Ai赋能材料
论文简介
探索具有高激光诱导损伤阈值(LIDT)的新型非线性光学(NLO)硫族化合物对于中红外(中红外)固体激光器的应用至关重要。高晶格热导率（KL）对于提高LIDT至关重要，但由于缺乏准确的KL数据，在寻找NLO晶体时经常被忽视。本文提出了一种机器学习(ML)方法来预测超过6000个硫属化合物的KL。结合ML生成的KL数据和第一性原理计算，开启了一条高通量筛选路线，发现了10种新的具有最佳带隙、NLO系数和导热系数的中红外NLO硫族化合物，其中Li2SiS3和AlZnGaS4是重点。结构化学大数据分析证明，晶格结构致密简单、各向异性低、原子轻、共价键强的硫属化合物可能具有较高的KL。中心阳离子键价和为+2 ~ +3且来自IIIA、IVA、VA和IIB基团的四配位基序，如类金刚石缺陷-黄铜矿硫属化合物，更适合满足平衡NLO和热性能所需的结构化学条件。这项工作不仅为寻找高导热NLO晶体提供了一种有效的策略，而且为寻找高导热NLO晶体提供了可解释的研究方向。
图文导读
图1. a)说明了发现具有最平衡性能的新型中红外NLO材料的策略。传统上，Eg、dij、a和Δn是寻找NLO材料时需要平衡的三个主要方面。在本研究中，我们添加KL作为另一个主要标准。b)发现平衡中红外NLO硫族化合物的高通量筛选程序。
图2. a) KLcal上训练的CGCNN的T检验结果。b)与KLexp相比，在KLcal集上训练的CGCNN预测的KLML-cal。c)在KLexp集上训练的TL-CGCNN预测的KLML-TL。绿色阴影区域表示测试误差小于MAE。显然，应用TL后，对KL的预测精度大大提高。
图3. 不同a) VA, b) mA, c) lB, d) BVS(蓝色)和VCN(紫色)的KLML-TL示意图，e) ΔχA, f) ΔmA(金色)和ΔDn(绿色)。显然，VA、mA、lB、ΔmA、a和ΔDn值小有利于获得较大的KL，而BVS、VCN和ΔχA的作用是双刃剑。红色虚线和蓝色区域表示所有数据点的近似包络。
图4. a) Li2SiS3的结构。b)与基准AGS相比，Li2SiS3中LBTE方法计算的第一原理KL。c) Li2SiS3的SHG加权电子密度。仅显示虚拟电子(VE)进程，因为它在d15中占主导地位。d) AlZnGaS4的结构。e) AlZnGaS4中LBTE法计算的第一性原理KL与基准AGS的比较。f) AlZnGaS4的SHG加权电子密度。由于VE进程在d36中占主导地位，因此只显示VE进程。
作者信息
参考引用：
Qingchen Wu, Lei Kang. A Machine Learning Study on High Thermal Conductivity Assisted to Discover Chalcogenides with Balanced Infrared Nonlinear Optical Performance. Adv. Mater. 2024, 36, 2309675.
原文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202309675
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