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单原子催化剂（SACs）的配位环境在决定其电子结构和催化性能方面起着关键作用，然而传统的平面型Fe-N₄结构单元通常对氧中间体的吸附过强，限制了其在氧电催化中的活性。
在此，西北工业大学黄维、李致朋，高丽大学Yong-Mook Kang等人提出了一种对称性破缺策略，结合纳米级表面曲率工程，以定制锚定在硫/氮共掺杂高度凹面碳多面体（Fe-N₄S₁/SNhcC）上的孤立Fe位点的电子和空间构型。这种双尺度结构设计为氧还原和析氧反应（ORR/OER）带来了出色的双功能活性，实现了0.933 V的高半波电位和0.695 V的小ORR/OER电位差（ΔE）。
密度泛函理论DFT计算表明，受表面曲率调控的不对称Fe-N₄S₁配位削弱了*OH吸附，并降低了ORR的能垒。有限元模拟进一步显示，凹面产生的局部电场增强了O₂和OH⁻的吸附，从而加速了反应动力学。
当作为阴极应用于准固态锌空气电池时，Fe-N₄S₁/SNhcC在宽温度范围（-60至80 °C）内表现出卓越的性能，包括181 mW cm⁻²的高峰值功率密度，以及在20/50/100 mA cm⁻²电流密度下分别长达210/120/80小时的循环稳定性。值得注意的是，在-40 °C和2 mA cm⁻²条件下，该催化剂可提供1.56 Ah的放电容量和超过2000小时的循环寿命。
图1. 电催化ORR/OER性能
总之，该工作提出了一种双尺度配位策略，将硫诱导的对称性破缺与表面曲率工程相结合，以增强Fe-N-C SACs的电催化性能。所得的Fe-N₄S₁/SNhcC体系表现出卓越的双功能氧活性，实现了高ORR半波电势和低ORR/OER电势差，超越了基准贵金属催化剂。
机理研究表明，不对称的第二壳层配位与纳米级凹面之间的协同作用优化了*OH吸附并加速了氧电催化。当应用于QSS ZABs时，Fe-N₄S₁/SNhcC催化剂能够实现安时级的放电容量，并在-40 °C下稳定运行超过2000小时。这些发现强调了结合电子去对称化和形态控制以释放高性能SACs在极端条件下实际储能应用潜力的重要性。
图2. 采用Fe-N₄S₁/SNhcC催化剂的准固态ZABs的电化学性能
Dual modulation of coordination asymmetry and curvature unlocks record-level Zn-air battery performance with Fe-N-C single-atom catalysts, Energy & Environmental Science 2025 DOI: 10.1039/d5ee04648c
李致朋 西北工业大学教授，博士生导师，国家级领军人才；柔性电子研究院双碳科学与新能源技术中心主任。主要研究方向：氢能及燃料电池；纳米陶瓷新材料和器件；光/电催化海水分解；储能电池；计算模拟；机器学习；人工智能；无人值守能源装置的传感和监控系统及软件；新型能源智能化管控系统；工业级精准测控技术及设备等。在国际一流期刊杂志上发表专业论文70余篇。
黄维，中国科学院院士、俄罗斯科学院外籍院士、亚太材料科学院院士、东盟工程与技术科学院外籍院士、巴基斯坦科学院外籍院士、欧亚科学院院士。教授、博导，柔性电子（包括有机电子、塑料电子、生物电子、印刷电子、能源电子和纳米电子）学家。俄罗斯科学院名誉博士、英国谢菲尔德大学名誉博士，英国皇家化学会会士、美国光学学会士、国际光学工程学会会士。曾两次获得国家自然科学奖二等奖、四次获得高等学校科学研究优秀成果奖（科学技术）自然科学奖一等奖、六次获得江苏省科学技术奖一、二等奖以及何梁何利基金“科学与技术进步奖”和中国电子学会自然科学奖一等奖等，成果曾入围中国“高等学校十大科技进展”。现任西北工业大学学术委员会主任、柔性电子前沿科学中心首席科学家。
Yong-Mook Kang（姜龍默） 现任韩国高丽大学材料科学与工程学院的教授，并在高丽大学KU-KIST融合科学技术研究生院担任教授。Yong-Mook Kang 教授长期致力于锂离子电池、锂-硫电池、锂空气电池、钠离子电池、固体电解质、二维材料/聚合物复合材料等功能能源材料的研究。截至目前，他以第一作者或通讯作者身份发表学术论文200 多篇。
