撰稿|由课题组供稿
近日，来自以色列理工学院的研究人员报道了一种室温下能谷相干、可控的自旋偏振单原子层激光。作者受二维材料中±K'能谷自由度的启发，通过光学Rashba效应获得了空间反演对称性破缺的自旋构型光子晶体中一对高品质因子、处于相干叠加态的±K自旋-能谷模式。进一步，作者构建了二维材料集成的自旋构型光子晶体微腔，并利用±K'能谷激子与±K自旋-能谷模式间的自旋依赖相互作用来实现独特激光。相关研究成果以《Spin-Valley Rashba Monolayer Laser》为题发表在最近的Nature Materials上，并得到了该期刊Research Briefing形式的特别报道。以色列理工学院博士后容科秀为文章的第一作者，合作作者包括以色列理工学院博士后段潇洋以及上海交通大学王波教授等，以色列理工学院Erez Hasman教授为本文的通信作者。
电子与光子都具有被称为自旋的本征角动量。这一额外自由度提供了一种操控电子与光子行为的有效手段，在自旋电子学与自旋光子学中得到了广泛研究。有趣的是，自旋偏振光源通过结合材料电子跃迁与结构光学模式将这两个学科进行了有效对接，使之成为研究电子与光子之间自旋信息交换以及构建多功能光电子器件的极具竞争力平台。不过，对于具有特定对称性的系统，Noether理论揭示两种反向自旋偏振态处于简并状态而无法被分离与操作，因此打破电学或光学部分的自旋简并是制作自旋偏振光源的基础。常用方法是通过外加磁场破坏系统的时间反演对称性，例如法拉第效应和塞曼效应，但这通常需要巨大的外加磁场并对器件的微型化提出了挑战。另一种可行方法是破坏系统的空间反演对称性，并通过几何相位机制产生一个等效磁场，从而获得动量空间中分离的自旋偏振态。然而，该方法的已有报道通常依赖传播场来实现自旋分离的光学模式，它们非零的群速度以及不高的品质因子极大限制了自旋偏振光源的时间与空间相干性。并且，在室温、无外加磁场条件下，目前常见的增益材料通常不具有自旋依赖的辐射性质，这进一步限制了自旋偏振光源的可调控特性。
在此背景下，作者提出了一种新颖的自旋构型光子晶体（Photonic Spin Lattice）来实现高品质因子的自旋偏振光学模式。这种结构模仿了反铁磁材料中规则的电子自旋排布并采用人工纳米结构来呈现，如图1a所示。概括来说，作者采用的空间反演对称性破缺的自旋构型光子晶体具有以下三个重要特征。1）可控的自旋依赖倒格矢。该倒格矢由组成该结构的各向异性纳米结构的空间变化取向产生，它可以将一个自旋简并的光学能带在动量空间中劈裂成一对具有反向自旋偏振的新能带。这被称为光学Rashba效应，被该课题组首次报道并进行了大量深入研究。2）新能带的带沿为高品质因子的准连续域束缚态，即±K自旋-能谷模式。并且，这一对自旋偏振模式组成相干叠加态。3）±K自旋-能谷模式的选择性束缚机制。通过将该结构与另一个空间反演对称的自旋构型光子晶体组成紧凑的异质结微腔，±K自旋-能谷模式可以被选择性地束缚在微腔的中心区域。
另一方面，作者采用了一个直接带隙的过渡金属硫化物单层作为自旋偏振光源的增益材料。这种二维材料具有空间反演对称性破缺的原子结构以及电子自旋-轨道相互作用，因此具备一个独特的自由度 – ±K'能谷。这种信息载体在新一代谷电子学器件中拥有巨大的应用前景，近年来得到了广泛研究。具体地，利用能谷依赖的光学选择定则，±K'能谷激子可以通过右旋和左旋圆偏光进行选择性激发，从而赋予自旋偏振光源在无外加磁场条件下的有源操控能力。
最后，作者将这两者结合，构建了二维材料集成的自旋构型光子晶体微腔。其中，二维材料的±K'能谷激子与结构的±K自旋-能谷模式由于偏振匹配发生耦合，并通过强烈的光学反馈产生激光（图1b）。同时，通过激光机制自动寻找系统的最低能量态，没有初始相位关联的±K'能谷激子也会跟随±K自旋-能谷模式而处于相干叠加态，即能谷相干。这种激光机制驱动的能谷相干避免了以往报道对低温以及特殊泵浦偏振态的要求，为实现二维材料的先进量子应用（如量子比特）提供了新思路。进一步，通过改变泵浦光的偏振态（线偏振或圆偏振）来实现或破坏激光的最低能量态，还可以控制单原子层激光的强度与空间相干性（图1c, d）。
图1. 基于自旋构型光子晶体的自旋偏振单原子层激光。（a）激光器结构示意图。异质结微腔由一个反演对称性破缺（区域II）和一个反演对称（区域I）的自旋构型光子晶体组成，增益材料为一个大面积的WS2单原子层（区域III）。（b）自旋偏振激光在动量空间（左）和频谱空间（右）的测量结果。红色和蓝色表示两种反向自旋偏振态。（c）线偏振泵浦光下的激光最低能量态。线偏振泵浦光的等量左旋和右旋分量同时激发二维材料的±K'能谷激子，并与处于相干叠加态的±K自旋-能谷模式耦合而达到系统最低能量态，导致衍射极限下的激光输出（插图）。（d）圆偏振泵浦光下的激光非最低能量态。左旋圆偏振泵浦光选择激发二维材料的−K'能谷激子，并通过抑制+K'能谷激子与+K自旋-能谷模式的耦合而破坏系统的最低能量态，导致强度和空间相干性均下降的激光输出（插图）。
在该课题组上一个工作中[1]，研究人员提出了全介质的几何相位缺陷态光子晶体来解决单个能谷激子有效获取相干几何相位的难题，并报道了室温下能谷自由度分离的光学Rashba效应。不过，该工作的一个遗留问题是如何实现大量能谷激子的相干叠加。这个问题推动着该课题组研究人员开展了进一步的工作，并最终采用全新的物理机制实现了当前Rashba效应的单原子层激光[2]。该文揭示的光学自旋-能谷Rashba效应提供了一种普适的方案来实现表面发射的自旋偏振光源，可以广泛应用于不同有源材料，如钙钛矿、量子点以及量子阱等。此外，该文报道的激光机制导致的能谷相干朝二维材料的先进量子应用（如能谷纠缠）迈出了重要一步。
[1] Rong, K. et al. Photonic Rashba effect from quantum emitters mediated by a Berry-phase defective photonic crystal. Nature Nanotechnology 15, 927–933 (2020).
[2] Rong, K. et al. Spin-valley Rashba monolayer laser. Nature Materials (2023). https://doi.org/10.1038/s41563-023-01603-3.
作者简介
容科秀博士，博士毕业于北京大学物理学院，至今为以色列理工学院博士后；段潇洋博士，博士毕业于德国海德堡大学，至今为以色列理工学院博士后；王波教授，北京大学物理学院博士，以色列理工学院博士后，现为上海交通大学物理与天文学院教授。合作单位包括以色列理工学院Elad Koren课题组以及特拉维夫大学Ariel Ismach课题组。
通讯作者是以色列理工学院Erez Hasman 教授：OpticaFellow，自旋光学和超构表面的开拓者之一。近年来研究成果主要发表于Science, Nature Materials, Nature Nanotechnology, Nature Photonics, Physical Review Letters等杂志。研究主页：https://hasman.technion.ac.il/。欢迎具有物理研究背景，有志做出突破性研究成果的博士、博士后加入我们！
