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两江科技评论

2024-03-19

导读：利用自组装单层(SAM)空穴传输层提高了倒钙钛矿太阳能电池(PSCs)的功率转换效率。

利用自组装单层(SAM)空穴传输层提高了倒钙钛矿太阳能电池(PSCs)的功率转换效率。PSCs的长期稳定性要求在运行过程中保持SAM在钙钛矿层下的致密性。

2024年3月14日，上海交通大学韩礼元及韩奇峰共同通讯在Science 在线发表题为“Reinforcing self-assembly of hole transport molecules for stable inverted perovskite solar cells”的研究论文，该研究揭示了稳定性倒钙钛矿太阳能电池中空穴输运分子的增强自组装。研究发现，钙钛矿前驱体中的强极性溶剂如果通过氢键而不是共价键的羟基锚定在底物上，则会将SAM解吸。

使用原子层沉积技术制备了具有完全共价羟基覆盖表面的氧化铟锡衬底，用于SAM的锚定，以及具有三甲氧基硅烷基团的SAM，其在衬底上表现出强烈的三叉锚定。所制得的PSCs孔径面积分别为0.08和1.01平方厘米，PCEs分别为24.8%(经认证为24.6%)和23.2%。经过1000小时湿热测试和在85°C下最大功率点跟踪1200小时的标准照明下运行后，器件分别保留了98.9%和98.2%的初始PCE。

提高反向钙钛矿太阳能电池(PSCs)功率转换效率(PCEs)的一种方法是使用自组装单层(SAMs)，如[2-(9h -卡巴唑-9-基)乙基]膦酸(2PACz)及其衍生物作为空穴传输材料(HTMs)。与常用的HTMs(如聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)、氧化镍(NiO_x)、聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT: PSS)}包括以下内容:(I)薄HTM层降低了传输层的电阻，从而降低了PSCs的串联电阻;(II)有序分子通过产生界面偶极矩诱导空穴萃取;(III)分子减少了与钙钛矿吸收层的界面重组。在高效的倒置单结PSCs、所有钙钛矿串联太阳能电池和钙钛矿硅串联太阳能电池中，已经报道了使用SAMs作为HTMs。

然而，高效PSCs的商业化也应满足长期运行稳定性的要求。尽管有研究表明，SAMs本身具有良好的照明和热稳定性，但与使用其他光热稳定的HTMs的PSCs相比，基于SAMs的PSCs并没有表现出一致的稳定性。用于PSCs的SAMs需要锚定在透明导电金属氧化物(TCO)上吸收的表面羟基(OH)基团上以实现自组装。因此，羟基在底物上的稳定吸附对自组装的稳定性至关重要。TCO表面的OH基团既可以通过化学吸附形成强键，也可以通过物理吸收形成弱键，但后者在溶剂存在下是不稳定的。

ITO表面锚定SAM的稳定性研究（图源自Science ）

有研究证明了基于SAM的PSCs的PCE损失可能是由于部分SAM锚定被钙钛矿前驱体中的强极性溶剂解吸的不稳定氢键OH基团。虽然重新沉积的无锚定SAM可以在钙钛矿界面底部形成致密层，可以阻挡新PSC中的电子，但其在PSC操作过程中的扩散导致泄漏电流逐渐增加。

为了解决这个问题，作者开发了一种ALD ITO底物，确保所有锚定位点都通过稳定的共价键与底物连接。为了进一步加强锚定，还创建了具有三甲氧基硅烷基团的SAM，与底物具有三叉戟结合。这些稳定性的改善表明，ALD ITO底物显著提高了具有SAM HTMs的PSCs的湿热稳定性和操作稳定性，因为SAM与底物表面的共价羟基稳定地固定在一起。此外，与底物具有较高结合能的SAM HTMs也促进了稳定性的增强。

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj9602

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