文章来源：iNature
钙钛矿太阳能电池(PSCs)代表了发展最快的光伏(PV)技术，已达到26.7%的认证功率转换效率(PCE)。为了超越单结太阳能电池的Shockley-Queisser极限，人们开发了串联架构，将宽带隙(WBG)钙钛矿顶部电池与窄带隙(NBG)底部电池相结合。在串联电池中，WBG钙钛矿有助于提高开路电压(VOC)。此外，WBG钙钛矿的带隙可调性对于发光二极管(LEDs)的发展和室内或半透明建筑集成PVs。
迄今为止，WBG钙钛矿一直由X位的混合卤化物和A位的甲脒鎓(FA)、甲铵(MA)和铯(Cs)的组合组成，以实现所需的带隙、相稳定性和低缺陷密度。尽管成分工程有所进步，WBG PSC的PCE仍远低于其理论极限，主要是因为非辐射复合造成VOC不足。最近的研究表明，制造薄膜中已经存在的不均匀卤化物分布可能是光电性能有限的原因。这种不均匀性也损害了长期稳定性，因为不均匀的能量景观通过由富含碘化物的低带隙畴捕获的光生空穴加速了卤化物的分离。
三卤化物WBG PSCs的功率转换性能（图源自Science ）
均匀化膜成分仍然是抑制WBG PSC中体复合的有前途的策略。在适用于单结应用的1.5-eV PSC中，引入铷(Rb)添加剂是一种有效的方法，可以使钙钛矿生长均匀，消除有害杂质，并稳定光活性α相。然而，固态核磁共振(NMR)研究表明，Rb离子并未进入钙钛矿晶格，而是与碘化铅(PbI2)形成二次非钙钛矿相。
在这里，研究人员报道了应变诱导的Rb离子进入三卤化物WBG钙钛矿的晶格，与正常带隙钙钛矿中形成的结构形成鲜明对比。X射线衍射(XRD)技术、固态NMR和计算研究表明，Rb和Cl阴离子在一起使用时，通过施加晶格收缩来补偿彼此的离子半径，从而更好地容纳A-位和X-位的小离子。这种稳定化机制导致Rb和Cs的均匀分布，并诱导卤化物均匀化，从而在膜内产生平坦的电子结构。掺铷的WBG钙钛矿膜显示出超过14%的光致发光量子产率(PLQYs)，对应于接近辐射理论极限的1.34 V的内部VOC。
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