在热电材料与热管理技术中，如何有效调控低频声子的传输行为一直是研究的热点。近日，来自哈尔滨工业大学、广东工业大学的研究团队，通过非平衡格林函数方法，揭示了在SiGe合金纳米线中引入长程空间关联的Ge原子分布，可显著抑制低频声子的热输运，诱导其发生安德森局域化，从而将热导率降低高达60%。该研究为低维材料中的热输运调控提供了新思路，相关成果发表于《ACS Nano》。
随着纳米技术的发展，低维材料在热电能量转换和热管理领域展现出巨大潜力。SiGe（硅锗）纳米线因其低热导率和高载流子浓度，成为理想的热电材料候选者。然而，传统无序合金中，低频声子由于波长较长，难以被常规的点缺陷散射，往往保持弹道输运，这部分声子具有非常长的平均自由程，对热导率的贡献往往较大。实现对这部分低频声子热输运的高效调控是获得具有超低热导率SiGe的有效手段。如何通过调控原子排列方式，实现对低频声子的有效散射，是当前热输运调控的前沿课题。
研究团队通过引入具有幂律衰减形式的空间关联函数，构建了具有长程关联的SiGe纳米线模型。结果表明，当关联系数α从0.5降至0.1时，关联强度增加，低频声子的透射系数显著下降，最高降幅达78%，打破了传统随机均匀分布点缺陷系统中Rayleigh散射的限制。
图1. (a) NEGF方法示意图；(b–c) 不同关联强度下Si0.9Ge0.1纳米线的声子透射谱；(d–e) 声子透射系数随长度的指数拟合。
在非关联系统中，低于0.6 THz的声子保持弹道输运；而引入空间关联性后，这些声子转变为扩散输运，甚至在0.6–1.2 THz极低频率范围内观察到安德森局域化现象。
图2. 不同空间关联强度下Si0.9Ge0.1纳米线在2 THz以下的声子透射谱。
图3. (a) 累积热导率随频率变化；(b) 不同关联强度下热导率随长度变化；(c–d) 空间关联对声子热输运的抑制效果。
通过拟合透射谱，研究团队提取了声子的平均自由程和局域化长度。结果显示，长程关联性显著降低了低频声子的平均自由程，而局域化长度也随之缩短，进一步证实了声子局域化的增强。
图4. (a) 归一化热导率随频率与长度的变化；(b)不同Ge浓度下热导率及其降幅。
本研究系统揭示了长程空间关联性在SiGe纳米线中对低频声子热输运的调控机制，不仅打破了Rayleigh散射定律，更实现了低频声子的安德森局域化以及体系的热导率降低，为SiGe等热电材料的设计提供了新范式。此外，本研究也为低维纳米材料中的声子工程与热输运调控提供了理论依据与设计指南，有望在热电转换、纳米热管理等领域发挥重要作用。
作者信息：
张薇（哈尔滨工业大学/东京大学）、熊世云（广东工业大学，通讯作者）、郭洋裕（哈尔滨工业大学）、易红亮（哈尔滨工业大学，通讯作者）、Masahiro Nomura（东京大学）、Sebastian Volz（东京大学）
论文信息：
ACS Nano,
DOI: https://doi.org/10.1021/acsnano.5c10006
撰稿|课题组
