图1 泵浦探测技术揭示双脉冲飞秒激光加工中自陷激子诱导全息成像质量提升
1. 导读
全息技术因其在信息存储、军事侦察、医疗成像等领域的重要应用和需求而成为热点研究方向。其中，对于信息存储特别是信息加密存储来说，加工隐藏于材料内部的编码全息图具有极大的优势。然而，在不影响表面的前提下对材料内部进行稳定可控的结构加工对于传统加工方法来说十分困难。随着啁啾放大技术的出现，飞秒激光技术飞速发展。超快超强特性使其能在透明材料内部进行加工与改性，这是其他传统加工方法无法比拟的。目前利用飞秒激光在透明材料内部加工多采用飞秒激光直写和贝塞尔空间整形加工，飞秒激光直写处理需要上下移动样品平移台，这对平移台的精度要求很高，且由于直写是对材料直接烧蚀，不利于加工信息的保密性；而贝塞尔整形加工容易损坏表面，易引起表面磨损造成信息丢失。
针对上述问题，近日北京理工大学姜澜教授和孙靖雅研究员团队在Nanophotonics发表最新文章，提出了双脉冲飞秒激光在熔融石英内部利用自陷激子效应加工均匀改性细丝阵列的方法，大大提升全息图成像质量（见图1）。泵浦探测实验表明，在双脉冲加工熔融石英改性细丝过程中，350 fs为双脉冲最佳时间间隔，利用该时间延迟双脉冲激光加工出的全息图其成像质量明显优于单脉冲激光加工的全息图。为了阐明自陷激子效应的关键影响，作者采用飞秒激光泵浦探测技术观测研究了熔融石英双脉冲飞秒激光加工过程中电子动态演变，证明了电子动态调控对加工质量和器件性能提升的重大意义。
该研究成果不仅表明了自陷激子效应对材料改性和烧蚀的关键作用，同时也证明了基于电子动态调控的双脉冲飞秒激光加工新方法的可控性与优越性。
2. 研究背景
近年来，全息技术因其在信息存储、隐写技术、光学成像、医学成像等方面的重要应用和需求而受到广泛关注。编码全息图的加工一般采用表面等离子体共振光刻、电子/离子束曝光和飞秒激光加工等超表面加工方法。目前许多全息图的制作都局限于表面处理，这限制了全息图的广泛应用。对于信息存储，特别是信息加密存储，隐藏在材料内部的全息图具有很大的保密性优势，且可以完全避免因表面磨损造成的信息丢失。
全息图的制作通常需要一系列的点像素来改变光学相位或振幅，在透明材料内部，需要加工与原材料折射率不同的内部结构单元，如改性细丝以实现入射激光的相位延迟调制。由于入射激光的相位延迟对折射率的变化非常敏感，因此对烧蚀或改性结构的均匀性要求极高。目前用于加工透明材料内部编码全息图的主要手段是飞秒激光直写和贝塞尔空间整形加工：飞秒激光直写需要上下移动样品平移台，这对平移台的精度要求和聚焦要求非常高；贝塞尔整形加工容易损坏表面，不利于加工信息的保密性，并容易产生信息磨损。在熔融石英中，飞秒激光的传播与自聚焦效应和等离子体散焦效应有关，这两种效应相互平衡可以形成等离子体细丝。利用这两种效应的相互平衡可以在熔融石英内部制备改性细丝阵列，实现全息图的制作。这种方法简洁方便，不需要上下移动样品台且可以避免表面损伤，即可在内部加工隐蔽性很好的编码全息图。然而，由于飞秒激光传播前期，自聚焦效应强于等离子体离焦效应，因此在改性长丝尾部容易形成分叉，影响细丝的均匀性。因此，亟需探索一种简单便捷的加工方法使加工出的改性细丝具有很好的均匀性，从而提升编码全息图的成像质量。
3. 创新研究
针对上述挑战，研究人员基于电子动态调控新思想，提出了一套高效简洁的飞秒激光加工高均匀性改性细丝提升熔融石英内部编码全息图成像质量的新方法。基于调控材料激发时电子动态演化和分布这一思想，结合熔融石英的自陷激子效应，研究者采用时域整形飞秒激光进行加工，实现了编码全息图成像质量的显著提升，并利用泵浦探测技术进行了观测验证（见图1）。研究人员根据设计的编码全息二进制图形（图2A和B），首先利用飞秒激光单脉冲直接在熔融石英内部进行加工并成像（见图2C），发现成像质量噪音较大，在非成像区域出现许多杂散光；随后利用飞秒激光双脉冲进行加工，调控双脉冲延时分别为150 fs，350 fs和700 fs（见图2D, E和F），发现成像杂散光显著减少，且在350 fs下成像质量最优，信息显示完整且噪音小。
图2 单脉冲和不同延时双脉冲激光加工全息图成像质量对比
那么为何双脉冲飞秒激光会对全息图成像质量有如此大的提升效果？研究者利用飞秒激光泵浦探测技术进行了进一步的观测与解释。首先对350 fs双脉冲延时下的加工动态演化与仅单脉冲加工情况进行了对比（见图3），通过对激光激发材料瞬态透射率与电子密度演化过程进行分析，揭示了双脉冲情况下前序脉冲激发种子电子对材料加工的影响。
图3 单/双脉冲飞秒激光加瞬态工透射率和电子密度演化分布对比
研究者继续调节双脉冲延迟时间，分析不同脉冲延迟时间对材料内部电子密度演化的影响，并结合能级分布和分子结构分析自陷激子效应对自由电子密度以及加工效果的影响（见图4），验证了自陷激子效应调控材料电离提升全息成像质量这一新方法的可行性。
图4 不同脉冲延迟下电子密度演化分布；激子、自陷激子与缺陷的能级分布；未被激发、激发自陷激子、缺陷态下熔融石英分子结构
4. 应用与展望
研究团队提出的利用自陷激子效应调控材料电离提升全息成像质量的新方法，是一种便捷高效、功能广泛的方法，基于电子动态调控新思想，利用材料自陷激子效应调控激光电离后电子密度演化分布，实现改性细丝高均匀性加工，显著提升透明材料内部全息成像质量。利用这一方法制备机密编码全息图在信息存储、军事侦察、医疗成像等领域有广阔的应用前景。
该研究成果以“Hologram imaging quality improvement by ionization controlling based on the self-trapped excitons with double-pulse femtosecond laser”为题在线发表在Nanophotonics。
本文作者分别是Feifei Wang, Lan Jiang, Changji Pan, Zhipeng Wang, Yiling Lian, Qingsong Wang, Wenpan Tao, Jingya Sun，孙靖雅研究员为通讯作者。团队隶属于北京理工大学激光微纳制造工信部重点实验室。
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