近日，西班牙加泰罗尼亚纳米科学与纳米技术研究所S. O. Valenzuela教授团队联合德国亥姆霍兹中心G. V. Astakhov和S. Kovalev教授团队，利用拓扑超材料成功实现了太赫兹(THZ)频谱中高效产生高功率谐波。
石墨烯材料由于电子和声子热积累和热诱导（接近）完全太赫兹透明度之间的相互作用，显示出复杂的动力学，这导致谐波产生的饱和。因此谐波产生的入射功率不能太大，而这又限制了转换效率。而由于Bi2Se3中电子热能有效地从面到体消散，不会发生热量积累，因此能极大提升入射功率，从而极高效地产生二次谐波。
二次，乃至高次谐波的产生是电磁波与物质相互作用最典型的现象之一。其中产生光子的能量是入射光子能量的数倍。直到几年之前，在太赫兹范围内产生谐波的最有效方法是二维量子阱系统。最近几年，随着超材料，拓扑绝缘体等材料的陆续发现，人们发现它们具有卓越的光学性能。特别是，已经证明具有线性能量-动量色散关系的无质量狄拉克费米子电荷载流子的材料可以导致有效的太赫兹谐波产生。这已经在石墨烯，拓扑绝缘体，狄拉克半金属等材料中得到证明。
本文创新性地利用Bi2Se3这一拓扑材料，成功实现了太赫兹范围内的超高三阶极化率超过了10-8 m2/V2，这使得三阶非线性效应得到极大增强，当入射光功率为mW量级时，场转换效率达到了8%。作者通过与基准材料石墨烯比较，实验验证了Bi2Se3这一拓扑材料的优越性（见图1）。所有非线性效应的难点之一，在于入射功率很强，导致热效应显著，使得材料光学性质发生改变，转换效率降低。本文创新性地利用了拓扑材料的“库伦冷却”机制，使得表面态的热流极快地通过体态耗散出去，极大降低了入射光导致的热效率，从而极大增加了三次谐波的转换效率(见图2，图3)。作者还利用金属光栅的聚焦效应，使得入射功率能进一步降低，从而增加场转换效率。该工作为芯片集成的，高功率太赫兹元器件铺平了道路。
图一：Bi2Se3 与石墨烯中的太赫兹谐波产生。 a-b) 石墨烯 (a) 和 Bi2Se3 (b) 超材料中三次谐波产生研究的示意图。c) 石墨烯和 Bi2Se3的金属光栅增强了太赫兹三次谐波功率。d）Bi2Se3 超材料样品（蓝线）之后的透射光谱幅度（归一化），场转换效率为 8%，对应产生的谐波功率为 0.5 mW
图二：产生谐波的时域演化。a）通过电光采样测量的典型基本脉冲的时域动态（归一化）。b-c) 对于四种不同的入射峰值场强，石墨烯 (b) 和 Bi2Se3 (c) 生成的三次谐波信号的时域演化。d-e 石墨烯中的蓄热示意图（d）和 TI 中的有效表面到体耗散（e）。
图三：体-表相互作用。a) 对于两组输入参数，通过散装载流子的电子热耗散计算表面态载流子的冷却时间。插图是微观机制的示意图，其中表面态载流子通过与体载流子的库仑相互作用而损失能量，而没有表面到体的电荷转移。b-c) 3D 模拟的总太赫兹吸收 (b) 和场增强 (c) 的 RCWA 模拟结果使用散装载体的特性（蓝色、橙色、绿色线；分别对应于 10、180、360 的介电常数）和使用表面态载体特性的 2D 模拟（红线）。光栅效应要大得多对于发生显着场增强的表面态载流子。
该文章近日发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》，题为“Milliwatt terahertz harmonic generation from topological insulator metamaterials” 。J. Tielrooij为论文的第一作者及通讯作者，G. V. Astakhov和S. Kovalev为论文通讯作者。
https://www.nature.com/articles/s41377-022-01008-y
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