。复合结构的双向不对称的发射和非互易的偏振特性，在多重信息加密、信息存储以及光学防伪等方面具有广阔的应用前景。
图2. 复合结构中双向不对称的上转换圆偏振发光
在众多的手性光学结构中，胆甾相液晶具有独特的自组装超螺旋光子晶体结构，不仅在光子带隙内具有布拉格反射和圆二向色性等独特的光学性质，而且兼具刺激响应的特性，这为上转换圆偏振发光提供了一个灵敏且可调谐的超螺旋手性平台。课题组利用温度和电场的刺激响应下胆甾相液晶光子带隙的变化，实现了上转换荧光在线偏振和圆偏振之间可逆调谐以及动态可调的发光不对称因子。
得益于镧系上转换纳米棒的多色发射以及刺激响应型光子晶体结构的协同作用，该工作构筑了具有超高不对称因子和多通道动态可调的上转换圆偏振发光复合材料体系，且该体系具备双向非对称偏振和发射的特性，在信息加密存储、防伪和手性生物应用方面具有很大的潜力。
南方科技大学刘言军副教授和南京大学陆延青教授为该论文的共同通讯作者，南方科技大学与哈尔滨工业大学联培博士研究生何慧琳为第一作者，研究生王家伟、李珂、岑梦嘉、蔡文锋及刘建勋博士、罗丹副教授对本文亦有重要贡献。该研究由国家自然科学基金、广东省自然科学基金及深圳市科技创新计划等资助完成。
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/lpor.202200115
免责声明：本文旨在传递更多科研资讯及分享，所有其他媒、网来源均注明出处，如涉及版权问题，请作者第一时间后台联系，我们将协调进行处理，所有来稿文责自负，两江仅作分享平台。转载请注明出处，如原创内容转载需授权，请联系下方微信号。
