Advanced Functional Materials | 拓扑异质结构中栅压可调的自旋-电荷转换

近日，南京大学王学锋教授、张荣院士团队与多个课题组合作，利用脉冲激光沉积技术在磁性绝缘体钇铁石榴石（YIG）衬底上外延了高质量拓扑绝缘体 (Bi_0.1Sb_0.9)₂Te₃薄膜。在该结构中通过自旋泵浦-铁磁共振技术实现了自旋流到电荷流的高效转换，室温下转换效率（自旋霍尔角θ_SH）达到~0.76，在栅压调控下进一步提高到~0.9，为自旋泵浦实验中文献公开报道的最大值。(Bi_0.1Sb_0.9)₂Te₃的费米能级受栅压调控，由体价带进入带隙，此时自旋-动量锁定的拓扑表面态在自旋流转换过程中占主导，从而实现增强的自旋霍尔角。该结果为拓扑绝缘体中自旋流到电荷流的转换提供了新方法，同时为其在低功耗自旋电子器件中的应用开辟了新的途径。相关研究成果以“Gate-Tunable Spin-to-Charge Conversion in Topological Insulator-Magnetic Insulator Heterostructures at Room Temperature”为题，作为卷首插画（Frontispiece）的形式发表于国际知名期刊《Advanced Functional Materials》。

图1. 封面效果图，被遴选为AFM卷首插画（Frontispiece）。

自旋轨道力矩（SOT）是一种通过强自旋轨道耦合材料中的自旋积累施加在相邻铁磁层磁矩上的力矩，能够有效操控铁磁层的磁化方向，是开发新型信息存储和逻辑器件的重要机制。高效的自旋-电荷转换（通常用自旋霍尔角θ_SH表征）对SOT器件的实际应用至关重要，目前已有多种材料体系被广泛研究，包括重金属、二维材料、拓扑半金属以及反铁磁等，用于提高θ_SH。近年来，拓扑绝缘体由于其拓扑表面态的自旋-动量锁定特征而备受关注，多种测试手段（例如自旋泵浦-铁磁共振、自旋转移力矩-铁磁共振以及二次谐波等）都证明了其在SOT应用中的巨大潜力。然而，室温下拓扑绝缘体的体态由于缺陷存在而变得相当导电，从而使得整体的θ_SH较低。因此，人们迫切需要调控体态和表面态以增强θ_SH。

电场调控可以有效调节拓扑绝缘体中费米能级的位置，是操控电子器件性能的直接重要手段。已有研究表明拓扑绝缘体中的θ_SH随费米能级位置的变化而显著改变，这通常通过改变拓扑绝缘体的厚度和化学成分达到。与之相比，电场调控更加便捷并且能排除不同样品间的差异。在自旋泵浦实验中，当电场调控费米能级在带隙中移动时观察到了近乎恒定的θ_SH（温度为50 K），同时也有工作报道通过研究10 K下自旋角动量的耗散证明了电场调控费米能级对自旋泵浦过程的重要影响。然而，在更高温度下实现拓扑绝缘体电场可调的θ_SH仍是一大挑战。

针对这一问题，王学锋教授课题组致力于利用脉冲激光沉积方法探索大面积拓扑绝缘体(Bi_0.1Sb_0.9)₂Te₃（BST）薄膜的制备，该材料由沿c轴方向重复的五层原子结构（Te-M-Te-M-Te，M为Bi或Sb）组成，相较于此前主流的制备手段分子束外延，脉冲激光沉积技术的沉积速率更快。课题组利用脉冲激光沉积在尺寸5 × 5 mm²的磁性绝缘体YIG表面制备了高质量的BST薄膜（图2）。利用高分辨率扫描透射电子显微镜对BST（15nm）/YIG异质结断面进行观测，表明BST薄膜具有原子级有序的层状结构，同时界面处观察到约3 nm厚的非晶YIG层，这主要是衬底抛光过程中引入的；还观察到了一个明晰且无元素扩散的良好界面，这是实现高效自旋流传输的前提。X射线衍射分析进一步确认了BST薄膜沿c轴择优生长的良好结晶性（图2d）。

图2. BST/YIG异质结的显微表征。

随后，课题组对不同样品进行自旋泵浦-铁磁共振实验，以探究BST/YIG异质结在室温下的自旋流到电荷流的转换（图3）。图3a展示了自旋泵浦测量的示意图，样品贴附于共面波导，共面波导信号线上的射频电流产生一个GHz微波场，诱导YIG层中磁矩的进动。在共振条件下，自旋流在YIG中生成并注入至BST层。BST的强自旋轨道耦合随后将自旋流转换为电荷流，从而产生显著的自旋泵浦电压信号。在测量过程中，沿x轴施加外部磁场，并在y轴方向上测量BST层中的直流电压。在微波功率15 mW、频率4­­­­­­­-9 GHz的条件下，在共振场附近观察到明显的峰值信号（图3b）。通过洛伦兹拟合，提取了自旋泵浦的信号，并通过正负磁场下信号相减取平均排除了热效应产生的塞贝克信号（图3c）。之后，经过分析共振场、共振频率、半波宽等关键参数，以及自旋泵浦信号对BST薄膜厚度的依赖关系，计算得到的θ_SH为~0.76，对应的自旋扩散长度λ_SD为6.25 nm（图3d-f）。自旋泵浦信号在BST薄膜厚度较薄时随厚度的增加而增加，随后逐渐趋于饱和，这与传统重金属中基于逆自旋霍尔效应的自旋扩散模型十分吻合，表明拓扑绝缘体中导电的体态主导了自旋流到电荷流的转换。

图3. BST/YIG异质结中自旋泵浦-铁磁共振的测量结果。

为了调控体态和表面态以实现更高的θ_SH，课题组利用原子层沉积技术在BST/YIG异质结构上进一步生长了15 nm厚的Al₂O₃作为栅介质层进行电场调控（图4a）。在-2到3 V的栅压范围内，磁场依赖的电压信号随栅压显著改变（图4b, c）。提取出的自旋泵浦信号的幅值随栅压的变化呈明显趋势：即施加负栅压时，信号随栅压的增大而减小；施加正栅压时，信号在1 V达到最大随后随着栅压的进一步增大而降低（图4d）。这充分表明栅压实现了室温下对拓扑绝缘体中自旋流到电荷流转换效率的有效调控。

图4. BST/YIG异质结中栅压可调的自旋泵浦信号。

为了揭示电场调控BST/YIG异质结构中自旋流到电荷流转换效率的机制，课题组计算了BST薄膜中栅电压依赖的载流子浓度以及θ_SH（图5a,b）。其中载流子浓度通过测量不同栅压下的Hall曲线得到，其变化反映了BST中费米能级随栅压的变化。未施加栅压时，费米能级位于体价带中，体态中的逆自旋霍尔效应主导自旋流转换。同时由于拓扑表面态的存在，界面处的逆Edelstein效应也参与了转换，整体表现出大的θ_SH。当施加负栅压时，费米能级下移进入价带中，载流子浓度增加并且体态继续主导自旋流转换，θ_SH由于增强的散射几率而降低；而当施加正栅压时，费米能级上移使载流子浓度降低，在1 V时进入带隙，此时表面态中的逆Edelstein效应占主导，对应的θ_SH达到最大值~0.9；随着栅压的进一步增加，费米能级接近狄拉克点，θ_SH随着态密度的降低而降低。最后，总结了室温下不同异质结体系中自旋泵浦实验所得到的θ_SH大小，结果表明在BST/YIG异质结中实现了电场可调、文献公开报道最大的θ_SH，凸显了拓扑表面态的关键作用（图5c）。

图5. 室温下BST/YIG异质结中增强的θ_SH。

                 供稿：课题组

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