紫外光子学在光谱分析、精密制造、生物成像、光通信等领域具有不可替代的重要作用。然而，开发高效、紧凑的紫外光源，特别是基于非线性频率转换的紫外谐波光源，一直面临巨大挑战。传统的非线性晶体受限于相位匹配条件，难以在微纳尺度实现高效转换；而基于高折射率半导体的超表面则因其在紫外波段的高光学吸收而效率受限。
近日，山东大学陈峰教授团队通过创新的精密加工技术，成功实现了基于LiTaO3单晶薄膜（LTOI）的高质量光学超表面，并利用独特的导模共振（GMR）设计策略，显著增强了光场局域和非线性相互作用，最终实现了高转换效率的紫外二次谐波产生（SHG）。研究成果以“Lithium tantalate resonant metasurfaces for highly efficient ultraviolet harmonic generation”为题发表于Applied Physics Reviews 12, 031404 (2025)，并被编辑遴选为优选论文（Featured Article），山东大学博士研究生高思滢、王焯群、山东大学鲁宁研究员为该工作的共同第一作者，英国Nottingham Trent University徐雷副教授、山东大学贾曰辰教授和陈峰教授为该工作的共同通讯作者，其他主要合作者还包括山东师范大学韩张华教授等。
紫外波段的高效非线性光学转换是集成光子学领域的长期挑战。传统半导体材料虽具有高非线性系数，但其窄带隙导致紫外波段吸收损耗严重；而宽禁带介电晶体（如LiTaO3、LiNbO3等）虽可缓解吸收问题，却受限于低折射率（n<3）引发的光场泄漏和纳米加工困难——刻蚀侧壁角度过大、结构缺陷散射等问题严重制约器件性能。本研究通过创新性设计谐振超表面结构，结合优化加工工艺，首次实现了LiTaO3超表面在紫外波段的高效SHG，为紧凑型紫外光源的开发开辟新途径。
1. 纳米加工工艺突破
团队开发了Cr掩模辅助的聚焦离子束（FIB）分步刻蚀技术，攻克LiTaO3高硬度、低导电性的加工难题（如图一所示）。通过引入铬掩模抑制离子束横向散射，并将长时程刻蚀分解为多周期短时程（每周期≤10分钟），实时校正热漂移与重力位移，成功制备出周期540 nm、尺寸350 nm、高度160 nm、侧壁角仅10°的截顶方锥阵列超表面。该工艺使结构粗糙度控制在6 nm以内，良率达90%，为高Q值谐振模式奠定基础。
图一、LiTaO3超表面的制备流程、结构设计示意图及SEM和AFM照片。
2. 高Q值谐振模式设计
创新提出“部分刻蚀”的超表面阵列结构，利用剩余LTOI薄膜层构建类波导环境（如图一所示）。通过调节锥体高度精确调控Γ点的GMR，实验测得786nm处Q值达640（仿真值4900）。理论分析揭示其电磁场增强机制：在x切向LTOI薄膜中，偏振方向沿z轴的泵浦光激发环形偶极子与磁四极子的协同共振，实现亚波长尺度下的强光场局域，且Q值对加工误差表现出优异的鲁棒性（如图二所示）。
图二、LiTaO3超表面的设计。
3. 紫外谐波高效生成
图三、LiTaO3超表面的非线性光学表征。
在786nm飞秒激光泵浦下，超表面在393 nm紫外波段实现峰值二次谐波输出（如图三所示）。实验测得绝对转换效率达0.042%，归一化效率为1.56×10⁻⁶ W⁻¹，较未结构化LTOI薄膜增强153倍，创下介质超表面紫外谐波转换效率新纪录（如图四所示）。此外，温度调谐与偏振依赖实验进一步验证了d₃₃张量的主导作用。
本研究首次实现了基于LiTaO3谐振超表面的高效紫外二次谐波生成，通过“加工-设计-性能”三重创新，突破紫外非线性转换的效率瓶颈。所开发的Cr掩模分步FIB工艺可拓展至其他难加工光学材料，为高复杂度介电超表面提供通用解决方案。未来工作将结合LiTaO3优异电光特性，探索谐振波长的动态调控，并发展多片段拼接技术扩大超表面面积，进一步提升光场约束能力。该成果有望推动紧凑型紫外光源在生物传感、光通信、量子光学等领域的应用，加速紫外纳米光子学的产业化进程。该研究获得了国家自然科学基金项目、山东省自然科学基金项目、山东省泰山学者攀登计划、山东大学齐鲁青年学者计划等科研项目的资助以及济南晶正电子科技有限公司（NANOLN）的支持。
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