纯二维自旋阀器件的神奇物理特性！- 大数跨境

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纯二维自旋阀器件的神奇物理特性！

高通量材料计算

2022-09-28

导读：从能带出发，揭示负磁阻的本质原因！

引子

2007年，诺贝尔物理学奖郑重的授予给了费尔（Albert Fert）和格林贝格尔（Peter Grunberg），用以表彰他们于1988年及1989年发现的巨磁阻效应。事实上，巨磁阻效应自发现以来，迅速受到了广泛关注，并立刻被投入到工业生产中，在10年间带来了一场“信息存储革命”，将硬盘容量数百倍乃至数千倍的提升。这一效应的发现也彻底改变了信息技术行业的面貌。

然而，随着时间的推移，各种新兴半导体技术层出不穷，信息存储领域的发展逐渐遇到了瓶颈，如何改良现有存储设备将是一个重大且困难的课题。石墨烯的发现引发了信息功能材料界的地震，这标志着二维材料将开始走进人们的视野。

将二维材料应用至信息存储领域将是一个很有意义的研究，利用二维材料体积小的特点，可以将信息存储器的存储密度大幅提高，以适应当下信息时代的高速发展。北京量子信息科学研究院联合清华大学在《npj 2D materials and applications》上发表的名为《Spin filtering effect in all-van der Waals heterostructures with WSe2 barriers》文章，构建了Fe3GeTe2(FGT)/WSe2/FGT纯二维隧道结表现出了奇异的磁阻效应，揭示了磁阻随WSe2厚度变化的秘密。

研究内容

从二维材料发现以来，经过数十年的研究，人们已经在实验室中成功制备了如MoS2、WSe2、In2Se3、CrI3、GeSe、CuInP2S6等一系列二维材料，材料的制备合成工艺也日渐成熟，这使得开发各种二维器件成为可能。北京量子信息科学研究院的Yuanhui Zheng等人，利用二维WSe2为介电材料，以FeGeTe(FGT)为电极构建了如图1(c)中所示的磁性隧道结结构。该结构中WSe2的厚度为12 nm，由多层二维结构通过范德华力接触构成。FGT在低温下表现出铁磁性金属，易磁轴为c轴，即面外方向，其晶体结构如图1(a)所示，居里温度为220 K。WSe2的晶体结构如图1(b)所示，其价带顶由W的5d电子和Se的4p电子轨道构成，表现出明显的半导体特性。

图1 FGT和WSe2的晶体结构及器件结构示意图

作者首先测定了器件10 K环境下的I-V特性曲线，如图2(a)所示，其表现为对称的非线性结构，这是明显的隧道结特征。为研究结构的磁阻效应，作者测定了在面外磁场作用、10uA电流的作用下电阻随外加磁场强度的磁阻变化曲线(V-H回线)。如图2(b)所示，当磁感应强度达到0.19 T后，磁阻迅速减小，当磁感应强度继续增大到0.33 T后，磁阻再次增大，回到原先水平。这一现象同时在-0.19 T到-0.33 T的磁感应强度范围内出现，其磁阻变化量达到了-4.3%。这一结果表明，磁矩反平行排列时的电阻小于磁矩平行状态时的电阻。其磁阻变化率是之前报道过的WSe2基自旋阀的4倍左右。

图2 FGT/WSe2/FGT磁阻率随外界条件的变化

作者进一步研究了电流大小对磁阻率的影响，如图2(c)所示，随着电流大小的升高，磁阻率开始下降。在温度为10K的环境下时，当电流大小从10nA升高到1uA后，其磁阻率从-4.3 %下降到了-0.3 %，且其几乎随电流变化呈线性变换。作者认为，导致这一现象的原因和体系中的高能态电子有关，他们通常被束缚在界面或缺陷处，随着电流的增大，这些电子也可以贡献电流。同时，作者也研究了温度对磁阻率的影响规律，随着温度从10K升高到200K后，磁阻率从-4.3%下降到了-0.8%。这可以归因于FGT的磁化强度随温度升高而下降导致。

为探究二维材料中由于厚度引起的自旋阀磁阻率的问题，作者还制备了9.6nm、6.9 nm等多种厚度不同的FGT/WSe2/FGT薄膜。如图3(a)为6.9nm厚度的FGT/WSe2/FGT薄膜伏安特性曲线，它表现出明显的金属性。其磁阻率显示在图3(b)中，不同于12 nm结构，6.9nm结构表现出正的磁阻率，即FGT磁矩平行排列时，结构的电阻率小于FGT磁矩反平行排列时的状态。作者研究了磁阻率随电流变化的变化规律，如图3(c)所示，在10K的温度环境下，当电流从10nA增加到50uA后，磁阻率明显下降，从25%下降到3.3%，如图3(d)所示，磁阻率同样也会随着温度的降低而显著下降。

图3 6.9 nmWSe2自旋阀物性分析

作者为确认薄膜厚度对磁阻率的影响，测试了一系列厚度不同的薄膜器件结构，如图4(a)所示，整体而言，当薄膜尺寸小于9.6 nm后，器件表现出正的磁阻效应，而当薄膜尺寸大于9.6nm时，器件则具有负的磁阻效应。事实上，对于自旋阀结构，异质结间的层间作用影响是十分强烈的，为此作者借助第一性原理计算的手段，研究了FGT与WSe2间的层间作用关系。如图4(b)所示，图中给出了FGT/WSe2/FGT的层电子态密度图像，其费米能级位于导带底附近，这表明，该器件是n型掺杂半导体。与此同时，靠近FGT的WSe2层的态密度表现出了十分强的杂化效应，而在第二层到第四层，WSe2受到的杂化效应减小，5层之后的WSe2几乎不受FGT的影响。这解释了为什么在更厚的状态下，器件表现为肖特基接触的半导体性质，而在较薄的环境下，界面杂化起主导性质，表现为金属性。

图4 厚度对FGT/WSe2/FGT器件的影响规律及FGT/WSe2/FGT异质结层间电子态密度图。

为解释不同厚度导致了不同的磁阻率现象，作者通过第一性原理细致的研究了FGT/WSe2/FGT的能带结构。首先研究了不同厚度的WSe2薄膜的能带结构，其具有清晰的带隙，如图5(a)-(c)所示，有趣的是，随着厚度的增加，WSe2薄膜从直接带隙半导体变为了间接带隙半导体。在计算中，自旋轨道耦合效应已被考虑在内。在单层WSe2结构中，导带底位于K点，载流子将沿着K点传输，这种模式为1态，带隙为1.45eV。当增加WSe2厚度时，如图5(b)所示，出现了位于Q点的导带底和位于Gamma点的价带顶，载流子可以沿着Q-K路径传播。然而，当更进一步增加厚度时，如图5(c)所示，导带顶从K点转移至Q点，载流子仅能在Q点传输，其具有三种对称态：1、2`和5。

在FGT/WSe2/FGT自旋阀中，存在多种载流子输运通道。图5(d)给出了块体FGT的能带结构，黑色和红色的线分别代表自旋上和自旋下电子能带。考虑到WSe2的导带顶位于Q点，我们认为，在FGT中，费米能级Q点附近的能带为有效的载流子输运通道。如图5(e)-(f)，在费米能级附近存在3条自旋上通道，及2条自旋下通道。在自旋上的两条能带中一条为5态，写作C1，另一条为1态，写作C2，在自旋下通道中也存在两条，分别写作C3和C4，它们都具有 1、2、2`、5态。现在考虑两种不同的自旋阀情况，当两侧FGT磁矩平行排列时，如图5(g)所示，从左侧FGT中Q点输入的电子为C1和C2态，此时由于对称性限制，右侧C2态无法接收C1态电子，右侧C1态电子无法接收左侧C2态电子，导致阻值增大。而当两侧FGT反平行时，如图5(h)所示，此时左侧C1和C2态电子均通过输运后可以传输到右侧FGT任意一条能带上，所以使得电阻下降。这解释了FGT/WSe2磁阻率为负的原因。

图5 FGT/WSe2/FGT异质结能带结构及电子输运原理图

写在最后

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本次目标是计算出晶体bcc-Fe的能带结构，首先通搭建如图a所示的工作流结构。并在“通用导入组件”中选择bcc-Fe晶体，关于如何搭建工作流，可以参考该公众号之前的推文。之后点击计算即可。