撰稿|课题组供稿
近日，湘潭大学郝国林教授课题组开发了一种基于应变工程的两阶段化学气相沉积策略，成功实现了大面积（4×6 cm2）双层MoS2纳米结构的可控制备。系统表征表明在第一层MoS2生长过程中引入了压缩应变，从而有效诱导第二层MoS2的合成。基于密度泛函理论的第一性原理计算结果进一步揭示了应变诱导的双层MoS2可控生长机制。同时基于AA和AB堆叠双层MoS2所构建的场效应晶体管表现出优异的电学特性。
相关成果以“Controlled epitaxial growth of strain-induced large-area bilayer MoS2 by chemical vapor deposition based on two-stage strategy”为题发表在《Materials Today Physics》期刊。湘潭大学郝国林教授、薛雄雄副教授与南方科技大学张园助理教授为论文共同通讯作者，湘潭大学硕士研究生王凯祎为第一作者，硕士研究生许若言和本科生高枫林为共同一作。该工作得到了国家自然科学基金、湖南省重点研发计划等项目的资助。
二维过渡金属硫属化合物(TMDCs)具有原子级薄厚度和独特物性使其在电子学、光电子学、自旋电子学和谷电子学等领域受到广泛关注。MoS2二维半导体因其超薄沟道、高迁移率和易于集成等特点被认为是未来高性能器件领域具有巨大应用潜力的候选材料。相比于单层MoS2，双层MoS2依赖于其范德华堆叠顺序的变化，呈现出AA堆叠（3R相）与AB堆叠（2H相）两种半导体相，蕴含着更加丰富的物性和应用前景。研究表明，双层MoS2晶体具有更大的态密度、更高的载流子迁移率以及更强的光与物质相互作用，在超低功耗器件、光电集成等领域展现出巨大的优势，然而大面积、高产率以及均匀双层MoS2单晶纳米结构的可控生长仍然面临巨大挑战。
应变被证明是二维材料物性调控的有效手段，有利于促进新型功能器件的发展。最近的研究表明，由于二维半导体与生长基底之间的热膨胀系数不匹配可以有效地引入应变，从而使材料在生长过程中受到一定程度的应变。然而大多数研究集中于基底应变对单层二维材料生长的影响，而基于应变工程下的双层以及多层二维材料可控生长的相关探索则相对有限。
研究团队基于两阶段化学气相沉积策略，在钠钙玻璃表面成功实现了大面积（4×6 cm2）双层MoS2的可控生长，第一阶段和第二阶段生长原理示意图以及相对应的两阶段样品光学显微镜图像（如图1所示）。通过对500个MoS2纳米片进行层数统计，结果表明双层MoS2纳米片的最高产率可达99.2%。
图1 双层MoS2的两阶段化学气相沉积生长策略
为了进一步探索双层MoS2纳米结构的形貌与光学性质，研究团队对AA和AB堆叠双层MoS2进行了AFM、Raman以及PL等系统表征，并对双层MoS2两种不同堆叠结构的光学特性进行了系统分析研究（如图2所示）。
图2 双层MoS2形貌表征以及光学性质
钠钙玻璃基底与单层MoS2的热膨胀系数不匹配，将导致单层MoS2在冷却过程中产生一定程度的应变。研究团队通过对转移前后的单层MoS2区域进行了Raman和PL光谱的表征，其峰位的偏移方向表明在冷却过程中引入了~1.68%的压缩应变。而单层MoS2中引入的应变可在第二阶段有效地诱导双层MoS2纳米结构的生长。为了进一步探索应变与双层MoS2生长之间的相关性，利用基于密度泛函理论的第一性原理计算系统探讨了第一层应变对AA和AB堆叠双层MoS2生长的调控作用。计算结果表明随着第一层MoS2压缩应变的增加，双层MoS2的结合能呈线性下降趋势，这表明压缩应变有利于双层MoS2纳米结构的可控生长。此外不同降温速率可在制备过程中引入不同大小的应变。结果发现相较于自然降温下双层AA与AB堆叠占比（接近1：1），而快速降温条件下合成的AA堆叠双层MoS2纳米片的占比可达92.6%。（如图3所示）
该工作报道了一种两阶段化学气相沉积逐层外延生长策略，实现了大面积、高产率、均匀双层MoS2纳米片的可控制备。系统的实验和理论计算结果表明在单层MoS2中引入应变有利于双层MoS2纳米结构的可控生长。这项研究发展出一种新颖的双层MoS2纳米结构的可控制备策略，为实现TMDCs不同堆叠方式的精准合成及其器件应用提供了一定的实验和理论支撑。
论文信息：
Kaiyi Wang, Ruoyan Xu, Fenglin Gao, Shiyao Xu, Shijie Hao, Chen Fan, Yuan Zhang*, Yuehua Wei, Xiongxiong Xue*, Guolin Hao*, Controlled epitaxial growth of strain-induced large-area bilayer MoS2 by chemical vapor deposition based on two-stage strategy, Materials Today Physics, (2024), 46, 101501
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2024.101501
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