撰稿|本文由课题组供稿
由高场强、少周期驱动光产生气体高次谐波过程中，强电离所产生的等离子体会使得驱动光发生形变，而改变电子轨迹，进而影响相位匹配光子能量。然而，目前还没有一个解析的模型可以定量的预测在非绝热条件下所能达到的相位匹配光子能量。近日，复旦大学物理系陶镇生教授与南京理工大学应用物理系金成教授合作团队提出高强度、少周期驱动光在气体等离子体中由于形变效应而存在的第二个非绝热的临界电离率，并极大地拓展了在满足相位匹配条件下所能实现的高次谐波光子能量。相关成果以“Extension of the bright high-harmonic photon energy range via nonadiabatic critical phase matching”为题，于2022年12月23日发表在《Science Advances》上。
气体高次谐波产生是一种极端非线性光学过程。通过高能量飞秒激光脉冲激发气体，可以产生覆盖整个软X射线区域的相干光束，对科学研究和实际技术应用都很重要。例如，产生高亮度的软X射线辐射可以覆盖很多特定元素的吸收边，如“水窗”（282 eV<ℏω<533 eV），从而可以用来做很多元素分辨的超快光谱学研究。另外，宽带的谐波光可以用来产生阿秒脉冲，这对于人们探索发生在阿秒时间尺度的超快电子动力学过程有很大帮助。
从单原子角度而言，经典的三步模型告诉我们，气体原子周围的电子在激光场的作用下发生隧穿电离，随后在激光场作用下加速运动，并被重新拉回母核后会释放覆盖极紫外至软X射线的高次谐波光子(Phys.Rev.Lett.71.1994-1997,(1993))。然而，在实际应用中，为了产生高亮度的谐波辐射，还需要满足不同原子发射的谐波光具有相同的相位，即满足宏观相位匹配条件。在相位匹配条件中，导致谐波光和驱动光之间相速度不同，即色散，的来源主要有：聚焦几何相位、中性原子色散、等离子体色散以及谐波偶极矩相位。而临界电离率的概念在这里是至关重要的，因为它决定了在达到相位匹配的同时所可以使用的最高驱动激光场强度(Phys.Rev.Lett.83.2187-2190,(1999))。而只有当气体的电离率小于临界电离率时，驱动光和谐波光之间的相位失配才能够得到补偿，宏观亮度的谐波才能够被产生。
本研究中，研究团队通过模拟发现高强度、少周期驱动光在经过气体过程中，由于强电离所产生的等离子体作用而发生剧烈的脉冲形变、强度衰减等非绝热效应。而形变的脉冲会进一步改变电子轨迹，从而影响驱动光与谐波光之间的相位匹配，如图1所示。实验上，我们首先研究了非绝热效应对于谐波光谱的影响。我们揭示了谐波光谱和驱动光强度之间的关系存在三个不同的区间：第一个是光谱的相位匹配截止能量和单原子响应下的截至能量吻合，随着驱动光强度线性增强；第二个是光谱的相位匹配截止能量达到饱和，但光谱强度百分之一所对应的能量和驱动光强度仍然呈现线性增加趋势；第三个是光谱的相位匹配截止能量和强度百分之一所对应的能量都达到饱和，如图2所示。
图1 少周期脉冲驱动的非绝热气体高次谐波过程示意图
图2 非绝热效应对谐波光谱的影响
更进一步的，研究团队提出了一个理论模型，可以用于准确预测对于不同脉冲长度、激发光强度以及气体条件下所能达到的最高相位匹配光子能量，如图3。模型同时也揭示了在应用少周期中红外强激光驱动产生谐波时，非绝热相位匹配的作用会越来越重要。这些发现对于开发高亮度软X射线光源，并在光谱学和成像研究方面应用都非常重要。
图3 非绝热临界电离率模型
本工作通过系统性地对气体高次谐波产生过程在不同驱动条件下的实验和理论研究，建立了一个考虑非绝热相位匹配的临界电离率模型。该模型可以精确预测谐波光谱随驱动光强度的变化和扩展，这在少周期中红外激光驱动气体高次谐波过程中尤为重要。
本项目研究工作得到了复旦大学物理学系、应用表面物理国家重点实验室、国家重点研发计划项目、国家自然科学基金项目和上海市科技基础研究计划项目的大力支持与资助。复旦大学陶镇生教授、南京理工大学应用物理学金成教授为共同通讯作者，陶镇生课题组博士生付宗源、陈玉东为论文的共同第一作者。美国JILA研究所的Margaret Murnane和Henry Kapteyn教授、上海理工大学的范广宇博士、西班牙萨拉曼卡大学的Carlos Hernández-García和复旦大学物理系的王熠华教授也参与了此项目。
论文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add7482
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